Malgré les progrès réalisés dans l'efficacité des dispositifs pérovskite, ces systèmes ne sont pas entièrement compris, en particulier la dépendance en fréquence et en puissance de leur réponse à la lumière. Yu-Hwa Lo et ses collègues de l'Université de Californie à San Diego (UCSD) rapportent maintenant des enquêtes systématiques sur la façon dont ces appareils réagissent à la lumière pour des fréquences variant sur huit ordres de grandeur et une puissance allant de millions à des photons uniques.

Les résultats révèlent différents régimes de réponse, y compris la première observation d'une réponse à photon unique réinitialisable quasi-persistante qui ne peut pas être expliquée par les modèles physiques existants pour le matériau. Les résultats peuvent trouver une utilisation dans plusieurs nouvelles applications des pérovskites, comme la mémoire analogique pour le calcul neuromorphique.

Hypothèses erronées

"Il y a une idée fausse dans la photodétection pour les pérovskites, " Lo dit à phys.org, comme il explique une tendance parmi la communauté de recherche pendant ce genre d'étude. Souvent, les chercheurs effectuent des mesures en basse fréquence, (quasi) conditions DC pour la réactivité dépendante de la puissance, C'est, la quantité de sortie électrique par entrée optique. Cependant, ils supposent ensuite que la même réactivité CC s'applique lors des tests à hautes fréquences pour la réactivité, C'est, combien de temps un système prend pour répondre à une impulsion.

Pour leur étude, les chercheurs de l'UCSD ont utilisé la pérovskite MAPbI 3 , où M est méthyle CH 3 et A est l'ammonium NH 3, , car il est bien compris et relativement facile à traiter. Il a également une bande interdite d'environ 1,58 eV, ce qui le rend sensible à la lumière visible.

Contrairement aux études précédentes, Lo et ses collègues ont mesuré la réponse comme la différence actuelle avant et après une impulsion, et la réactivité en divisant le photocourant par la puissance optique absorbée à des fréquences allant jusqu'à 0,1 Hz. Leur étude a révélé que la réponse était, En réalité, très lent aux basses fréquences quasi-DC, il faut environ 10 secondes pour que le courant monte. De plus grandes surprises étaient à venir.

Changement de régime

Les chercheurs ont découvert que la photoréponse était essentiellement indépendante de la fréquence, mais avec un changement de régime apparent. Ils ont identifié une relation inversement proportionnelle entre la réactivité et la puissance élevée à la puissance d'un facteur β, qui est resté inchangé sur une gamme de fréquences de 5 Hz à 800 MHz. Cependant, en dessous de 5 Hz, la valeur de est passée de -0,4 à -0,9. Cela donne une réactivité interne maximale de 1,7×10 ⁷ A/W à 10 aW, qui diminue rapidement avec l'augmentation de la puissance.

Leur explication pour le changement d'exposant est qu'à des fréquences plus élevées, des électrons et des trous se forment, alors qu'à des fréquences plus basses, les ions et les lacunes ioniques sont mobilisés. Ils ont également observé que la photoréponse persistait, C'est, il n'est pas revenu au courant de niveau sombre jusqu'à ce qu'il soit réinitialisé avec la tension de polarisation. Les chercheurs expliquent le changement quasi-persistant de la conductivité du matériau en termes de redistribution des ions et de lacunes chargées, qui modifient efficacement les propriétés du matériau. Mesures de réflectivité, qui a révélé des changements de pointe dans ce régime, appuyé cette explication.

La vraie surprise est venue lorsqu'ils ont ramené la puissance en dessous de 10 aW, où seulement 10 photons sont incidents sur l'appareil à la fois. À ce point, la pente s'est stabilisée, une condition dans laquelle la valeur de est nulle, le photocourant de sortie dépend linéairement du nombre de photons absorbés, et la réactivité est indépendante de la valeur de puissance jusqu'au niveau du photon unique. Ces observations suggèrent qu'un seul photon était capable de mobiliser jusqu'à 10 ⁸ paires ion-lacune. Les résultats précédemment rapportés supposaient une seule paire mobilisée par photon.

Physique inexpliquée

"Lorsque nous avons diminué le nombre de photons absorbés (à environ 10 photons), la photoréponse quasi-persistante est presque restée la même, " dit Lo. " Nous avons été surpris par cette observation, surtout quand il est entré dans la plage de photons à un chiffre, car il n'y avait pas de modèle physique disponible pour expliquer cela. La migration des ions n'a rien de nouveau dans la pérovskite, mais le mécanisme d'amplification du signal interne l'est."

Les chercheurs suggèrent qu'il pourrait y avoir un effet d'avalanche derrière le phénomène, telle que sous un biais, un ion iodure mobilisé par un photon incident pourrait frapper un autre iodure et ainsi de suite. Au-delà de 10 photons incidents, tous les couples ion-lacune pouvant se déplacer ont été mobilisés, et la photoréponse nette devient presque indépendante du nombre de photons incidents, ou en d'autres termes, la réactivité par photon incident devient inversement proportionnelle à la puissance incidente. Ils ont aussi une explication à la diminution marquée de l'effet sans biais suffisant, car les ions devraient alors parcourir une plus longue distance avant d'avoir suffisamment d'énergie pour déclencher une autre paire ion-vacance, de sorte que cela est moins susceptible de se produire avant que l'ion ne tombe dans un piège de charge.

Ainsi que des mémoires analogiques pour le calcul neuromorphique, Lo et ses collègues suggèrent que l'effet peut présenter d'autres opportunités d'exploitation des pérovskites dans la récupération d'énergie, mémoire haute capacité et commutateurs optiques. Ils s'intéressent à la conception d'un dispositif capable d'injecter un petit nombre d'électrons qui produirait un effet similaire à celui de la réponse quasi-persistante à photon unique. Cependant, ils restent aussi curieux de mieux comprendre le mécanisme physique derrière le phénomène, peut-être en collaboration avec un groupe théorique en physique informatique de la matière condensée.

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