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  • Isolation thermique ultra-élevée à travers des matériaux bidimensionnels stratifiés de manière hétérogène

    Processus de transfert et images optiques. (A) Schéma du flux de processus de transfert multiple pour fabriquer une nouvelle hétérostructure de métamatériau Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 (graphène/diséléniure de molybdène/disulfure de molybdène/diséléniure de tungstène) sur substrat SiO2/Si (dioxyde de silicium/silicium). Images optiques de (B) Gr/MoS2, (C) Gr/MoS2/WSe2, et (D) Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 sur substrats SiO2/Si. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax1325

    Les nanomatériaux hétérogènes peuvent désormais faciliter les applications avancées de l'électronique et de la photonique, mais de tels progrès sont difficiles pour les applications thermiques en raison des longueurs d'onde comparativement plus courtes des caloporteurs (appelés phonons). Dans une nouvelle étude, maintenant publié le Avancées scientifiques , Sam Vaziri et ses collègues de Theiss Research et des départements de génie électrique, Science et génie des matériaux au National Institute of Standards and Technology (NIST), et le Precourt Institute of Energy de l'Université de Stanford, Stanford Californie, a démontré une isolation thermique exceptionnellement élevée à travers des hétérostructures ultra-minces.

    Ils y sont parvenus en superposant des couches atomiquement minces, matériaux bidimensionnels (2-D) pour former des empilements artificiels de graphène monocouche (Gr), bisulfure de molybdène (MoS 2 ) et le diséléniure de tungstène (WSe 2 ), avec une résistance thermique supérieure au dioxyde de silicium (SiO 2 ). En plus d'une conductivité thermique effective inférieure à celle de l'air à température ambiante. En utilisant la thermométrie Raman, les scientifiques ont simultanément identifié la résistance thermique entre toutes les monocouches 2D de l'empilement pour former des métamatériaux thermiques comme exemples dans le domaine émergent de la phononique. Vaziri et al. proposer des applications des métamatériaux en isolation thermique ultrafine, la récupération d'énergie thermique et l'acheminement de la chaleur dans des géométries ultracompactes.

    Dispositifs électroniques et photoniques avancés tels que les transistors à haute mobilité électronique, les lasers à cascade quantique et les cristaux à bande interdite photonique tirent parti de la nature fermionique des porteurs de charge pendant le déclenchement de tension ou le confinement. Ensuite, ils utilisent de longues longueurs d'onde de photons lors de leur interférence. Néanmoins, la nano-ingénierie thermique et le domaine émergent de la phononique n'en offrent que quelques exemples, malgré la demande existante pour les applications de gestion de la chaleur. Cet écart résulte des courtes longueurs d'onde des vibrations caloporteuses dans les solides, où la nature bosonique des phonons peut également contribuer au défi de contrôler activement le transport de chaleur dans les solides où il ne peut pas être dépendant de la tension comme les porteurs de charge.

    Caractérisation optique et STEM des hétérostructures vdW. (A) Schéma en coupe du sandwich Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 sur substrat SiO2/Si, avec le laser Raman incident. (B) Spectre Raman d'une telle hétérostructure à l'endroit indiqué par le point rouge dans l'image optique en médaillon. Les signatures Raman de tous les matériaux de la pile sont obtenues simultanément. Le spectre Raman du graphène est aplati pour exclure l'effet de photoluminescence (PL) MoS2. arb.u., unités arbitraires. (C à F) Images en coupe transversale STEM d'hétérostructures à quatre couches (C) et à trois couches (D à F) sur SiO2. En (D), MoSe2 et WSe2 sont approximativement alignés le long de l'axe de la zone 1H [100], et en (E et F), les couches sont désalignées d'environ 21° par rapport à l'axe de la zone 1H [100]. Le graphène monocouche au-dessus de chaque hétérostructure est difficile à discerner en raison du nombre atomique beaucoup plus faible des atomes de carbone. (G) Spectres PL de la monocouche MoS2, monocouche WSe2, et une hétérostructure Gr/MoS2/WSe2 après recuit. Le PL est fortement trempé dans l'hétérostructure en raison du couplage intime entre les couches. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax1325

    Les physiciens avaient déjà tenté de manipuler les propriétés thermiques des solides en utilisant des films non stratifiés et des super-réseaux pour réduire la conductivité thermique sous les matériaux constitutifs pour finalement réaliser une manipulation thermique via un désordre structurel et une densité d'interface élevée pour introduire une résistance thermique supplémentaire. Ils ont trouvé une conductivité thermique inhabituellement faible dans les nanofils de silicium et de germanium nanotechnologiques en raison de la forte diffusion des limites des phonons et ont obtenu de grandes conductivités thermiques dans des matériaux isotopiquement purs tels que le diamant, le graphène et l'arséniure de bore via une diffusion réduite des phonons.

    Les matériaux bidimensionnels (2-D) ont ainsi permis une nouvelle frontière avec des épaisseurs inférieures au nanomètre, monocouches simples pour contrôler les comportements des appareils à des échelles de longueur atomique. Les exemples existants incluent les nouveaux transistors à effet de champ à effet tunnel et le photovoltaïque ultramince à haut rendement. Dans le travail present, Vaziri et al. a utilisé un assemblage van der Waals (vdW) de couches 2D atomiquement minces pour obtenir une résistance thermique exceptionnellement élevée à travers les hétérostructures. Ils ont montré une résistance thermique équivalente à 300 nm d'épaisseur de SiO 2 à travers des hétérostructures vdW minces inférieures à 2 nm avec interfaces sans résidus. En superposant des monocouches 2-D hétérogènes avec diverses densités atomiques et modes vibrationnels, l'équipe de recherche a démontré le potentiel d'adapter les propriétés thermiques à l'échelle atomique; de l'ordre de la longueur d'onde du phonon. La base structurelle des nouveaux métamatériaux phononiques aux propriétés inhabituelles n'est pas communément trouvée dans la nature. Le présent travail représente des applications uniques de matériaux 2D et de leurs faibles interactions vdW pour l'assemblage afin de bloquer ou de guider le flux de chaleur.

    Caractérisation des sondes électriques et à balayage. (A) Schéma en coupe transversale de la structure de test montrant la configuration à quatre sondes. Le courant électrique circule dans la couche supérieure de graphène, et la chaleur se dissipe à travers les couches, dans le substrat. (B) Image optique d'une structure de test à quatre sondes. Les dispositifs sont protégés par le substrat de Si via 100 nm de SiO2. (C) Caractéristiques de transfert mesurées de trois empilements de structures de test, Gr/MoS2/WSe2, Gr/WSe2, et des dispositifs de contrôle uniquement Gr dans le vide (~10−5 torr). Toutes les mesures affichent la propriété ambipolaire du canal de graphène supérieur. (D) KPM d'un dispositif d'hétérostructure Gr/MoS2/WSe2 non plafonné. Le graphique affiche le potentiel de surface le long du canal (moyenne sur la largeur du canal) dans différentes conditions de polarisation. Le petit saut de potentiel près des électrodes Pd représente la différence relative de fonction de travail (~ 120 mV). Les cartes KPM ne révèlent aucune autre hétérogénéité dans le potentiel de surface, confirmant la qualité spatialement uniforme de ces dispositifs. L'encart montre la carte KPM à biais zéro. (E) Carte thermique SThM de l'hétérostructure Gr/MoS2/WSe2, ici coiffé d'Al2O3 15 nm, révélant un chauffage homogène à travers le canal. Ceci confirme l'homogénéité du couplage thermique intercalaire dans les empilements. Les dimensions de l'appareil sont les mêmes que dans l'encart (D). Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax1325.

    L'équipe de recherche a obtenu une coupe transversale d'une hétérostructure à quatre couches avec du graphène (Gr) sur MoSe 2 (diséléniure de molybdène), MoS 2 (disulfure de molybdène) et WSe 2 (diséléniure de tungstène) sur un SiO 2 /Si substrat. A l'aide d'un laser Raman, ils ont simultanément sondé les couches individuelles de la pile avec une précision à une seule couche. L'équipe de recherche a développé séparément les matériaux monocouches 2D à l'aide d'un dépôt chimique en phase vapeur et les a transférés pour éviter les polymères et autres résidus. Pour confirmer la microstructure, propriétés thermiques et électriques des hétérostructures, Vaziri et al. utilisé des techniques approfondies de caractérisation des matériaux, y compris la microscopie électronique à transmission à balayage (STEM), spectroscopie de photoluminescence (PL), Microscopie à sonde Kelvin (KLM) et microscopie thermique à balayage (SThM) aux côtés de la spectroscopie Raman et de la thermométrie. En utilisant les techniques, ils ont révélé la signature de chaque monocouche de matériau 2D dans l'empilement et celle du substrat Si. En utilisant plusieurs images STEM, l'équipe de recherche a révélé des lacunes vdW atomiquement intimes sans contaminants, leur permettant d'observer l'épaisseur totale des hétérostructures. Ils ont ensuite confirmé le couplage intercouche sur de grandes surfaces en utilisant la spectroscopie PL.

    Résistance thermique des hétérostructures. (A) élévation de température mesurée ΔT par rapport à la puissance d'entrée électrique pour chaque couche individuelle dans une hétérostructure Gr/MoS2/WSe2, comprenant le substrat Si, montré dans l'encart. Graphène (cercles roses), MoS2 (losanges bleus), WSe2 (triangles rouges), et Si (carrés noirs). Toutes les mesures sont effectuées à VG <0 (voir section S6). Les pentes des ajustements linéaires (lignes pointillées) représentent la résistance thermique Rth entre chaque couche et le dissipateur thermique. (B) Comparaison des résistances thermiques totales (c'est-à-dire, de la couche supérieure de graphène) mesurée par thermométrie Raman et SThM pour différentes hétérostructures vdW. Les valeurs Rth obtenues à partir de ces deux techniques correspondent dans l'incertitude des mesures. Tous les appareils ont la même surface active d'environ 40 m2. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax1325

    Pour mesurer le flux de chaleur perpendiculaire aux plans atomiques de l'hétérostructure, Vaziri et al. modelé les piles sous la forme d'appareils électriques à quatre sondes. Ils ont utilisé le chauffage électrique pour quantifier avec précision la puissance d'entrée et ont confirmé que la conduction et le chauffage du courant sur la couche supérieure de graphène étaient des ordres de grandeur supérieurs à ceux du MoS. 2 et WSe 2 . Pour démontrer l'uniformité de la température de surface de ces dispositifs, ils ont utilisé les méthodes de caractérisation de surface KPM et SThM, puis quantifié la température de chaque couche individuelle à l'aide de la spectroscopie Raman. Comme la puissance calorifique du graphène ( P ) monté en puissance dans le système, la température de chaque couche a augmenté dans un Gr/MoS 2 /WSe 2 mise en place de l'hétérostructure. Grâce à un chauffage uniforme, les chercheurs ont facilement analysé les résistances thermiques de bas en haut. L'excellent accord entre les deux méthodes de thermométrie de Raman et SThM a validé les valeurs obtenues dans le montage.

    Les scientifiques ont analysé la résistance thermique aux limites (TBR) entre les couches responsables de la très grande résistance thermique perpendiculaire aux hétérostructures. Les mesures de conductance thermique aux limites (TBC) dans l'étude étaient une première pour les interfaces atomiquement intimes entre les monocouches 2-D/2-D et ont formé le premier TBC signalé entre WSe 2 et SiO 2 monocouches . Ils ont montré que les TBC obtenus pour Gr/SiO 2 et MOSe 2 /SiO 2 interfaces en accord avec les études précédentes, tandis que TBC de la monocouche WSe 2 /SiO 2 l'interface était comparativement plus faible, ce qui n'était pas inattendu en raison des modes de phonons de flexion comparativement moins nombreux disponibles pour la transmission dans la monocouche. D'après les résultats, Le TBC pour une interface 2-D/2-D était inférieur au TBC avec un SiO 3-D 2 substrat. Le TBC le plus bas enregistré dans l'ouvrage appartenait à Gr/WSe 2 et l'équipe de recherche a expliqué les observations en utilisant la formule de Landauer. L'équipe de recherche a obtenu la transmission des phonons à l'interface en utilisant le modèle de mésappariement acoustique (AMM) comme rapport de densité de masse des deux matériaux. Les chercheurs ont capturé les tendances TBC à l'aide d'un modèle simple de flux de chaleur à travers les interfaces développées dans l'étude.

    Résumé des tendances TBC (conductance thermique aux limites). (A) Schéma de tous les TBC mesurés (en MW m-2 K-1) à travers des hétérostructures constituées de, dans le sens des aiguilles d'une montre en partant du haut à gauche, graphène (Gr), Gr/MoS2, Gr/WSe2, et Gr/MoS2/WSe2, le tout sur des substrats SiO2/Si. (B) Valeurs TBC mesurées des interfaces 2D/2D et 2D/3D (avec SiO2) (losanges rouges, axe de gauche) et le produit calculé de la densité d'états de phonons (PDOS), transmission de phonons, et df/dT (cercles bleus, axe de droite). Les valeurs calculées sont normalisées au minimum atteint pour Gr/WSe2 (voir tableau S2). La ligne pointillée entre les symboles de simulation est un guide pour l'œil. Une TBC inférieure est notée aux interfaces entre les matériaux 2D/2D et celles entre les matériaux avec une plus grande discordance en densité de masse. Trois dispositifs ont été mesurés pour chaque structure, à deux ou plusieurs positions distinctes du laser Raman. Aucune variation significative de TBC n'est observée entre les échantillons avec un (mauvais) alignement de couche différent, dans l'incertitude expérimentale. Toutes les valeurs sont à température ambiante. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax1325

    De cette façon, Sam Vaziri et ses collègues ont acquis des connaissances pour réaliser des interfaces thermiques sur mesure au niveau atomique et ont démontré leur potentiel pour concevoir des métamatériaux extrêmement isolants thermiquement. Les métamatériaux nouvellement conçus ont démontré des propriétés sans précédent dans la nature. Les hétérostructures fournissent un exemple dans les domaines émergents de la phononique pour manipuler les propriétés thermiques des solides à des échelles de longueur comparables aux longueurs d'onde des phonons. Les matériaux stratifiés 2D offrent des perspectives prometteuses, écrans thermiques ultralégers et compacts pour éloigner la chaleur des points chauds de l'électronique. L'équipe de recherche envisage de traduire les métamatériaux pour améliorer l'efficacité des récupérateurs d'énergie thermoélectrique et des dispositifs thermiquement actifs tels que les mémoires à changement de phase à l'avenir.

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