Les scientifiques des matériaux visent à permettre la recombinaison de charge non radiative médiée par un piège de surface pour concevoir des panneaux photovoltaïques à pérovskite aux halogénures métalliques hautement efficaces (cellules solaires). Étant donné que la recombinaison de charge improductive au niveau des défauts de surface peut limiter l'efficacité des cellules solaires hybrides à pérovskite, les scientifiques peuvent passiver les défauts (induire un traitement chimique acide-base) en utilisant une petite liaison moléculaire. Le caractère ionique du réseau de pérovskite peut permettre la passivation des défauts moléculaires par le biais d'interactions entre les groupes fonctionnels et les défauts de surface. Cependant, il existe un manque de compréhension approfondie sur la façon dont les configurations moléculaires peuvent influencer l'efficacité de la passivation pour faciliter la conception moléculaire rationnelle.

Dans un nouveau rapport sur Science , Rui Wang et une équipe de recherche interdisciplinaire dans les départements de physique, Science et génie des matériaux, Nano-ingénierie, Chimie et biochimie et l'Institute of Functional Nano &Soft Materials aux États-Unis et en Chine, ont étudié l'environnement chimique d'un groupe fonctionnel activé pour la passivation des défauts. Ils ont mené des expériences pour obtenir des rendements de conversion de puissance améliorés pour le photovoltaïque à pérovskite à l'aide de théophylline, les composés de caféine et de théobromine portant des groupes carbonyle (C=O) et amino (N-H). Dans les expériences traitées à la théophylline, la liaison hydrogène de l'hydrogène aminé à l'iodure de surface a optimisé l'interaction carbonyle avec un défaut antisite de plomb (Pb) pour améliorer l'efficacité d'une cellule pérovskite de 21 à 22,6 pour cent.

Les scientifiques des matériaux mettent en œuvre la passivation des défauts comme stratégie importante pour réduire la recombinaison de charge improductive et augmenter l'efficacité de conversion de puissance (PCE) des panneaux photovoltaïques à couche mince de pérovskite aux halogénures métalliques polycristallins pour les cellules solaires. Basé sur la chimie acide-base de Lewis, la nature ionique du réseau de pérovskite peut faciliter la passivation moléculaire par liaison coordonnée. Basé sur des règles de conception moléculaire, les scientifiques peuvent sélectionner des molécules avec des configurations de liaison optimales pour de telles activités de passivation des défauts de surface. Dans ce travail, Wang et al. a démontré des rendements élevés pour les dispositifs à pérovskite (PV) via l'identification des défauts et mené une conception rationnelle et des enquêtes approfondies sur l'environnement chimique entourant le groupe fonctionnel actif pour la passivation des défauts. Dans des films minces polycristallins de pérovskite de haute qualité avec des grains monocouches, les défauts intérieurs étaient négligeables par rapport aux défauts de surface.

L'équipe de recherche a utilisé des calculs de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) pour comparer les énergies de formation de défauts natifs sélectionnés sur la surface de la pérovskite. Étant donné que les bords de bande des pérovskites sont composés d'orbitales de plomb (Pb) et d'iode (I), Wang et al. spécifiquement étudié Pb et I-impliquant des défauts ponctuels, Pb vacance (V Pb ), Je vacance (V je ) et les défauts antisites Pb-I. En utilisant la spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS), l'équipe de recherche a confirmé que la surface du film mince de pérovskite tel que fabriqué à synthétiser dans une méthode en deux étapes est riche en plomb. Ensuite, en utilisant la vue de la couche supérieure des structures atomiques, ils ont étudié les défauts de surface, suivie de la méthode de correction de dispersion 3 (DFT-D3) pour calculer les énergies de formation de défauts (DFE). Sur la base des résultats, l'équipe de recherche s'est concentrée sur l'interaction entre le Pb de surface et le défaut antisite afin d'envisager des molécules candidates pour la passivation des défauts. Pour ça, ils ont choisi un petit ensemble de molécules qui partageaient des groupes fonctionnels identiques, bien qu'avec des structures chimiques stratégiquement variables pour inclure la théophylline, caféine et théobromine, pour interagir avec les défauts.

Ces molécules se trouvent généralement dans des produits naturels tels que le thé, café et chocolat, et sont donc facilement accessibles. Les molécules étaient également de nature non volatile, les rendant adaptés aux interactions avec les défauts de la pérovskite pour la stabilité à long terme du dispositif. Wang et al. incorporé de la théophylline à la surface d'un film mince de pérovskite via une technique de post-traitement pour améliorer le PCE (efficacité de conversion de puissance) de 21 pour cent à 23 pour cent dans les appareils PV. Ils ont testé les courbes de densité de courant-tension des appareils PV avec et sans traitement à la théophylline et crédité la tension en circuit ouvert améliorée (V CO ) à la passivation de surface par la théophylline due aux interactions base-acide de Lewis entre le groupe C=O sur la théophylline et les défauts de surface antisite Pb. Ils ont ensuite comparé les résultats d'un appareil traité à la théophylline à un appareil PV à pérovskite traité à la caféine.

Ensuite, Wang et al. situé le groupe N-H à côté du groupe C=O (carbonyle) sur le même cycle à six chaînons dans la théobromine pour produire une distance plus courte entre les deux groupes, suivi de la désactivation des interactions spatialement efficaces pour former une énergie d'interaction encore plus faible (E entier ) de -1,1 eV. Les résultats ont souligné l'importance de la configuration constructive des groupes N-H et C=O pour permettre des interactions multisites coopératives et permettre à l'effet de passivation synergique de former des pérovskites efficaces et stables. Wang et al. étudié la variation du C=O et du PbI 2 -Interaction de surface de pérovskite terminée avec différentes configurations en utilisant la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR). Ils ont examiné les effets de passivation de surface des trois molécules en utilisant différentes configurations avec photoluminescence (PL) et ont observé que l'intensité de la PL augmentait sensiblement après le traitement à la théophylline. Ils ont également observé une augmentation de l'intensité de la PL après un traitement à la caféine, qui n'était pas aussi fort que la théophylline et a diminué l'intensité de la PL pour la théobromine par rapport au matériau de référence ; ils ont attribué cela à la configuration moléculaire destructrice des agents de passivation pour produire des sites de recombinaison de charge accrus.

Les scientifiques en ont alors déduit la densité d'états des pièges (tDOS), c'est à dire., le nombre d'états occupés dans le système, dans les dispositifs tels que fabriqués via une capacité angulaire dépendante de la fréquence en fonction de l'énergie du défaut. Les résultats ont démontré une réduction des états de piège pour les dispositifs à pérovskite traités à la théophylline et à la caféine par rapport au matériau de référence. En revanche, le traitement à la théobromine a induit plus d'états pièges, cohérent avec la diminution observée du PCE. Wang et al. ont confirmé le changement de tDOS avec différents traitements de surface en utilisant une modélisation théorique et une caractérisation par spectroscopie d'impédance électrochimique (EIS) menée pour comprendre les processus de transport de porteurs sous éclairage à l'interface.

Le dispositif avec traitement de surface à la théophylline avait la plus petite impédance; signifiant une recombinaison de charges sensiblement supprimée à l'interface, provenant d'états de défauts de surface réduits. Les appareils traités à la caféine ont enregistré une impédance plus grande tandis que les appareils traités à la théobromine ont montré une impédance encore plus grande. Pour comprendre l'interface pérovskite traitée à la théophylline, les scientifiques ont effectué d'autres caractérisations à l'aide de la spectroscopie photoélectronique ultraviolette (UPS) pour mesurer la structure de la bande de surface. Suivi d'une microscopie à force atomique (AFM) combinée à une microscopie à force de sonde Kelvin (KPFM) pour comprendre l'influence de la théophylline sur la morphologie et le potentiel de surface. Les surfaces traitées à la théophylline présentaient un potentiel chimique électronique plus élevé que le film de référence tout en conservant la morphologie de surface inchangée.

Le film de pérovskite a montré une durée de vie du support légèrement longue après le traitement à la théophylline tout en observant un profil de décroissance plus rapide lors de l'ajout d'une couche de transport de trous sur le film pour réduire la recombinaison et augmenter les propriétés d'absorption. L'amélioration de la dynamique des porteurs est due à une passivation de surface efficace avec la théophylline. Lorsque Wang et al. caractérisé en outre la surface à l'aide de mesures de courant induit par faisceau d'électrons (EBIC) en coupe transversale ; Les dispositifs traités à la théophylline présentaient un courant EBIC plus élevé que le dispositif de référence pour indiquer une efficacité améliorée de collecte des porteurs.

Le traitement à la théophylline a également permis une dégradation minimale des couches de pérovskite, ce qui a entraîné moins de sites de recombinaison de surface et a montré une hystérésis négligeable (défauts de surface microscopiques). La stabilité de conservation améliorée des dispositifs traités à la théophylline pourrait maintenir> 95 pour cent de son PCE d'origine lors d'un stockage dans des conditions ambiantes d'humidité pendant 60 jours. De cette façon, Rui Wang et ses collègues ont obtenu une efficacité de conversion de puissance stable pour les appareils photovoltaïques après avoir incorporé de la théophylline pour une stabilité opérationnelle à long terme.

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