L'image montre un échantillon d'oxyde de graphène produit par l'oxydation de graphène épitaxié sur du carbure de silicium. Crédit :Georgia Tech Photo :Gary Meek
Une nouvelle étude montre que la disponibilité de l'hydrogène joue un rôle important dans la détermination de la composition chimique et structurelle de l'oxyde de graphène, un matériau qui a des utilisations potentielles en nano-électronique, systèmes nano-électromécaniques, sentir, matériaux composites, optique, catalyse et stockage d'énergie.
L'étude a également révélé qu'une fois le matériau produit, ses propriétés structurales et chimiques continuent d'évoluer pendant plus d'un mois en raison des réactions chimiques continues avec l'hydrogène.
Comprendre les propriétés de l'oxyde de graphène - et comment les contrôler - est important pour réaliser les applications potentielles du matériau. Pour le rendre utile pour la nano-électronique, par exemple, les chercheurs doivent induire à la fois une bande interdite électronique et un ordre structurel dans le matériau. Le contrôle de la quantité d'hydrogène dans l'oxyde de graphène peut être la clé pour manipuler les propriétés du matériau.
« L'oxyde de graphène est un matériau très intéressant car sa mécanique, les propriétés optiques et électroniques peuvent être contrôlées à l'aide de traitements thermiques ou chimiques pour modifier sa structure, " dit Elisa Riedo, professeur agrégé à l'École de physique du Georgia Institute of Technology. "Mais avant de pouvoir obtenir les propriétés que nous voulons, nous devons comprendre les facteurs qui contrôlent la structure du matériau. Cette étude fournit des informations sur le rôle de l'hydrogène dans la réduction de l'oxyde de graphène à température ambiante."
La recherche, qui a étudié l'oxyde de graphène produit à partir de graphène épitaxié, a été rapporté le 6 mai dans le journal Matériaux naturels . La recherche a été parrainée par la National Science Foundation, le Materials Research Science and Engineering Center (MRSEC) de Georgia Tech, et par le département américain de l'Énergie.
L'oxyde de graphène est formé par l'utilisation de processus chimiques et thermiques qui ajoutent principalement deux groupes fonctionnels contenant de l'oxygène au réseau d'atomes de carbone qui composent le graphène :les espèces époxyde et hydroxyle. Les chercheurs de Georgia Tech ont commencé leurs études avec du graphène expitaxial multicouche cultivé sur une plaquette de carbure de silicium, une technique mise au point par Walt de Heer et son groupe de recherche à Georgia Tech. Leurs échantillons comprenaient en moyenne dix couches de graphène.
Après avoir oxydé les couches minces de graphène en utilisant la méthode établie de Hummers, les chercheurs ont examiné leurs échantillons à l'aide de la spectroscopie de photo-émission à rayons X (XPS). Sur environ 35 jours, ils ont remarqué que le nombre de groupes fonctionnels époxydes diminuait tandis que le nombre de groupes hydroxyles augmentait légèrement. Après environ trois mois, le rapport des deux groupes a finalement atteint l'équilibre.
Les chercheurs de Georgia Tech Angelo Bongiorno et Elisa Riedo posent avec un échantillon d'oxyde de graphène, avec un modèle informatique de la structure du matériau montré derrière eux. Crédit :Georgia Tech Photo :Gary Meek
"Nous avons constaté que le matériau changeait de lui-même à température ambiante sans aucune stimulation externe, " a déclaré Suenne Kim, un stagiaire postdoctoral dans le laboratoire de Riedo. "Le degré d'instabilité à température ambiante était surprenant."
Curieux de savoir ce qui pourrait être à l'origine des changements, Riedo et Kim ont pris leurs mesures à Angelo Bongiorno, un professeur adjoint qui étudie la chimie des matériaux informatiques à l'école de chimie et de biochimie de Georgia Tech. Bongiorno et l'étudiant diplômé Si Zhou ont étudié les changements en utilisant la théorie fonctionnelle de la densité, ce qui suggère que l'hydrogène pourrait se combiner avec l'oxygène dans les groupes fonctionnels pour former de l'eau. Cela favoriserait une réduction des groupements époxydes, c'est ce que Riedo et Kim voyaient expérimentalement.
"Le groupe d'Elisa faisait des mesures expérimentales, pendant que nous faisions des calculs théoriques, " a déclaré Bongiorno. "Nous avons combiné nos informations pour arriver à l'idée qu'il y avait peut-être de l'hydrogène impliqué."
Les soupçons ont été confirmés expérimentalement, à la fois par le groupe Georgia Tech et par une équipe de recherche de l'Université du Texas à Dallas. Cette information sur le rôle de l'hydrogène dans la détermination de la structure de l'oxyde de graphène suggère une nouvelle façon de contrôler ses propriétés, a noté Bongiorno.
« Lors de la synthèse du matériau, nous pourrions potentiellement l'utiliser comme un outil pour changer la structure, " dit-il. " En comprenant comment utiliser l'hydrogène, nous pourrions l'ajouter ou le retirer, nous permettant d'ajuster la distribution relative et la concentration des espèces époxydes et hydroxyles qui contrôlent les propriétés du matériau."
Riedo et Bongiorno reconnaissent que leur matériau – à base de graphène épitaxié – peut être différent de l'oxyde produit à partir de graphène exfolié. La production d'oxyde de graphène à partir de flocons du matériau implique un traitement supplémentaire, y compris la dissolution dans une solution aqueuse puis la filtration et le dépôt du matériau sur un substrat. Mais ils pensent que l'hydrogène joue un rôle similaire dans la détermination des propriétés de l'oxyde de graphène exfolié.
"Nous avons probablement une nouvelle nouvelle forme d'oxyde de graphène, celui qui peut être plus utile commercialement, bien que les mêmes processus devraient également se produire dans l'autre forme d'oxyde de graphène, " dit Bongiorno.
Les prochaines étapes consistent à comprendre comment contrôler la quantité d'hydrogène dans l'oxyde de graphène épitaxié, et quelles conditions peuvent être nécessaires pour affecter les réactions avec les deux groupes fonctionnels. Finalement, qui peut fournir un moyen d'ouvrir une bande interdite électronique et d'obtenir simultanément un matériau à base de graphène avec des caractéristiques de transport d'électrons comparables à celles du graphène vierge.
"En contrôlant les propriétés de l'oxyde de graphène grâce à cette réduction chimique et thermique, on peut arriver à un matériau qui reste suffisamment proche du graphène dans sa structure pour maintenir l'ordre nécessaire aux excellentes propriétés électroniques, tout en ayant la bande interdite nécessaire pour créer des transistors, " a déclaré Riedo. "Il se pourrait que l'oxyde de graphène soit le moyen d'arriver à ce type de matériau."
