Hologramme généré par la contribution multi-orbite de l'ionisation tunnel à champ fort. Crédit :Y. Zhang
Le mouvement des électrons dans les atomes et les molécules est d'une importance fondamentale pour de nombreux aspects physiques, processus biologiques et chimiques. L'exploration de la dynamique des électrons au sein des atomes et des molécules est essentielle pour comprendre et manipuler ces phénomènes. La spectroscopie pompe-sonde est la technique conventionnelle. Le prix Nobel de chimie 1999 fournit un exemple bien connu dans lequel des impulsions laser pompées femtosecondes ont servi à sonder le mouvement atomique impliqué dans les réactions chimiques. Cependant, parce que l'échelle de temps du mouvement des électrons dans les atomes et les molécules est de l'ordre de l'attoseconde (10 -18 secondes) plutôt que des femtosecondes (10 -15 secondes), des impulsions attosecondes sont nécessaires pour sonder le mouvement des électrons. Avec le développement de la technologie attoseconde, des lasers avec des durées d'impulsion inférieures à 100 attosecondes sont devenus disponibles, offrant des possibilités de sonder et de manipuler la dynamique des électrons dans les atomes et les molécules.
Une autre méthode importante pour sonder la dynamique des électrons est basée sur l'ionisation tunnel à champ fort. Dans cette méthode, un laser femtoseconde puissant est utilisé pour induire une ionisation tunnel, un phénomène de mécanique quantique qui amène les électrons à traverser la barrière de potentiel et à s'échapper de l'atome ou de la molécule. Ce processus fournit des informations codées par photoélectrons sur la dynamique des électrons ultrarapides. Sur la base de la relation entre le temps d'ionisation et l'impulsion finale du photoélectron ionisé à effet tunnel, la dynamique des électrons peut être observée avec une résolution à l'échelle attoseconde.
La relation entre le temps d'ionisation et l'impulsion finale du photoélectron à effet tunnel a été théoriquement établie en termes d'un modèle « d'orbite quantique » et la précision de la relation a été vérifiée expérimentalement. Mais quelles orbites quantiques contribuent au rendement des photoélectrons dans l'ionisation à effet tunnel à champ fort est restée un mystère, ainsi que la façon dont différentes orbites correspondent différemment aux temps d'impulsion et d'ionisation. Donc, l'identification des orbites quantiques est vitale pour l'étude des processus dynamiques ultrarapides utilisant l'ionisation tunnel.
Une seconde harmonique est introduite dans un champ fondamental fort pour perturber le processus d'ionisation tunnel. En changeant la phase relative du champ bicolore, l'ionisation tunnel à champ fort PEMD est perturbée par le champ SH. En surveillant et analysant la phase relative où le rendement photoélectronique maximise, les chercheurs peuvent résoudre avec précision les orbites quantiques à chaque moment. Crédit :J. Tan, et al
Comme indiqué dans Photonique avancée , des chercheurs de l'Université des sciences et technologies de Huazhong (HUST) ont proposé un schéma pour identifier et peser les orbites quantiques dans l'ionisation à effet tunnel à champ fort. Dans leur schéma, une fréquence de deuxième harmonique (SH) est introduite pour perturber le processus d'ionisation tunnel. La perturbation SH est beaucoup plus faible que le champ fondamental, il ne modifie donc pas la quantité de mouvement finale de l'électron qui se dirige vers l'ionisation. Cependant, il peut altérer significativement le rendement photoélectronique, en raison de la nature hautement non linéaire de l'ionisation tunnel. En raison des différents temps d'ionisation, différentes orbitales quantiques ont des réponses différentes au champ SH intermédiaire. En changeant la phase du champ SH par rapport au champ moteur fondamental et en surveillant les réponses du rendement photoélectronique, les orbites quantiques des électrons ionisés à effet tunnel peuvent être identifiées avec précision. Sur la base de ce schéma, les mystères des orbites quantiques dites "longues" et "courtes" dans l'ionisation à effet tunnel en champ fort peuvent être résolus, et leur contribution relative au rendement photoélectronique à chaque moment peut être pondérée avec précision. Il s'agit d'un développement très important pour l'application de l'ionisation à effet tunnel à champ fort comme méthode de spectroscopie photoélectronique.
Un effort d'équipe collaboratif dirigé par les étudiants diplômés de HUST Jia Tan, sous la direction du professeur Yueming Zhou, avec Shengliang Xu et Xu Han, sous la direction du professeur Qingbin Zhang, l'étude indique que l'hologramme généré par la contribution multi-orbite du spectre photoélectronique peut fournir des informations précieuses concernant la phase de l'électron tunnel. Son paquet d'ondes code de riches informations sur la dynamique des électrons atomiques et moléculaires. Selon Peixiang Lu, Professeur HUST, vice-directeur du Laboratoire national d'optoélectronique de Wuhan, et auteur principal de l'étude, "La mesure de résolution spatiale attoseconde temporelle et subangström de la dynamique des électrons est rendue possible par ce nouveau schéma de résolution et de pesée des orbites quantiques."
