Résumé graphique. Crédit :Nano aujourd'hui (2022). DOI :10.1016/j.nantod.2022.101460
Les nanocristaux d'halogénure métallique (NC) luminescents entièrement inorganiques sans plomb sont très importants en optoélectronique, mais leurs applications sont limitées par la faible efficacité de la photoluminescence (PL). C'est une approche efficace via ns 2 -dopage aux ions métalliques pour adapter les propriétés optiques des NC aux halogénures métalliques et étendre leurs applications.
Cependant, l'origine PL de ns 2 Les halogénures métalliques dopés aux ions métalliques restent controversés et mal compris. De plus, la synthèse contrôlée de Sb 3+ Les NC aux halogénures à base d'In 0D dopés et l'effet de taille sur les propriétés optiques et la dynamique de l'état excité restent inexplorés.
Dans une étude publiée dans Nano Today , le groupe de recherche dirigé par le professeur CHEN Xueyuan de l'Institut de recherche sur la structure de la matière du Fujian (FJIRSM) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a rapporté la synthèse contrôlée de Sb 3+ -dopé 0D Cs3 InCl6 NC avec des tailles ajustables et étudié l'effet de la taille NC sur les propriétés optiques et la dynamique de l'état excité de Sb 3+ .
Les chercheurs ont obtenu 0D Cs3 InCl6 :Sb 3+ NC avec des tailles ajustables par la synthèse contrôlée basée sur une méthode d'injection à chaud de HCl. Les CN telles que synthétisées présentent une PL vert clair avec une large bande d'émission.
Ils ont étudié de manière approfondie les effets de la taille NC et de Sb 3+ concentration sur les structures électroniques et les propriétés PL des NC et la dynamique de l'état excité de Sb 3+ au moyen de spectroscopies PL en régime permanent et transitoire dépendant de la température et d'absorption transitoire femtoseconde ultrarapide (fs-TA).
En raison du fort couplage électron-phonon de Sb 3+ dans la structure 0D spatialement confinée de Cs3 InCl6 , Sb 3+ les ions ont subi une distorsion Jahn-Teller dynamique dans le 3 P1 état excité et une position décentrée dans le 1 S0 état fondamental, qui a entraîné une émission intense à large bande de Sb 3+ de l'inter-configuration 3 P1 → 1 S0 transition avec un grand décalage de Stokes et un rendement quantique PL élevé (QY) de 52,3 %.
De plus, profitant de l'hydroscopicité des NC, les chercheurs ont démontré la transformation chimique déclenchée par l'eau des NC à partir de Cs3 émettant dans le vert. InCl6 :Sb 3+ au Cs émettant de l'orange2 InCl5 ·H2 O :Sb 3+ avec un PLQY jusqu'à 75.3%, révélant ainsi la supériorité du Sb 3+ luminescence dans les NC aux halogénures métalliques.
Ces résultats fournissent des informations fondamentales sur la dynamique de l'état excité de Sb
3+
dans les NC aux halogénures à base d'In 0D, jetant ainsi les bases de la conception future de nouveaux NC aux halogénures métalliques sans plomb avec une structure accordable et un PL commutable via ns
2
-le dopage ou l'alliage d'ions métalliques vers des applications polyvalentes telles que les chimiocapteurs luminescents. Le dopage Cu+ améliore l'émission d'excitons auto-piégés dans la double pérovskite alliée Cs2(Ag/Na)InCl6