Un groupe de recherche dirigé par le professeur Wu Kaifeng de l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a révélé le mécanisme de formation de triplets de spin moléculaire à partir d'un spin-flip rapide dans des nanocristaux colloïdaux et a démontré ses applications photochimiques .

L'étude a été publiée dans Chem le 24 mars.

Traditionnellement, les propriétés de spin des semi-conducteurs relèvent de la physique. Les développements récents dans les matériaux semi-conducteurs développés en solution, tels que les pérovskites aux halogénures de plomb et les nanocristaux colloïdaux, ont commencé à inclure les chimistes dans ce jeu. Mais les durées de relaxation de spin de ces matériaux sont encore trop courtes (typiquement quelques picosecondes à température ambiante) pour les applications spintroniques et informatiques quantiques.

Cependant, il est important de noter qu'il existe un vaste domaine appelé "photochimie moléculaire" qui aime particulièrement les états triplets moléculaires relaxés en spin. Les photochimistes ont consacré beaucoup d'efforts à la synthèse de molécules spéciales appelées sensibilisateurs qui peuvent produire des triplets lors de la photoexcitation.

"Nous avons réalisé que les courtes durées de vie de spin récemment mesurées dans les nanocristaux colloïdaux devraient plutôt trouver des applications immédiates en photochimie moléculaire", a déclaré le professeur Wu.

Les chercheurs ont démontré une photochimie activée par spin en utilisant CsPbBr₃ nanocristaux ancrés en surface avec des molécules de rhodamine B. À l'aide de la spectroscopie laser femtoseconde avancée, ils ont découvert que l'excitation du nanocristal ou de la molécule induisait une séparation de charge efficace, et que le spin-flip rapide du support à l'intérieur du nanocristal permettait la formation à haut rendement de triplets moléculaires par recombinaison de charge. En revanche, le mécanisme conventionnel de l'effet des atomes lourds a été exclu pour ce système.

De plus, en utilisant les voies de formation de triplet double et la couverture spectrale complémentaire de CsPbBr₃ et de la rhodamine B, ils ont obtenu une photochimie triplet moléculaire efficace basée sur la lumière blanche, y compris la conversion ascendante des photons par fusion triplet et la génération d'oxygène singulet.

"Cette étude ouvre une nouvelle voie pour les applications photochimiques des matériaux semi-conducteurs traités en solution", a déclaré le professeur Wu. "Cela pourrait inspirer l'utilisation des propriétés de spin de ces matériaux à faible coût dans davantage de domaines." + Explorer plus loin

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