L’électrocatalyse joue un rôle essentiel dans le développement de technologies d’énergie propre, d’élimination des gaz à effet de serre et de stockage d’énergie. Une étude codirigée par des chercheurs de l'Université de la ville de Hong Kong (CityU) a révélé que les nanotubes de carbone à paroi unique constituent d'excellents substrats pour améliorer la conversion des gaz à effet de serre grâce à la courbure moléculaire.
En utilisant ces nanotubes comme support pour induire une contrainte sur un électrocatalyseur, l'efficacité de la réduction du dioxyde de carbone en méthanol peut être considérablement améliorée.
Cette avancée ouvre la voie au développement d'électrocatalyseurs moléculaires incurvés pour convertir efficacement le dioxyde de carbone (CO2 ), l'un des principaux gaz à effet de serre, en produits chimiques et carburants utiles, réduisant ainsi les émissions de carbone. Les travaux sont publiés dans la revue Nature Catalysis .
De nombreux complexes moléculaires, comme la phtalocyanine de cobalt (CoPc), sont des catalyseurs efficaces pour le CO2 réaction de réduction (CO2 RR). Cependant, ils réduisent avant tout le CO2 au monoxyde de carbone (CO) toxique, sans générer davantage de quantité substantielle de produits utiles, comme le méthanol. "Par conséquent, nous souhaitons explorer le potentiel du CoPc au-delà de la production de CO", a déclaré le professeur Ye Ruquan, du département de chimie de la City University of Hong Kong (CityU), qui a dirigé la recherche.
Dans le même temps, on sait que la déformation affecte les propriétés des matériaux bidimensionnels, qui se situent souvent à l’échelle du nanomètre (nm). "L'utilisation de substrats ou de supports incurvés pour induire une déformation locale est bien établie pour moduler les propriétés des matériaux en couches conventionnels", a expliqué le professeur Ye.
"Mais le contrôle rationnel de la déformation des molécules planaires est un défi en raison de leur taille ultra-petite. Et la façon dont la déformation affecte les propriétés moléculaires reste mal comprise."
Avec ses collaborateurs, le professeur Ye a dirigé une équipe de recherche pour étudier la réactivité des catalyseurs moléculaires CoPc à l'échelle nanométrique en adoptant l'ingénierie des contraintes induites par le support. Ils ont réussi à introduire une déformation contrôlée dans des molécules inférieures à 2 nm du catalyseur en utilisant des nanotubes de carbone à paroi unique comme support.
La courbure des nanotubes due aux interactions moléculaires induit une contrainte sur les molécules catalytiques, entraînant une courbure. L'utilisation de substrats de nanotubes de carbone de différents diamètres leur permet d'ajuster l'angle de courbure des molécules CoPc allant de 96° (pour les nanotubes de carbone de 1 nm de diamètre) à 1,5° (pour les nanotubes de carbone de 100 nm de diamètre).
Par rapport aux molécules planaires traditionnelles, les molécules incurvées présentaient des performances électrocatalytiques améliorées. Ils ont montré une sélectivité plus élevée pour le CO2 réduction, favorisant la production de méthanol par rapport au monoxyde de carbone.
Dans un électrolyseur à flux tandem avec CoPc monodispersé sur nanotubes de carbone simple paroi pour CO2 réduction, l'équipe a atteint une densité de courant partielle dans le méthanol de plus de 90 mA cm −2 avec plus de 60 % de sélectivité, ce qui signifie que le CO2 total L'efficacité en méthanol est de 60 %. Il s'agit d'une amélioration significative par rapport aux méthodes existantes.
Leur analyse basée sur des calculs théoriques a confirmé que le CoPc incurvé sur les nanotubes de carbone à paroi unique améliorait la liaison du CO, permettant ainsi une réduction conséquente du monoxyde de carbone. En revanche, les larges nanotubes de carbone à parois multiples favorisent la libération de CO.
"Nos résultats montrent que les nanotubes de carbone sont des matériaux de support exceptionnels pour des catalyseurs comme le CoPc. Les grandes surfaces spécifiques des nanotubes de carbone dispersent facilement les nanoparticules, évitant ainsi l'agglomération, et leur conductivité électronique élevée les rend prometteurs pour les applications électrochimiques", a déclaré le professeur Ye.
"Plus important encore, nous avons montré que l'induction d'une distorsion moléculaire au moyen de nanotubes de carbone à paroi unique constitue une stratégie pour concevoir des électrocatalyseurs moléculaires de haute performance. Cette avancée est prometteuse pour atteindre la neutralité carbone, car elle peut stocker du CO2 et l'électricité renouvelable sous forme d'énergie chimique", a-t-il conclu.
Plus d'informations : Jianjun Su et al, Strain améliore l'activité des électrocatalyseurs moléculaires via des supports de nanotubes de carbone, Nature Catalysis (2023). DOI :10.1038/s41929-023-01005-3
Informations sur le journal : Catalyse naturelle
Fourni par l'Université de la ville de Hong Kong
