En revêtant le substrat de silicium d'un polymère contenant des groupes chimiques auxquels les nanocristaux de pérovskite se fixent, les chercheurs sont capables de former une seule couche de nanocristaux de pérovskite qui sont étroitement emballés ensemble. Ce système étroitement emballé a abouti à une longueur de diffusion d'excitons record de 200 nanomètres, qui a été mesurée par imagerie directe de la diffusion des excitons avec un microscope sur mesure. Crédit :Lawrence Berkeley National Laboratory
Optoélectronique — une technologie qui dégage, détecte, ou contrôle la lumière - sont utilisés partout dans l'électronique moderne et incluent des dispositifs tels que les diodes électroluminescentes (DEL) et les cellules solaires. Au sein de ces appareils, le mouvement des excitons (paires d'électrons négatifs et de trous positifs) détermine les performances de l'appareil.
Jusqu'à maintenant, la distance que les excitons pouvaient parcourir dans les systèmes optoélectroniques conventionnels était d'environ 30 à 70 nanomètres, et il n'y avait aucun moyen d'imaginer directement comment les excitons se déplacent. Dans une étude publiée récemment dans ACS Nano , une équipe de chercheurs de Foundry a conçu et réalisé un système de nanocristaux dans lequel les excitons peuvent se déplacer sur une distance record de 200 nanomètres, un ordre de grandeur plus grand que ce qui était possible auparavant. Ils ont également construit un microscope personnalisé qui peut directement imager le mouvement des excitons.
"La réussite scientifique est que nous avons trouvé un système artificiel dans lequel un exciton saute de cristal en cristal sur de très longues distances, dix fois plus loin que précédemment, " a déclaré Alex Weber-Bargioni, directeur de l'installation d'imagerie et de manipulation de nanostructures de la fonderie moléculaire et chercheur principal de l'étude. "Ensuite, il y a la prouesse technique :nous sommes capables d'imager directement le mouvement des excitons pour mieux comprendre leur comportement."
Leur système est constitué de minuscules cristaux de pérovskites, une classe de cristaux qui émergent comme des matériaux prometteurs pour les dispositifs optoélectroniques.
"Les nanocristaux de pérovskite se forment sous une forme cubique, ce qui les rend faciles à emballer ensemble, " a expliqué Monica Lorenzon, chercheur post-doctorant à la Fonderie et auteur de cet ouvrage. "Mais ils ne le font pas naturellement sur de longues distances." Lorenzon a décrit comment sa collègue Erika Penzo, premier auteur de l'article, revêtir une surface de silicium d'un polymère contenant des groupes chimiques auxquels les nanocristaux de pérovskite se fixeraient, formant une seule couche de nanocristaux de pérovskite étroitement emballés ensemble. Ce processus d'ingénierie de surface a abouti à un système de nanocristaux dans lequel les excitons pourraient se déplacer de cristal en cristal sur de très longues distances.
Ce système a fourni aux chercheurs une étude de cas utile pour examiner comment les excitons se déplacent, ou diffuse, plus en profondeur. « En optoélectronique, que vous convertissiez la lumière en électricité ou vice versa, vous voulez pouvoir régler et contrôler la diffusion des excitons parce qu'ils sont les médiateurs de la lumière et de l'électronique." a déclaré Weber-Bargioni. "Il est donc très utile de comprendre à quelle distance et à quelle vitesse les excitons se déplacent."
Autrefois, le mouvement des excitons a été mesuré en ajoutant des défauts, imperfections dans un cristal qui piègent les excitons. Les chercheurs pourraient suivre le mouvement des excitons indirectement en comparant des échantillons avec différentes quantités de défauts. "Mais notre système est beaucoup plus direct, " a expliqué Lorenzon. " Nous pouvons réellement visualiser le mouvement de l'exciton en l'imagerie directement avec un microscope sur mesure. Cette méthode permet également des mesures plus précises, par rapport à la gamme de longueurs de diffusion qui peuvent être mesurées de manière indirecte."
Le principe de base du microscope est qu'un laser est utilisé pour exciter (transférer de l'énergie vers) le matériau, résultant en un point excité. Lorsque cette énergie est libérée, la photoluminescence (lumière émise par le matériau) au même endroit sera une tache plus large, comme une goutte d'eau sur une serviette en papier qui se dilate avec le temps. En comparant la tache excitée à la tache de photoluminescence, la distance moyenne parcourue par les excitons peut être mesurée, résultant en une longueur de diffusion record de 200 nanomètres. « Nous frappons l'échantillon avec un faisceau laser et si nous filtrons la lumière laser et que nous regardons la lumière de photoluminescence, nous obtenons une tache beaucoup plus large, c'est-à-dire les excitons diffusant à travers l'échantillon, " expliqua Lorenzon.
En ajoutant une résolution temporelle, le microscope est également capable de regarder la dynamique des excitons, et il a été constaté qu'ils diffusent d'abord rapidement puis ralentissent. Cette meilleure compréhension du mouvement des excitons peut aider à améliorer les performances des dispositifs optoélectroniques, où il est utile de régler les longueurs de diffusion des excitons pour différentes applications, comme avoir de longues longueurs de diffusion dans les cellules solaires et de courtes longueurs de diffusion dans les LED.
Dans le prolongement de cette étude, les chercheurs ont exploré différentes méthodes (plasma vs thermique) pour ajouter un mince, couche protectrice aux nanocristaux de pérovskite. Parce que cette couche protectrice permet aux nanocristaux de vivre plus longtemps, les excitons peuvent parcourir de plus grandes distances, ce qui a entraîné une longueur de diffusion des excitons encore plus longue de 480 nanomètres.
Le microscope personnalisé a également été amélioré pour inclure la résolution en énergie. Cela a révélé que l'énergie reste la même lorsque les excitons se déplacent à travers l'échantillon revêtu via le processus plasma, tandis que l'énergie est diminuée à mesure que les excitons sont piégés dans des défauts et de gros cristaux formés par des nanocristaux fondus dans l'échantillon revêtu via le processus thermique. Ce travail a été récemment accepté dans Advanced Optical Materials.
Avancer, les chercheurs souhaitent étudier différentes classes de matériaux et différents types de diffusion d'excitons à l'aide de leur microscope. Ils cherchent également à déterminer si le mouvement des excitons peut être cohérent, ou se déplacer en synchronisation les uns avec les autres.