Comparaison des dynamiques de spin 5d6s et 4f dans le Gadolinium et le Terbium. Panneaux supérieurs :modèle de spin à résolution orbitale. Les flèches jaunes représentent le flux d'énergie des électrons excités par laser dans le réseau (Gep) et vers les systèmes de spins 5d et 4f. Notez les différents couplages spin-réseau 4f α4f dans (A) Tb (J =L + S =6, L =3) et (B) Gd (J =S =7/2, L =0). En revanche, les constantes d'échange inter et intra-atomiques (Jij et Jintra) sont de grandeur comparable. Panneaux inférieurs :Illustration de la dynamique de spin 5d6s et 4f environ 1 ps après excitation laser. En (B), les spins 4f (flèches jaunes) sont fortement excités par les mouvements du réseau et inclinés par rapport à Mz, dans un), ils restent froids et alignés selon la direction d'aimantation Mz. Les spins 5d6s (flèches rouges) sont en outre couplés aux électrons de valence optiquement excités α5d et frémissent ainsi autour des moments 4f. Crédit: Avancées scientifiques , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Le magnétisme des terres rares est dominé par des électrons 4f localisés, par rapport aux métaux de transition internes (qui sont principalement composés de lanthanides) et ne peuvent pas être directement excités par une impulsion laser optique. Par conséquent, la démagnétisation ultrarapide des métaux des terres rares implique un processus distinct contrairement aux autres éléments du tableau périodique. Lors de la démagnétisation des métaux des terres rares, les chercheurs impliquent l'excitation de magnons - une quasiparticule, considérée comme une onde de spin quantifiée. Dans un nouveau rapport maintenant publié le Avancées scientifiques , B. Frietsch et une équipe de scientifiques pluridisciplinaires en physique, astronomie, mathématiques et calcul intensif en Allemagne, la Suède et la République tchèque, ont démêlé la dynamique ultrarapide des moments magnétiques des bandes de valence 5d6s et 4f dans le métal terbium (Tb) en utilisant la spectroscopie de photoémission résolue en temps. Sur la base des résultats de la démagnétisation, ils ont établi le couplage des spins 4f à la structure du réseau par le biais du moment orbital pour fournir un mécanisme essentiel entraînant la dynamique de l'aimantation dans les matériaux techniques à forte anisotropie magnétique.
Comprendre les phénomènes de spin ultrarapide
Un objectif fondamental de la physique de la matière condensée est de comprendre la nature des phénomènes de spin ultrarapide dans des conditions de fort déséquilibre. Lorsque les chercheurs excitent un matériau à l'aide d'une impulsion optique femtoseconde, les électrons de valence sont poussés hors d'équilibre pendant la durée de l'impulsion laser. Les électrons de valence résident généralement dans l'enveloppe externe d'un atome associé et peuvent participer à une liaison chimique. Dans le laps de temps où le système atteint l'équilibre thermique entre les électrons excités, systèmes de treillis et de spin, le milieu passe par un état transitoire de non-équilibre pendant une courte période. Des phénomènes auparavant inconnus peuvent se produire pendant cet état, jusqu'ici non enregistré sous l'équilibre thermique du système magnétique.
Le comportement distinct de non-équilibre des systèmes de spins présente donc une opportunité de comprendre les couplages décisifs entre électrons, phonons et spins entraînant la dynamique de l'aimantation après excitation laser femtoseconde. Les scientifiques avaient précédemment établi une démagnétisation ultrarapide du nickel et même proposé des mécanismes de couplage spin-réseau par rapport aux métaux des terres rares. Dans ce travail, Frietsch et al. films préparés de terre rare terbium à 10 nm d'épaisseur pour des expériences de spectres de photoémission à résolution angulaire (ARPES), où ils ont combiné une ligne de lumière de génération d'harmoniques d'ordre supérieur (HHG) avec une station d'extrémité à ultravide et ont utilisé un laser proche infrarouge (NIR) comme impulsion de pompe avec ses harmoniques comme impulsion de sonde pour comprendre les phénomènes de spin.
Spectres de photoémission en bande de valence et MLD de Tb à 90 K. Spectres ARPES sondés avec de la lumière polarisée p pour des directions opposées d'aimantation dans le plan (rouge et bleu) à émission normale =0∘. Le spectre de différence gris remblayé met en évidence le MLD, qui a été évalué pour la composante de spin 8S7/2. L'énergie de liaison des bandes de valence 5d (VB) minoritaires (↓) et majoritaires (↑) et la division d'échange ont été extraites à ϑ =8∘. Crédit: Avancées scientifiques , doi:10.1126/sciadv.abb1601 
Les scientifiques ont utilisé le dichroïsme magnétique linéaire (MLD) dans les spectres de photoémission à résolution angulaire (ARPES), comparable à l'effet Kerr magnéto-optique. Le signal MLD était proportionnel à la magnétisation de l'échantillon pendant l'équilibre thermique. Lorsqu'ils ont comparé le dichroïsme magnétique linéaire des composantes à faible et à haut spin de la Tb, ils n'ont pas observé de différence significative. Pour comprendre la dynamique d'aimantation avec Tb, donc, les scientifiques ont comparé les moments 5d et 4f avec les résultats précédemment rapportés sur le gadolinium (Gd) - un autre métal des terres rares. Frietsch et al. expérimentalement a conduit le système magnétique hors d'équilibre et a combiné des mesures de division d'échange de bandes de valence et de dichroïsme linéaire magnétique pour comprendre la dynamique des spins 5d et 4f. Lorsqu'ils ont comparé la dynamique résolue orbitale des moments 5d et 4f dans les deux métaux des terres rares Gd et Tb, l'excitation optique semble agir plus rapidement et plus efficacement pour Tb par rapport au sous-système de spin 5d de Gd.
Dynamique d'aimantation des moments itinérants 5d et localisés 4f dans les terres rares Gd et Tb. Les panneaux supérieurs montrent la réponse de la division d'échange de la bande de valence 5d, et les panneaux inférieurs montrent le MLD transitoire du niveau 4f pour (A) Gd et (B) Tb, respectivement. Les barres d'erreur sur les derniers points de données affichent 2 SD. Les lignes pleines résultent de nos simulations de dynamique de spin résolues en orbite en utilisant des paramètres d'entrée ab initio pour Jij et Jintra. Dans les panneaux inférieurs, la magnétisation réduite calculée est affichée. Dans les panneaux supérieurs, la dynamique calculée des moments magnétiques 5d est convertie en la division d'échange transitoire via les calculs des premiers principes. Crédit: Avancées scientifiques , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Couplage spin-phonon
Pour mieux comprendre les opinions qualitatives révélées dans l'étude, l'équipe a analysé la dynamique de magnétisation avec un modèle de spin à résolution orbitale. Lors des expérimentations, Frietsch et al. excité la dynamique de spin 5d et 4f en utilisant les fluctuations thermiques du système électronique et un bain de chaleur de phonons. Ils ont déterminé la dynamique de magnétisation des deux métaux en couplant le sous-système de spin total 4f au système phononique. Alors qu'un fort couplage spin-phonon supportait une dynamique femtoseconde ultrarapide (un quadrillionième de seconde) en Tb, un faible couplage spin-phonon a conduit à une dynamique picoseconde plus lente (un trillionième de seconde) du moment magnétique 4f dans Gd.
En revanche, l'équipe a noté le moment magnétique 5d pour montrer une réponse ultrarapide dans les deux métaux, puisque les électrons de la bande de valence étaient couplés au système 4f et directement excités par l'impulsion laser dans ce cas. Le moment magnétique 5d de Tb était donc presque parallèle à la dynamique ultrarapide du moment magnétique 4f beaucoup plus grand du métal. La disposition non colinéaire des deux moments sur site représentait les différents degrés d'excitation des sous-systèmes de spin 5d et 4f. Les données de simulation de la dynamique de spin concordent avec les travaux expérimentaux.
Ab initio calculé la densité partielle et totale d'états de Tb. Une orbitale à minorité de spin 4f occupée est située à une énergie de liaison de 3 eV, les états 4f occupés à majorité de spin sont situés à une énergie de liaison de 7-8 eV, et la variété des états 4f inoccupés est située au-dessus de l'énergie de Fermi EF. Les états 5d polarisés en spin forment une bande large de plusieurs eV près de l'énergie de Fermi. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.abb1601.
Le résultat
De cette façon, les mesures pompe-sonde ont révélé des dynamiques de démagnétisation ultrarapides très différentes pour le terbium (Tb) et le gadolinium (Gd) métaux des terres rares. Pendant ce temps, le moment de spin 5d et le moment localisé 4f dans Tb ont démontré des constantes de désintégration remarquablement similaires. Le comportement particulier entre Tb et Gd a permis aux chercheurs d'identifier un mécanisme essentiel pour la dynamique d'aimantation ultrarapide en couplant le spin 4f au réseau via le moment orbital, ce qui a conduit à des excitations ultrarapides de magnons. Pour approfondir leur travail, l'équipe a comparé les résultats avec des expériences précédentes sur la démagnétisation.
En utilisant la spectroscopie photoélectronique résolue en temps et en angle, B. Frietsch et ses collègues ont enregistré la division d'échange de bande de valence et le dichroïsme linéaire magnétique 4f pour comprendre la dynamique de spin fondamentalement différente de deux métaux des terres rares (Tb et Gd). Les résultats mettent en évidence les interactions de réseau comme un ingrédient décisif pour comprendre la commutation optique à l'échelle microscopique dans les métaux des terres rares.
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