Une équipe de recherche a conçu un catalyseur tandem pour améliorer l'électroréduction du nitrate en ammoniac. En couplant des catalyseurs à atome unique de Cu avec du Co3 adjacent O4 nanofeuilles, l'équipe a réussi à réguler l'énergie d'adsorption des intermédiaires dans le processus d'électroréduction des nitrates, favorisant ainsi la synthèse de l'ammoniac.
Leurs conclusions sont publiées dans Nature Communications . L'équipe était dirigée par le professeur Zeng Jie et le professeur Geng Zhigang de l'Université des sciences et technologies de Chine (USTC) de l'Académie chinoise des sciences (CAS).
Conversion du nitrate (NO3 - ) des eaux usées en ammoniac (NH3 ) offre non seulement une approche efficace du traitement des eaux usées, mais est également prometteuse en tant que méthode durable de synthèse de l'ammoniac. Cependant, les diverses configurations d'adsorption des intermédiaires contenant de l'azote dans le NO3 - Le processus d'électroréduction pose un défi, ce qui rend difficile pour un seul catalyseur d'optimiser l'adsorption simultanément.
Alors que les électrocatalyseurs à base de Cu sont avantageux pour le NO3 - l'adsorption, un problème clé est l'accumulation excessive de nitrite (NO2 - ), ce qui entraînerait une désactivation rapide des catalyseurs et une cinétique lente des étapes d'hydrogénation ultérieures.
Pour surmonter ces limitations, les chercheurs ont conçu un électrocatalyseur tandem en combinant des atomes uniques de Cu ancrés sur du carbone dopé au N avec du Co3 adjacent. O4 nanofeuilles (notées Co3 O4 /Cu1 -NC). Cette combinaison innovante exploite les atouts des deux composants :la capacité du Cu à adsorber le NO3 - et Co3 O4 la capacité de à adsorber le NO2 - . Ce catalyseur à double fonction vise à optimiser les énergies de liaison des intermédiaires, facilitant ainsi le processus d'électroréduction du NO3 - à NH3 plus efficacement.
Plus précisément, les chercheurs ont synthétisé le Co3 O4 /Cu1 -N-C à travers une série d'étapes, y compris la pyrolyse du ZIF-8 dopé au Cu pour obtenir des atomes uniques de Cu sur du carbone dopé au N, suivie du dépôt de Co3 O4 nanofeuilles. La structure et la composition du catalyseur ont été caractérisées à l'aide de diverses techniques telles que la microscopie électronique à transmission par balayage à champ sombre annulaire à grand angle (HAADF-STEM), la spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie (EDS) et l'absorption des rayons X près de la structure du bord ( XANES) spectroscopie.
Ces analyses ont confirmé la combinaison réussie d'atomes simples de Cu et de Co3 O4 nanofeuilles, ainsi que la répartition uniforme des centres catalytiques.
Enfin, des tests de performances des catalyseurs ont été réalisés dans une cellule de type H à trois électrodes, avec la concentration de NH3 produit quantifié selon la méthode au bleu d'indophénol. Le test a révélé que Co3 O4 /Cu1 -N-C a atteint un taux de production d'ammoniac de 114,0 mgNH3 h -1 cm -2 dans le NO3 - réaction d'électroréduction, qui était 2,2 fois et 3,6 fois plus élevée que celle du Cu1 -N-C et Co3 O4 , respectivement.
Des investigations mécanistiques ont montré que Co3 O4 régule efficacement la configuration d'adsorption du NO2 - et améliore sa liaison, accélérant ainsi le processus global d'électroréduction du NO3 - à NH3 .
Cette recherche met en évidence une nouvelle approche pour remédier aux limites des catalyseurs uniques dans l’électroréduction des nitrates en utilisant un système de catalyseur en tandem. Il fournit non seulement une compréhension plus approfondie des mécanismes catalytiques impliqués, mais ouvre également la voie à de futurs développements dans la conception d'électrocatalyseurs avancés pour des applications similaires.
Plus d'informations : Yan Liu et al, Électroréduction tandem efficace du nitrate en ammoniac grâce au couplage d'atomes simples de Cu avec du Co3 adjacent O4 , Communications Nature (2024). DOI :10.1038/s41467-024-48035-4
Informations sur le journal : Communications naturelles
Fourni par l'Université des sciences et technologies de Chine
