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  • L'équipe utilise une sucette dorée pour observer un effet d'interférence insaisissable à l'échelle nanométrique

    Les nanodisques individuels et les nanotiges des « sucettes » dorées que l'équipe a conçues et fabriquées. Crédit : Philip Rack

    Les électrons dans les atomes sont assez talentueux. Ils peuvent former des liaisons chimiques, se faire expulser de l'atome et même "sauter" à différents endroits en fonction de leurs états énergétiques.

    En 1961, Le physicien atomique Ugo Fano a émis l'hypothèse que les électrons recèlent un autre talent inattendu :ils peuvent interférer avec eux-mêmes car ils empruntent simultanément deux chemins différents de la mécanique quantique. Sur un chemin, ils sautent dans l'atome entre des états d'énergie discrets. Sur l'autre chemin, ils sautent de l'atome dans le continuum de l'espace libre. Fano a développé sa théorie après avoir étudié le spectre électronique de l'hélium gazeux excité par un faisceau d'électrons. Selon la théorie de Fano, les électrons des atomes d'hélium se déplaçaient à travers deux types de transitions énergétiques, l'une discrète et l'autre continue, ce qui a entraîné des interférences destructrices par leur mélange synchronisé.

    Bien que cela fasse près de 60 ans que Fano a publié son explication théorique, maintenant connue sous le nom d'interférence de Fano, les scientifiques ont eu du mal à observer cet effet à l'échelle nanométrique à l'aide d'un microscope électronique. Une équipe dirigée par des scientifiques de l'Université de Washington et de l'Université de Notre Dame a utilisé les récents progrès de la microscopie électronique pour observer les interférences de Fano directement dans une paire de nanoparticules métalliques, selon un article publié le 21 octobre dans Lettres d'examen physique et soulignés par les éditeurs de la revue.

    "Fano a décrit un type de transfert d'énergie compliqué - et même contre-intuitif - qui peut se produire dans ces systèmes, " a déclaré l'auteur co-correspondant David Masiello, un professeur de chimie à l'UW. "C'est comme avoir deux enfants sur des balançoires voisines qui sont faiblement couplées :vous poussez un enfant, mais cette balançoire n'est pas celle qui bouge. Au lieu, la balançoire de l'autre enfant bouge à cause de cette interférence. C'est un transfert d'énergie à sens unique."

    Masiello, un théoricien, fait équipe avec l'auteur et expérimentateur co-correspondant Jon Camden, professeur de chimie et de biochimie à l'Université de Notre Dame, travailler sur les interférences de Fano en microscopie électronique. Dans une publication de 2013 en ACS Nano , deux d'entre eux, avec des membres du groupe de Masiello à l'UW, ont émis l'hypothèse qu'ils pourraient déclencher des interférences de Fano dans certains types de nanostructures plasmoniques. Ce sont des systèmes testables expérimentalement - généralement constitués d'argent ou d'or ou de métaux de monnaie similaires - dans lesquels les électrons peuvent être facilement mobilisés et "excités" en réponse à la lumière ou à un faisceau d'électrons.

    Masiello et Camden pensaient qu'il serait possible de concevoir et de construire un système qui présenterait des interférences de Fano en utilisant des composants plasmoniques à l'échelle nanométrique. Mais, créer cet effet nécessiterait un faisceau d'électrons extrêmement précis, dans laquelle les électrons ont tous approximativement la même énergie cinétique. Les chercheurs se sont associés à Juan Carlos Idrobo, un scientifique du Laboratoire national d'Oak Ridge. Oak Ridge abrite une installation de microscopie électronique avancée, y compris le microscope électronique à transmission à balayage à correction d'aberration monochromatique dont l'équipe aurait besoin.

    "C'est la Lamborghini des microscopes électroniques, et il représente une avancée très récente et sophistiquée en microscopie électronique, " a déclaré Masiello. " Cette expérience n'aurait pas été possible il y a même plusieurs années. "

    Mais concevoir et fabriquer le bon système plasmonique était également un défi pour l'équipe.

    "La question de, « Pourrions-nous voir cette interférence de Fano en microscopie électronique ? » était beaucoup plus compliqué que prévu, " a déclaré Camden. " Dès le début, nous avons réalisé que les idées de notre équipe ne fonctionnaient pas. Mais éventuellement, par essais et erreurs, nous avons bien compris."

    L'équipe de Masiello travaille à la fois sur la théorie des plasmons et la théorie de la microscopie électronique. Ils ont utilisé des modèles analytiques du comportement des systèmes plasmoniques pour concevoir la disposition physique, ainsi que d'interpréter le spectre, d'un système entièrement plasmonique. Ce système encoderait l'effet d'interférence recherché par l'équipe sur les électrons diffusés du microscope. Le premier auteur et doctorant en physique de l'UW, Kevin Smith, a déterminé qu'une "sucette dorée" était optimale. Le système qu'il a conçu se compose d'un disque d'or - juste 650 nanomètres de diamètre - assis à côté, mais sans toucher, une nanotige en or juste 5, 000 nanomètres de long. Pour référence, environ 20 de ces nanotiges alignées bout à bout équivaudraient à l'épaisseur d'un morceau de papier.

    Selon la conception théorique et l'analyse mathématique de Smith, un faisceau d'électrons dirigé juste à l'extérieur du disque d'or de la sucette déclencherait les signes révélateurs d'une interférence de Fano :les électrons dans la tige lointaine commenceraient à osciller, entraîné uniquement à travers le disque.

    "C'est précisément ce que nous avons observé lorsque nos collaborateurs d'Oak Ridge ont testé le système, " dit Smith.

    Le succès de l'équipe ne démontre pas seulement qu'il est possible d'exciter des interférences de Fano directement dans un système plasmonique à l'aide d'un faisceau d'électrons. Il fournit également de nouveaux cadres théoriques et modèles pour travailler avec des microscopes électroniques sophistiqués, comme les installations présentes au Oak Ridge National Laboratory.

    "Il y a un niveau de précision passionnant qui est possible avec ces types de microscopes électroniques, " a déclaré Masiello. "Cela ouvre la porte à d'autres expériences comme celle-ci, combinant une résolution spatiale à l'échelle de l'atome avec une résolution spectrale élevée du spectre visible à l'infrarouge lointain."


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