Trois impulsions d'excitation avec des vecteurs d'onde k1, k2, et k3 forment trois coins d'une boîte avec une 4ème impulsion (oscillation locale; LO) sur le quatrième coin. Crédit :FLOTTE
Ultrarapide, la spectroscopie multidimensionnelle déverrouille les effets à l'échelle macroscopique des corrélations électroniques quantiques.
Des chercheurs du centre de recherche FLEET ont découvert que les états de basse et haute énergie sont corrélés dans un matériau supraconducteur LSCO (lanthane, strontium, le cuivre, oxygène).
Exciter le matériel avec un ultrarapide ( <100fs), un faisceau de lumière proche infrarouge produit des excitations cohérentes d'une durée étonnamment « longue » d'environ 500 femtosecondes, provenant d'une superposition quantique d'états excités au sein du cristal.
La forte corrélation entre l'énergie de cette cohérence et l'énergie optique du signal émis indique une interaction cohérente entre les états à basse et haute énergie.
Ce genre d'interaction cohérente, rapporté ici pour la première fois, est à l'origine de nombreux phénomènes intrigants et mal compris présentés par les matériaux quantiques.
C'est l'une des premières applications de la spectroscopie multidimensionnelle à l'étude de systèmes électroniques corrélés tels que les supraconducteurs à haute température.
Sonder les matériaux quantiques
Les propriétés magnétiques et électroniques intrigantes des matériaux quantiques sont très prometteuses pour les technologies futures.
Cependant, le contrôle de ces propriétés nécessite une meilleure compréhension de la manière dont le comportement macroscopique émerge dans les matériaux complexes avec de fortes corrélations électroniques.
A/Prof Jeff Davis (Swinburne University of Technology) Crédit :FLEET
Les propriétés électriques et magnétiques potentiellement utiles des matériaux quantiques avec de fortes corrélations électroniques comprennent :la transition de Mott, magnétorésistance colossale, isolants topologiques, et la supraconductivité à haute température.
De telles propriétés macroscopiques émergent de la complexité microscopique, enracinée dans les interactions concurrentes entre les degrés de liberté (charge, treillis, tournoyer, orbital, et topologie) des états électroniques.
Alors que les mesures de la dynamique des populations électroniques excitées ont pu donner un aperçu, ils ont largement négligé la dynamique complexe de la cohérence quantique.
Dans cette nouvelle étude, les chercheurs ont appliqué la spectroscopie cohérente multidimensionnelle au défi pour la première fois, en utilisant la capacité unique de la technique à différencier les voies de signaux concurrentes, exciter et sonder sélectivement des excitations de faible énergie.
Les chercheurs ont analysé la cohérence quantique des excitations produites en frappant du LSCO (lanthane, strontium, de cuivre et d'oxygène) avec une séquence de cristaux sur mesure, faisceaux ultrarapides de lumière proche infrarouge d'une durée inférieure à 100 femtosecondes
Cette cohérence a des propriétés inhabituelles, dure un temps étonnamment « long » d'environ 500 femtosecondes, et provient d'une superposition quantique d'états excités dans le cristal.
Spectre 2-D montrant la différence d'énergie entre les états dans la superposition quantique, montré avant, pendant et après le chevauchement des impulsions
"Nous avons trouvé une forte corrélation entre l'énergie de cette cohérence et l'énergie optique du signal émis, ce qui indique une interaction cohérente particulière entre les états à basse et haute énergie dans ces systèmes complexes, " déclare l'auteur de l'étude Jeff Davis (Swinburne University of Technology).
Parce que le nombre d'excitations disponibles affecte la structure de bande d'un cristal, la structure énergétique effective change de manière transitoire pendant la mesure, qui relie les excitations de basse énergie et les états électroniques excités optiquement.
Spectre 2D montrant la différence d'énergie entre les états dans la superposition quantique, montré avant, pendant et après le chevauchement des impulsions Crédit :FLEET
L'étude démontre que la spectroscopie cohérente multidimensionnelle peut interroger des matériaux quantiques complexes de manières sans précédent.
En plus de représenter une avancée majeure dans la spectroscopie ultrarapide de matériaux corrélés, le travail a une signification plus large en optique/photonique, chimie, nanosciences, et la science de la matière condensée.
« La cohérence persistante des superpositions quantiques dans un cuprate dopé de manière optimale révélé par la spectroscopie 2D » a été publiée dans Avancées scientifiques en février 2020.
