Caractérisation de CsPbI3 QD. a Une image représentative de microscopie électronique à transmission (TEM). b Spectre d'absorption à l'état d'équilibre, avec le pic d'exciton de bord de bande à ~1,98 eV. c Spectres d'absorption transitoire (TA) à large bande à différents temps de retard, pompés à 2,64 eV (470 nm), affichant une absorption photoinduite négligeable dans la région du proche infrarouge. L'encart est un schéma montrant la nature interdite de la transition intra-CB des états de séparation spin-orbite de bord de bande aux états d'électrons légers et lourds à plus haute énergie. Crédit :Nature Communications (2022). DOI :10.1038/s41467-022-33314-9
Un groupe de recherche dirigé par les professeurs Wu Kaifeng et Zhu Jingyi de l'Institut de physique chimique de Dalian de l'Académie chinoise des sciences a récemment rapporté l'observation d'un déplacement excitonique de Bloch-Siegert dans CsPbI3 les points quantiques de pérovskite (QD), qui font progresser la compréhension fondamentale actuelle de l'interaction cohérente lumière-matière dans les matériaux à l'état solide de faible dimension.
L'étude a été publiée dans Nature Communications le 22 septembre.
L'interaction cohérente entre un système à deux niveaux et un champ lumineux périodique contient à la fois des parties d'onde co- et contrarotatives, qui correspondent respectivement à ce que l'on appelle l'effet Stark optique et le décalage Bloch-Siegert. Observer ce dernier a toujours été difficile, non seulement parce qu'il est faible, mais il s'accompagne souvent d'un changement Stark beaucoup plus fort.
Dans cette étude, les chercheurs ont rapporté un fort décalage excitonique de Bloch-Siegert dans CsPbI3 QD pérovskite à température ambiante. La structure de bande et le couplage spin-orbite de ce matériau ont conduit à des règles de transition de quasi-particule sélectives en spin, analogues à la sélectivité vallée dans les dichalcogénures de métaux de transition (TMD), offrant ainsi un nouveau terrain de jeu pour tester les effets excitoniques sur l'effet Stark optique. et décalage de Bloch-Siegert.
Il est important de noter que, contrairement aux TMD dont l'interaction excitonique dépendait de manière sensible de leurs substrats sous-jacents, potentiellement responsables de la disparité dans les études susmentionnées sur les TMD, l'interaction excitonique dans ces QD colloïdaux était déterministe, car ils étaient uniformément entourés de faible indice de réfraction. ligands organiques et solvants.
Les chercheurs ont découvert qu'en contrôlant l'hélicité de la lumière, ils pouvaient largement limiter l'effet Stark optique et le décalage Bloch-Siegert à différentes transitions de spin, en particulier lorsque la lumière de la pompe était réglée du visible à l'infrarouge, obtenant un décalage Bloch-Siegert aussi fort que quatre meV.
Le rapport entre les décalages de Bloch-Siegert et de Stark optique s'est avéré systématiquement supérieur à celui prédit par l'image des quasi-particules à 12 longueurs d'onde de pompe différentes. En tenant compte des états Floquet co- et contrarotatifs des états fondamental, exciton et biexciton, ils ont reproduit quantitativement les observations expérimentales avec une énergie de liaison biexciton de 65 meV.
"Notre nouveau modèle décrit une image physique unifiée de l'interaction entre l'effet Stark optique, l'effet Stark optique biexcitonique et le décalage Bloch-Siegert dans des matériaux de faible dimension affichant de fortes interactions à plusieurs corps", a déclaré le professeur Wu. Une nouvelle façon de régler les niveaux d'énergie électroniques peut conduire à des appareils valleytronic
