On pense souvent que la structure de verre d'un matériau imite son liquide correspondant. Le polyamorphisme entre les glaces a été utilisé comme guide pour élucider les propriétés de l'eau liquide. Mais combien de formes de glaces amorphes existe-t-il ? Comprenons-nous comment la glace cristalline à haute pression métastable évolue vers la forme à basse densité thermiquement stable ?

Une équipe de recherche internationale dirigée par Chuanlong Lin et Wenge Yang de HPSTAR et John S. Tse de l'Université de la Saskatchewan a révélé un mécanisme de transformation en plusieurs étapes utilisant la diffraction des rayons X synchrotron in situ résolue en temps de pointe. Une voie cinétique dépendante de la température et du temps avec trois transitions distinctes a été identifiée dans l'évolution structurelle de la glace cristalline métastable (glace VII ou glace VIII) à la glace thermodynamiquement stable I. Ces processus intermédiaires se font concurrence. Le résultat final est une juxtaposition de ces processus. L'ouvrage est publié dans PNAS .

L'eau joue un rôle essentiel dans l'origine de la vie sur Terre. En phase liquide, il présente de nombreuses propriétés inhabituelles. En phase solide, la glace ordinaire présente également diverses transitions de phase à haute pression. De nombreuses études théoriques et expérimentales ont été consacrées à la compréhension des mécanismes d'inter-conversion sous-jacents. Jusque là, la plupart des expériences ont été des mesures ex situ sur des échantillons récupérés et manquent d'informations détaillées sur l'évolution structurelle accompagnant la transformation. Des études antérieures ont été entravées par des difficultés techniques dans la surveillance du changement structurel rapide sur une large plage de pression et de température.

En 2017, Lin et ses collègues ont surmonté le défi expérimental. Une série d'études a été menée pour étudier les transitions de glace en combinant la diffraction des rayons X in situ résolue en temps, et contrôle de pression à distance avec différentes vitesses de rampe dans un cryostat à basse température. Cette capacité a permis la suppression des transitions cristallin-cristallin induites thermiquement [ PNAS 115, 2010-2015 (2018)]. Des informations importantes sur la complexité des transformations poly-amorphes ont été obtenues, comme l'amorphisation en deux étapes à commande cinétique dans la glace Ih [Phys. Rév. Lett. 119, 135701(2017)] et l'aventure réussie dans le no man's land [Phys. Rév. Lett. 121, 225703 (2018)].

Maintenant, ils essaient de répondre quelle est exactement la nature des processus de transformation de phase amorphe-amorphe ? En utilisant les nouvelles techniques développées, ils ont exploré le processus du "miroir", c'est à dire., transformation inverse à partir d'une glace cristalline métastable à haute densité (c'est-à-dire, glace VII ou glace VIII) à la glace stable ambiante I. Ils ont identifié les voies cinétiques dépendantes de la température/du temps et ont caractérisé l'interaction/la compétition entre la transition amorphe haute densité (HDA)-amorphe basse densité (LDA) et la recristallisation. Contrairement aux séquences de transformation glace VII (ou glace VIII)-LDA-glace I précédemment rapportées, les mesures résolues en temps montrent un processus en trois étapes :transformation initiale de la glace VII en HDA, suivi d'une transition HDA-LDA, puis cristallisation de LDA en glace I. L'amorphisation de la glace VII et la transition HDA à LDA montrent des mécanismes d'activation thermique distincts. Significativement, les deux processus présentent le comportement d'Arrhenius avec un temps de durée dépendant de la température (τ) et une température de « transition » à environ 110-115 K.

Des calculs de dynamique moléculaire à grande échelle appuient également leurs découvertes expérimentales. Par ailleurs, il montre que la transformation HDA en LDA est continue avec une grande différence de densité et implique des déplacements substantiels d'eau à l'échelle nanométrique. Cette étude présente une nouvelle perspective sur la métastabilité et les complexités dans la formation des voies cinétiques de transition de la glace.