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    Synchroniser les mouvements des électrons à l'intérieur d'un atome

    Représentation artistique de l'expérience. Le délai inhérent entre l'émission des deux types d'électrons conduit à une ellipse caractéristique dans les données analysées. En principe, la position des points de données individuels autour de l'ellipse peut être lue comme les aiguilles d'une horloge pour révéler la synchronisation précise des processus dynamiques. Crédit :Daniel Haynes / Jörg Harms

    Les lasers à rayons X durs à électrons libres (XFEL) ont fourni des performances intenses, impulsions de rayons X ultracourtes depuis plus d'une décennie. L'une des applications les plus prometteuses des XFEL est la biologie, où les chercheurs peuvent capturer des images à l'échelle atomique avant même que les dommages causés par le rayonnement ne détruisent l'échantillon. En physique et chimie, ces rayons X peuvent également faire la lumière sur les processus les plus rapides se produisant dans la nature avec une vitesse d'obturation d'une seule femtoseconde, soit l'équivalent d'un millionième de milliardième de seconde.

    Cependant, sur ces échelles de temps minuscules, il est extrêmement difficile de synchroniser l'impulsion de rayons X qui déclenche une réaction dans l'échantillon d'une part et l'impulsion laser qui « l'observe » d'autre part. Ce problème est appelé gigue temporelle, et c'est un obstacle majeur dans les efforts en cours pour effectuer des expériences résolues en temps aux XFEL avec une résolution de plus en plus courte.

    Maintenant, une grande équipe de recherche internationale impliquant des collaborateurs du MPSD et DESY à Hambourg, l'Institut Paul Scherrer en Suisse, et d'autres institutions dans sept pays a développé une méthode pour contourner ce problème aux XFEL et a démontré son efficacité en mesurant un processus de désintégration fondamental dans le gaz néon. L'ouvrage a été publié dans Physique de la nature .

    De nombreux systèmes biologiques - et certains non biologiques - subissent des dommages lorsqu'ils sont excités par une impulsion de rayons X d'un XFEL. L'une des causes de dommages est le processus connu sous le nom de pourriture Auger. L'impulsion de rayons X éjecte des photoélectrons de l'échantillon, conduisant à leur remplacement par des électrons dans les couches externes. Lorsque ces électrons externes se détendent, ils libèrent de l'énergie qui peut ensuite induire l'émission d'un autre électron, connu sous le nom d'électron Auger. Les dommages causés par les radiations sont causés à la fois par les rayons X intenses et par l'émission continue d'électrons Auger, qui peut rapidement dégrader l'échantillon. La synchronisation de cette désintégration aiderait à éviter les dommages causés par les radiations dans les expériences étudiant différentes molécules. En outre, La pourriture à la tarière est un paramètre clé dans les études sur les espèces exotiques, états de la matière hautement excités, qui ne peut être étudié qu'aux XFEL.

    Ordinairement, la gigue temporelle semblerait empêcher les études résolues en temps d'un processus aussi court à un XFEL. Pour contourner le problème de gigue, l'équipe de recherche a proposé une solution pionnière, approche très précise et l'a utilisée pour tracer la décroissance Auger. La technique, appelé stries attosecondes auto-référencées, est basé sur la cartographie des électrons dans des milliers d'images et sur la déduction du moment où ils ont été émis en fonction des tendances mondiales des données. "Il est fascinant de voir comment notre amélioration d'une technique qui a été développée à l'origine pour la caractérisation des impulsions de rayons X dans les lasers à électrons libres trouve de nouvelles applications dans les expériences scientifiques ultrarapides, " dit le co-auteur Christopher Behrens, chercheur dans le groupe de recherche FLASH photon à DESY.

    Pour la première application de leur méthode, l'équipe a utilisé du gaz néon, où les temps de décroissance ont été déduits dans le passé. Après avoir exposé à la fois les photoélectrons et les électrons Auger à une impulsion laser externe « striée », les chercheurs ont déterminé leur énergie cinétique finale dans chacune des dizaines de milliers de mesures individuelles. Surtout, dans chaque mesure, les électrons Auger interagissent toujours avec l'impulsion laser striée légèrement plus tard que les photoélectrons déplacés initialement, car ils sont émis plus tard. Ce facteur constant constitue le fondement de la technique. En combinant autant d'observations individuelles, l'équipe a pu construire une carte détaillée du processus physique, et ainsi déterminer le délai caractéristique entre l'émission photo- et Auger.

    Auteur principal Dan Haynes, doctorant au MPSD, déclare : « Les stries auto-référencées nous ont permis de mesurer le délai entre l'ionisation des rayons X et l'émission Auger dans le gaz néon avec une précision inférieure à la femtoseconde, même si la gigue temporelle pendant l'expérience était de l'ordre de la centaine de femtosecondes. C'est comme essayer de photographier la fin d'une course alors que l'obturateur de l'appareil photo peut s'activer à tout moment dans les dix dernières secondes."

    En outre, les mesures ont révélé que la photoionisation et la relaxation subséquente et la désintégration Auger doivent être traitées comme un seul processus unifié plutôt que comme un processus en deux étapes dans la description théorique de la désintégration Auger. Dans les études précédentes résolues en temps, la désintégration avait été modélisée de manière semi-classique.

    Cependant, dans les conditions présentes dans ces mesures au LCLS, et aux XFEL en général, ce modèle s'est avéré insuffisant. Au lieu, Andrey Kazansky et Nikolay Kabachnik, les théoriciens collaborant au projet, appliqué un modèle entièrement quantique pour déterminer la durée de vie fondamentale de la désintégration Auger à partir du délai observé expérimentalement entre l'ionisation et l'émission Auger.

    Les chercheurs espèrent que les stries auto-référencées auront un impact plus large dans le domaine de la science ultrarapide. Essentiellement, la technique permet la spectroscopie de stries attoseconde traditionnelle, auparavant limité aux sources de table, à étendre aux XFEL du monde entier à mesure qu'ils approchent de la frontière de l'attoseconde. De cette façon, les stries auto-référencées peuvent faciliter une nouvelle classe d'expériences bénéficiant de la flexibilité et de l'extrême intensité des XFEL sans compromettre la résolution temporelle.


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