Dans une expérience semblable à la photographie en stop-motion, des scientifiques ont isolé le mouvement énergétique d'un électron tout en "gelant" le mouvement de l'atome beaucoup plus gros sur lequel il orbite dans un échantillon d'eau liquide.
Les résultats, rapportés dans la revue Science , ouvrent une nouvelle fenêtre sur la structure électronique des molécules en phase liquide à une échelle de temps auparavant inaccessible avec les rayons X. La nouvelle technique révèle la réponse électronique immédiate lorsqu'une cible est frappée par un rayon X, une étape importante dans la compréhension des effets de l'exposition aux rayonnements sur les objets et les personnes.
"Les réactions chimiques induites par les rayonnements que nous voulons étudier sont le résultat de la réponse électronique de la cible qui se produit à l'échelle de l'attoseconde", a déclaré Linda Young, auteur principal de la recherche et membre émérite du Laboratoire national d'Argonne. P>
"Jusqu'à présent, les radiochimistes ne pouvaient résoudre les événements qu'à l'échelle de la picoseconde, un million de fois plus lente qu'une attoseconde. C'est un peu comme dire 'Je suis né puis je suis mort.' Vous aimeriez savoir ce qui se passe entre les deux. C'est ce que nous pouvons désormais faire."
Un groupe multi-institutionnel de scientifiques de plusieurs laboratoires nationaux et universités du ministère de l'Énergie aux États-Unis et en Allemagne ont combiné expériences et théorie pour révéler en temps réel les conséquences lorsque le rayonnement ionisant d'une source de rayons X frappe la matière.
Travailler sur les échelles de temps auxquelles l’action se produit permettra à l’équipe de recherche de mieux comprendre la chimie complexe induite par les radiations. En effet, ces chercheurs se sont initialement réunis pour développer les outils nécessaires pour comprendre l'effet d'une exposition prolongée aux rayonnements ionisants sur les produits chimiques présents dans les déchets nucléaires.
"Les membres de notre réseau en début de carrière ont participé à l'expérience, puis ont rejoint nos équipes expérimentales et théoriques complètes pour analyser et comprendre les données", a déclaré Carolyn Pearce, directrice de l'IDREAM EFRC et chimiste du PNNL. "Nous n'aurions pas pu y parvenir sans les partenariats IDREAM."
Les particules subatomiques se déplacent si rapidement que la capture de leurs actions nécessite une sonde capable de mesurer le temps en attosecondes, un laps de temps si court qu'il y a plus d'attosecondes par seconde qu'il n'y a eu de secondes dans l'histoire de l'univers.
L’enquête actuelle s’appuie sur la nouvelle science de la physique attoseconde, récompensée par le prix Nobel de physique 2023. Les impulsions de rayons X attosecondes ne sont disponibles que dans une poignée d’installations spécialisées dans le monde. Cette équipe de recherche a mené ses travaux expérimentaux à la source de lumière cohérente Linac (LCLS), située au laboratoire national des accélérateurs du SLAC, à Menlo Park, en Californie, où l'équipe locale a été pionnière dans le développement de lasers à électrons libres à rayons X attosecondes.
"Les expériences attosecondes résolues en temps sont l'un des développements phares de la R&D à la source de lumière cohérente du Linac", a déclaré Ago Marinelli du Laboratoire national des accélérateurs du SLAC, qui, avec James Cryan, a dirigé le développement de la paire synchronisée d'attosecondes à rayons X. impulsions de pompe/sonde utilisées dans cette expérience. "C'est passionnant de voir ces développements appliqués à de nouveaux types d'expériences et d'amener la science de l'attoseconde dans de nouvelles directions."
La technique développée dans cette étude, toute la spectroscopie d'absorption transitoire attoseconde des rayons X dans les liquides, leur a permis de « surveiller » les électrons excités par les rayons X alors qu'ils se déplacent vers un état excité, le tout avant que le noyau atomique le plus volumineux n'ait le temps de se déplacer. Ils ont choisi l'eau liquide comme cas de test pour une expérience.
"Nous disposons désormais d'un outil qui, en principe, vous permet de suivre le mouvement des électrons et de voir les molécules nouvellement ionisées au fur et à mesure de leur formation en temps réel", a déclaré Young, également professeur au Département de physique et James Franck. Institut de l'Université de Chicago.
Ces découvertes récemment rapportées résolvent un débat scientifique de longue date sur la question de savoir si les signaux de rayons X observés lors d'expériences précédentes sont le résultat de différentes formes structurelles, ou « motifs », de la dynamique des atomes d'eau ou d'hydrogène. Ces expériences démontrent de manière concluante que ces signaux ne constituent pas une preuve de deux motifs structurels dans l'eau liquide ambiante.
"Fondamentalement, ce que les gens voyaient lors des expériences précédentes était le flou provoqué par le déplacement des atomes d'hydrogène", a déclaré Young. "Nous avons pu éliminer ce mouvement en effectuant tous nos enregistrements avant que les atomes n'aient eu le temps de bouger."
Des réactions simples aux réactions complexes
Les chercheurs considèrent l'étude actuelle comme le début d'une toute nouvelle direction pour la science attoseconde.
Pour faire cette découverte, les chimistes expérimentaux du PNNL se sont associés à des physiciens d'Argonne et de l'Université de Chicago, à des spécialistes de la spectroscopie à rayons X et à des physiciens des accélérateurs du SLAC, à des chimistes théoriciens de l'Université de Washington et à des théoriciens de la science attoseconde du Centre d'imagerie ultrarapide de Hambourg. le Centre pour la science des lasers à électrons libres (CFEL), Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY), à Hambourg, en Allemagne.
Pendant la pandémie mondiale, en 2021 et en 2022, l'équipe du PNNL a utilisé des techniques développées au SLAC pour pulvériser une feuille ultra-fine d'eau pure sur le trajet d'impulsion de la pompe à rayons X.
"Nous avions besoin d'une belle feuille d'eau plate et fine où nous pourrions concentrer les rayons X", a déclaré Emily Nienhuis, chimiste en début de carrière au PNNL, qui a lancé le projet en tant qu'associée de recherche postdoctorale. "Cette capacité a été développée au LCLS." Au PNNL, Nienhuis a démontré que cette technique peut également être utilisée pour étudier les solutions concentrées spécifiques qui sont au cœur de l'IDREAM EFRC et sera étudiée lors de la prochaine étape de la recherche.
Une fois les données radiologiques collectées, le chimiste théoricien Xiaosong Li et l'étudiant diplômé Lixin Lu de l'Université de Washington ont appliqué leurs connaissances en matière d'interprétation des signaux radiologiques pour reproduire les signaux observés au SLAC. L'équipe CFEL, dirigée par le théoricien Robin Santra, a modélisé la réponse de l'eau liquide aux rayons X attosecondes pour vérifier que le signal observé était bien confiné à l'échelle de temps attoseconde.
"En utilisant le superordinateur Hyak de l'Université de Washington, nous avons développé une technique de chimie informatique de pointe qui a permis une caractérisation détaillée des états quantiques transitoires de haute énergie dans l'eau", a déclaré Li, titulaire de la chaire Larry R. Dalton en chimie à l'Université de Washington. Université de Washington et chercheur en laboratoire au PNNL.
"Cette percée méthodologique a donné lieu à une avancée cruciale dans la compréhension au niveau quantique de la transformation chimique ultrarapide, avec une précision exceptionnelle et des détails au niveau atomique."
Le chercheur principal Young a lancé l’étude et supervisé son exécution, dirigée sur place par le premier auteur et postdoctorant Shuai Li. Le physicien Gilles Doumy, également d'Argonne, et l'étudiant diplômé Kai Li de l'Université de Chicago faisaient partie de l'équipe qui a mené les expériences et analysé les données. Le Centre d'Argonne pour les matériaux à l'échelle nanométrique, un établissement utilisateur du Bureau des sciences du DOE, a aidé à caractériser la cible du jet de nappe d'eau.
Ensemble, l'équipe de recherche a pu observer le mouvement en temps réel des électrons dans l'eau liquide alors que le reste du monde était immobile.
"La méthodologie que nous avons développée permet d'étudier l'origine et l'évolution des espèces réactives produites par des processus radio-induits, tels que ceux rencontrés dans les voyages spatiaux, les traitements contre le cancer, les réacteurs nucléaires et les déchets anciens", a déclaré Young.
Plus d'informations : Shuai Li et al, Spectroscopie à rayons X de l'eau liquide avec pompe attoseconde et sonde attoseconde, Science (2024). DOI :10.1126/science.adn6059. www.science.org/doi/10.1126/science.adn6059
Informations sur le journal : Sciences
Fourni par le Laboratoire national du Nord-Ouest du Pacifique
