Une équipe de chercheurs dirigée par le directeur Rod Ruoff au Center for Multidimensional Carbon Materials (CMCM) au sein de l'Institute for Basic Science (IBS), y compris des étudiants diplômés de l'Institut national des sciences et de la technologie d'Ulsan (UNIST), ont atteint la croissance et la caractérisation de la grande surface, graphène monocristallin sans rides, plis, ou adlayers. C'est peut-être le graphène le plus parfait qui a été cultivé et caractérisé à ce jour. La recherche a été publiée dans la revue La nature .

Le directeur Ruoff dit :« Cette percée pionnière est due à de nombreux facteurs contributifs, y compris l'ingéniosité humaine et la capacité des chercheurs de la CMCM à fabriquer de manière reproductible des feuilles de Cu-Ni(111) monocristallines de grande surface, sur lequel le graphène a été cultivé par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) à l'aide d'un mélange d'éthylène et d'hydrogène dans un flux d'argon gazeux." Étudiant Meihui Wang, Dr Ming Huang, et le Dr Da Luo et Ruoff ont entrepris une série d'expériences de croissance de graphène monocristallin et monocouche sur de telles feuilles de Cu-Ni (111) "faites maison" à différentes températures.

L'équipe avait déjà signalé des films de graphène monocristallins et sans couche d'adhésif qui ont été cultivés à l'aide de méthane à des températures d'environ 1 320 degrés Kelvin (K) sur des feuilles de Cu (111). Les adlayers font référence à de petites « îles » de régions contenant une autre couche de graphène. Cependant, ces films contenaient toujours de longs "plis" qui sont la conséquence de rides hautes qui se forment lorsque le graphène est refroidi de la température de croissance à la température ambiante. Cela entraîne une réduction indésirable des performances du transistor à effet de champ au graphène (GFET) si le "pli" se trouve dans la région active du GFET. Les plis contiennent également des « fissures » qui diminuent la résistance mécanique du graphène.

Le prochain défi passionnant était donc d'éliminer ces plis.

Les chercheurs du CMCM ont d'abord mis en œuvre une série d'expériences de « cyclage » qui impliquaient de « cycler » la température immédiatement après la croissance du graphène à 1320 K. Ces expériences ont montré que les plis se forment à ou au-dessus de 1, 020 K pendant le processus de refroidissement. Après avoir appris cela, l'équipe a décidé de cultiver du graphène sur des feuilles de Cu-Ni (111) à plusieurs températures différentes autour de 1, 020K, ce qui a conduit à la découverte qu'une grande surface, haute qualité, sans pli, et les films de graphène monocristallin sans couche d'adcouche peuvent être cultivés dans une plage de température comprise entre 1, 000 K et 1, 030 K. "Ce film de graphène sans pli se forme comme un monocristal sur l'ensemble du substrat de croissance car il montre une orientation unique sur une grande surface diffraction électronique à basse énergie modèles (LEED), " a noté SEONG Won Kyung, un chercheur principal à la CMCM qui a installé l'équipement LEED dans le centre. Les GFET ont ensuite été modelés sur ce graphène monocristallin sans pli dans une variété de directions par Yunqing Li, étudiant diplômé de l'UNIST. Ces GFET ont montré des performances remarquablement uniformes avec des mobilités moyennes des électrons et des trous à température ambiante de 7,0 ± 1,0 × 10 ³ cm ² V ^-1 s ^-1 .

Li dit, "Une telle performance remarquablement uniforme est possible parce que le film de graphène sans pli est un monocristal avec essentiellement aucune imperfection."

Surtout, l'équipe de recherche a pu réaliser une « augmentation d'échelle » de la production de graphène à l'aide de cette méthode. Le graphène a été cultivé avec succès sur 5 feuilles (dimensions 4 cm x 7 cm) simultanément dans un four à quartz artisanal de 6 pouces de diamètre. "Notre méthode de croissance de films de graphène sans pli est très reproductible, chaque feuille produisant deux morceaux identiques de films de graphène de haute qualité des deux côtés de la feuille, " et " En utilisant la méthode de transfert par bullage électrochimique, le graphène peut être délaminé en une minute environ et la feuille de Cu-Ni(111) peut être rapidement préparée pour le prochain cycle de croissance/transfert, " note Meihui Wang. Ming Huang ajoute, "Lorsque nous avons testé la perte de poids des foils Cu-Ni(111) après cinq passages de croissance et de transferts, la perte nette n'était que de 0,0001 gramme. Cela signifie que nos méthodes de croissance et de transfert utilisant le Cu-Ni(111) peuvent être effectuées à plusieurs reprises, essentiellement indéfiniment."

Dans le processus d'obtention d'un graphène monocristallin sans pli, les chercheurs ont également découvert les raisons de la formation de ces plis. L'imagerie MET haute résolution a été réalisée par l'étudiant CHOE Myeonggi et le professeur LEE Zonghoon (chef de groupe au CMCM et professeur à l'UNIST) pour observer les sections efficaces des échantillons cultivés au-dessus de 1, 040 K. Ils ont découvert que la désadhérence, qui est la cause des plis, est amorcé au niveau des régions de « bord de marche groupé » entre les plateaux de Cu-Ni(111) monocristallins. "Cette désadhérence au niveau des régions de bord de marche groupées déclenche la formation de plis de graphène perpendiculaires à la direction du bord de marche, " a noté l'auteur co-correspondant Luo. Ruoff note en outre que " Nous avons découvert que le regroupement par étapes d'une surface de feuille de Cu-Ni (111) se produit soudainement à environ 1, 030K, et cette « reconstruction de surface » est la raison pour laquelle la température de croissance critique du graphène sans pli est à ~ 1, 030 K ou moins."

Un tel film de graphène monocristallin sans pli de grande surface permet la fabrication simple de dispositifs intégrés haute performance orientés dans n'importe quelle direction sur l'ensemble du film de graphène. Ces films de graphène monocristallin seront importants pour de nouvelles avancées en science fondamentale, qui conduira à de nouvelles applications en électronique, photonique, mécanique, thermique, et d'autres domaines. Le graphène presque parfait est également utile pour l'empilement, soit avec lui-même et/ou avec d'autres matériaux 2D, pour élargir encore la gamme des applications probables. Étant donné que les feuilles de Cu-Ni(111) peuvent être utilisées à plusieurs reprises et que le graphène peut être transféré sur d'autres substrats en moins d'une minute, la fabrication évolutive utilisant ce procédé est également très prometteuse.