Récemment, chercheurs de l'Université Tsinghua, Université Queen Mary de Londres, et Institut de recherche sur les métaux, Académie chinoise des sciences, ont rapporté un catalyseur de graphène prometteur obtenu à partir de riz gluant, et a révélé l'importance critique des défauts topologiques à la fois expérimentalement et théoriquement.

« L'électrocatalyse par réaction de réduction/évolution de l'oxygène (ORR/OER) est le problème central de certains systèmes énergétiques de nouvelle génération, comme les piles à combustible, batteries métal-air et ainsi de suite, " a déclaré le professeur Qiang Zhang du département de génie chimique, Université de Tsinghua. "Les matériaux nanocarbonés sans métal ont été intensivement étudiés en tant que catalyseurs ORR/OER, en raison de leur activité remarquable, haute conductivité et flexibilité, la structure accordable et la chimie de surface, préparation facile, et la viabilité économique."

Cependant, jusqu'à maintenant, les sites actifs exacts dans les matériaux nanocarbonés et leurs rôles spécifiques pendant l'ORR et l'OER restent insaisissables et controversés. En outre, des méthodes abordables et évolutives pour obtenir d'excellents catalyseurs sont toujours nécessaires pour une application pratique.

"Nous avons proposé un nouveau maillage de graphène avec un dopage à l'azote réglable et des défauts topologiques, et fabriqué via la carbonisation directe d'un composite ternaire avec du riz gluant, mélamine, et Mg(OH) 2 modèles." a déclaré Cheng Tang, un doctorat étudiant de l'Université Tsinghua et le premier auteur. « Puis contre toute attente, une excellente performance ORR supérieure à Pt/C en termes d'activité et de stabilité, et une activité OER comparable à Ir/C est obtenue avec un faible écart de surtension de 0,90 V, ce qui en fait l'un des meilleurs bifonctionnels, catalyseurs sans métal jamais signalés."

Par rapport à d'autres échantillons, ils ont constaté que les défauts topologiques dans les bords du graphène semblent être plus importants que le dopage à l'azote pour une activité plus élevée. "C'est différent des résultats précédents, mais important pour une compréhension approfondie des origines d'activité des catalyseurs nanocarbonés, ", a déclaré le professeur Zhang.

Des calculs de la théorie de la fonction de densité ont été effectués pour élucider les résultats expérimentaux. Il a été démontré que les fragments dopés N présentent un surpotentiel plus élevé que les nanorubans de graphène vierge, mais ces fragments avec des défauts de cycle à cinq carbones ou à sept carbones présentent une activité accrue. Une configuration sans azote avec des anneaux de carbone pentagone et heptagone adjacents présente la surtension la plus faible à la fois pour l'ORR et l'OER.

"Ce travail fournit de nouvelles informations sur les origines de l'activité électrocatalytique de l'oxygène pour les électrocatalyseurs nanocarbone sans métal, " C. Tang a expliqué. " L'importance des défauts topologiques, en plus des sites induits par le dopage dans les matériaux nanocarbonés dopés par hétéroatome est élucidé vers une catalyse ORR/OER prometteuse."

Après comparaison systématique des rapports précédents, Le professeur Zhang et ses collègues ont proposé que différents sites actifs, comme les dopants, bords et défauts, génèrent en fait une activité ORR prometteuse sur des matériaux nanocarbonés sans métal par la modification analogue des structures électroniques, conduisant à une chimisorption intermédiaire optimisée et à un transfert d'électrons facilité.

Une telle compréhension syncrétique devrait contribuer à de futures recherches. "Nous pensons que le dopage spécifique d'hétéroatomes sur les bords défectueux modifie le plus efficacement les structures électroniques et permet d'obtenir des activités ORR optimales pour les électrocatalyseurs sans métal."