Les impulsions laser attosecondes dans l'ultraviolet extrême (XUV) sont un outil unique permettant l'observation et le contrôle de la dynamique des électrons dans les atomes, les molécules et les solides. La plupart des sources laser attosecondes fonctionnent à un taux de répétition d'impulsions de 1 kHz (1 000 tirs par seconde), ce qui limite leur utilité dans des expériences complexes. En utilisant un système laser haute puissance développé au MBI, nous avons réussi à générer des impulsions attosecondes à une fréquence de répétition de 100 kHz. Cela permet de nouveaux types d'expériences dans la science attoseconde.

Impulsions lumineuses dans la région ultraviolette extrême (XUV) du spectre électromagnétique, avec des durées de l'ordre de 100s d'attosecondes (1 as =10 ^-18 s) permettent aux scientifiques d'étudier la dynamique ultrarapide des électrons dans les atomes, les molécules et les solides. Habituellement, les expériences sont réalisées en utilisant une séquence de deux impulsions laser avec un délai contrôlable entre elles. La première impulsion excite le système, et la seconde impulsion prend un instantané du système en évolution, en enregistrant une observable appropriée. Habituellement, les distributions d'impulsion des ions ou des électrons ou le spectre d'absorption transitoire de l'impulsion XUV sont mesurés en fonction du retard entre les deux impulsions. En répétant l'expérience à différents moments entre les deux impulsions, un film de la dynamique étudiée peut être créé.

Afin d'obtenir les informations les plus détaillées sur la dynamique du système étudié, il est avantageux de mesurer aussi complètement que possible les informations disponibles sur l'évolution temporelle. Dans les expériences avec des cibles atomiques et moléculaires, il peut être avantageux de mesurer les impulsions tridimensionnelles de toutes les particules chargées. Ceci peut être réalisé avec un appareil dit de microscope à réaction (REMI). Le schéma fonctionne en garantissant des événements d'ionisation uniques pour chaque tir laser et en détectant les électrons et les ions en coïncidence. Ceci, cependant, présente l'inconvénient que le taux de détection est limité à une fraction (habituellement 10 à 20 %) du taux de répétition des impulsions laser. Des expériences pompe-sonde significatives dans un REMI ne sont pas possibles avec des sources d'impulsions attosecondes de classe 1 kHz.

Chez MBI, nous avons développé un système laser basé sur l'amplification d'impulsion paramétrique optique (OPCPA). En amplification paramétrique, aucune énergie n'est stockée à l'intérieur du milieu d'amplification; par conséquent, très peu de chaleur est générée. Cela permet d'amplifier les impulsions laser à des puissances moyennes beaucoup plus élevées qu'avec le laser Ti:Sapphire "cheval de travail" actuel, qui est le plus souvent utilisé dans les laboratoires attosecondes du monde entier. Le deuxième avantage de la technologie OPCPA est la possibilité d'amplifier des spectres très larges. Notre système laser OPCPA amplifie directement les impulsions laser à quelques cycles avec des durées de 7 fs à des puissances moyennes de 20 W. Il s'agit d'une énergie d'impulsion de 200 uJ à une fréquence de répétition de 100 kHz. Avec ce système laser, nous avons déjà généré avec succès des trains d'impulsions attosecondes.

Dans de nombreuses expériences attosecondes, il est avantageux d'avoir des impulsions attosecondes isolées au lieu d'un train d'impulsions attosecondes multiples. Pour permettre la génération efficace d'impulsions attosecondes isolées, les impulsions laser entraînant le processus de génération doivent avoir des durées d'impulsion aussi proches que possible d'un seul cycle de lumière. De cette façon, l'émission d'impulsions attosecondes est confinée à un point dans le temps, ce qui conduit à des impulsions attosecondes isolées. Afin d'obtenir des impulsions laser quasi à cycle unique, nous avons utilisé la technique de compression d'impulsions à fibre creuse. Les impulsions de 7 fs sont envoyées à travers un guide d'ondes creux de 1 m de long rempli de gaz néon pour l'élargissement spectral. À l'aide de miroirs chirpés spécialement conçus, les impulsions peuvent être compressées à des durées d'impulsion aussi courtes que 3,3 fs. Ces impulsions consistent en seulement 1,3 cycles optiques.

Les impulsions de 1,3 cycle sont envoyées dans une ligne de lumière attoseconde développée au MBI. La majeure partie de l'énergie est utilisée pour générer des impulsions XUV attosecondes isolées dans une cellule à gaz cible. Après suppression du faisceau NIR haute puissance, filtrage spectral et focalisation, environ 10 ⁶ photons par tir laser (correspondant à un flux de photons sans précédent de 10 ¹¹ photons par seconde) sont disponibles pour des expériences.

Afin de caractériser les impulsions XUV attosecondes générées, nous avons réalisé une expérience de stries attosecondes. Essentiellement, l'impulsion XUV est utilisée pour ioniser un milieu gazeux atomique (le néon dans notre cas), tandis qu'une forte impulsion NIR est utilisée pour moduler les paquets d'ondes photoélectroniques générés par XUV. En fonction de la synchronisation exacte des impulsions XUV et NIR, les photoélectrons sont accélérés (gain d'énergie) ou décélérés (perdent de l'énergie) conduisant à une "trace de stries" caractéristique. À partir de cette matrice de données, les formes exactes de l'impulsion NIR, ainsi que de l'impulsion XUV, peuvent être déterminées. Les formes d'impulsions attosecondes ont été récupérées à l'aide d'un algorithme d'optimisation global développé pour ce projet. Notre analyse minutieuse montre que les principales impulsions attosecondes ont une durée de 124 ± 3 as. L'impulsion principale est accompagnée de deux impulsions satellites adjacentes. Celles-ci proviennent de la génération d'impulsions attosecondes un demi-cycle NIR avant et après la génération d'impulsions attosecondes principales. Les satellites pré- et post-impulsion ont une intensité relative de seulement 1×10 ^-3 et 6×10 ^-4 , respectivement.

Ces impulsions attosecondes isolées à haut flux ouvrent la porte à des études de spectroscopie pompe-sonde attoseconde à un taux de répétition de 1 ou 2 ordres de grandeur au-dessus des implémentations actuelles. Nous commençons actuellement des expériences avec ces impulsions dans un microscope à réaction (REMI).

La recherche est publiée dans Optica . + Explorer plus loin

Source d'impulsions attoseconde à flux élevé de 100 kHz pilotée par un faisceau laser annulaire de puissance moyenne élevée