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    Monocristaux hétérostructuraux naturels de van der Waals aux propriétés magnétiques et topologiques

    Structures cristallines et modèles XRD (diffraction des rayons X). (A)-(D) Structures cristallines. (E)-(F) Diagrammes de diffraction des rayons X sur poudre après raffinement Rietveld (méthode utilisée pour caractériser les matériaux cristallins). Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax9989

    Les hétérostructures avec magnétisme et topologie (géométrie) sont des matériaux prometteurs pour réaliser des états quantiques topologiques exotiques. Cependant, ces matériaux sont difficiles à concevoir ou à synthétiser. Dans un nouveau rapport sur Avancées scientifiques , Jiazhen Wu et une équipe de recherche interdisciplinaire dans les départements de recherche sur les matériaux, Sciences optoélectroniques, La physique, Recherche sur la matière condensée et matériaux avancés au Japon et en Chine, ont rapporté le développement d'hétérostructures magnétiques naturelles de van der Waals. Les constructions présentaient des propriétés magnétiques contrôlables tout en maintenant leurs états de surface topologiques.

    Pendant le processus, les scientifiques et les physiciens des matériaux ont progressivement affaibli le couplage d'échange antiferromagnétique intercouche tout en augmentant la séparation des couches magnétiques pour observer un effet Hall anormal. A une température inférieure à 5K, le phénomène était bien couplé avec la magnétisation pour provoquer une hystérésis ferromagnétique, c'est-à-dire, appliquer un champ magnétique externe à un ferromagnétique provoquant l'alignement de ses dipôles atomiques. Les chercheurs visent à utiliser les hétérostructures homogènes avec des interfaces atomiquement pointues et des propriétés magnétiques intrinsèques pour étudier des phénomènes exotiques tels que l'effet Hall anormal quantique, états d'isolant axionique et effets magnétoélectriques topologiques (l'induction d'aimantation par un champ électrique et l'induction de polarisation électrique par un champ magnétique).

    En physique de la matière condensée, les hétérostructures magnétiques ont suscité une attention considérable pour former de nouvelles applications dans les domaines en développement de la spintronique et de la topotronique (nanoélectronique basée sur des structures topologiques). Par exemple, des techniques de dépôt bien établies qui aident à la croissance de couches minces, y compris l'épitaxie par faisceau moléculaire, Le dépôt laser pulsé et la pulvérisation cathodique ont accéléré le champ pour faciliter des propriétés uniques telles que la magnétorésistance géante. Par exemple, La magnétorésistance à effet tunnel avait précédemment démontré des capacités techniques de base pour le stockage d'informations numériques. Cependant, les développements de la recherche sur les hétérostructures magnétiques restent limités du fait des techniques de dépôt associées, entravant des études de grande envergure sur des systèmes de matériaux uniques. Néanmoins, les chercheurs ont récemment utilisé la méthode de transfert pour préparer des hétérostructures de van der Waals de manière complexe avec des techniques sophistiquées.

    Les chercheurs avaient également récemment développé des hétérostructures combinées avec des couches magnétiques et des couches d'isolant topologique (TI) pour former des états quantiques topologiques exotiques. Mais le développement d'une plate-forme idéale pour étudier les effets quantiques à l'aide d'une hétérostructure homogène contenant des interfaces atomiquement pointues et des propriétés magnétiques intrinsèques reste expérimentalement insaisissable. Dans ce travail, Wu et al. ont signalé des hétérostructures naturelles de van der Waals (MnBi 2 Te 4 ) m (Bi 2 Te 3 ) m avec des propriétés magnétiques contrôlables et des états de surface topologiques (SS). Ils ont préparé des monocristaux à l'aide de la méthode du flux (méthode de croissance cristalline) et identifié des variantes des molécules à l'aide de mesures de diffraction des rayons X (XRD) et de microscopie électronique à transmission à balayage (STEM). Lorsque l'équipe de recherche a progressivement affaibli les interactions d'échange antiferromagnétique intercouche (AFM), les matériaux convertis en un système concurrent d'ordre magnétique avec un état ferromagnétique (FM) stabilisé en dessous de 5K.

    Hétérostructures magnétiques de van der Waals de (MnBi2Te4)m(Bi2Te3)n. (A à D) Schémas d'évolution des hétérostructures. Les flèches montrent l'orientation de rotation de Mn avec le noir pointant vers le bas et le blanc pointant vers le haut. Les points d'interrogation en (C) et (D) montrent l'incertitude des orientations de spin due à des interactions magnétiques complexes. (E à H) Images STEM à champ sombre annulaire à angle élevé (HAADF) à résolution atomique des composés affichés dans (A) à (D). Les images sont prises selon un axe de zone perpendiculaire à l'axe c. QL signifie quintuple couche et SL signifie septuple couche. (I à L) Modèles de diffraction électronique à zone sélectionnée (SAED) des composés indiqués dans (A) à (D). Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax9989.

    Puisque l'aimantation avait un axe facile hors du plan, les chercheurs ont observé un effet Hall (AH) anormal, bien couplé à la magnétisation. Ils ont étudié les structures électroniques non triviales de MnBi 4 Te 7 dans le volume et la surface à l'aide de calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) pour confirmer ses propriétés d'isolant topologique antiferromagnétique (AFM TI). Wu et al. ont détecté expérimentalement les états de surface à l'aide de mesures de spectroscopie de photoémission à résolution angulaire (ARPES) et s'attendent à ce que le nouveau matériau fournisse une plate-forme pour étudier des intérêts variés en spintronique et en topotronique.

    Par exemple, le MnBi récemment signalé 2 Te 4 Le composé synthétique est un antiferromagnétique intrinsèque de van der Waals présentant des états de surface topologiques non triviaux (SS). Depuis les deux matériaux van der Waals Bi 2 Te 3 et MnBi 2 Te 4 a démontré des contraintes de réseau similaires, les chercheurs ont eu à cœur de tester la possibilité de synthétiser des hétérostructures naturelles avec une alternance de couches atomiques quintuples (QL) et de septuples couches atomiques (SL).

    Sur la base de l'hypothèse, les chercheurs ont préparé des échantillons polycristallins relatifs à la formulation de (MnBi 2 Te 4 ) m (Bi 2 Te 3 ) m et formé MnBi 4 Te 7 et MnBi 6 Te dix en utilisant une voie de réaction à l'état solide. L'équipe de recherche a observé les nouvelles hétérostructures à l'aide de mesures en champ sombre annulaire à grand angle (HAADF) et STEM. Les images de résolution atomique étaient très cohérentes avec les structures cristallines précédemment obtenues à l'aide de mesures XRD et alignées avec le modèle proposé. Ils ont en outre confirmé les degrés élevés de cristallinité des échantillons préparés en utilisant des modèles de diffraction électronique à zone sélectionnée (SAED).

    Modèles XRD de monocristaux. (A) MnBi2Te4. (B) MnBi4Te7. La mesure a été effectuée sur des pièces monocristallines (représentées dans les médaillons) avec seulement le plan a-b exposé aux rayons X. Les encarts montrent également les modèles de structure basés sur les couches SL et QL van der Waals. a.u., unités arbitraires. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax9989.

    Pour tester les propriétés physiques, Wu et al. puis fait croître des monocristaux de MnBi 2 Te 4 et MnBi 4 Te 7 en utilisant une méthode assistée par flux et a trouvé la synthèse difficile car les phases n'évoluaient que dans une plage de température très étroite. Les scientifiques ont montré MnBi 4 Te 7 être comparativement plus complexe en raison de la présence à la fois des couches atomiques QL et SL (quintuple et septuple). Les chercheurs ont vérifié la surface fraîche des échantillons en utilisant la spectroscopie électronique Auger et la spectroscopie photoélectronique aux rayons X sous vide poussé et les résultats ont indiqué que les échantillons étaient propres et ont confirmé la présence de tous les éléments proposés (manganèse [Mn], bismuth [Bi] et tellure [Te]).

    Pour comprendre les structures magnétiques, Wu et al. ensuite effectué des mesures d'aimantation des échantillons monocristallins MnBi 2 Te 4 et MnBi 4 Te 7 . Les deux composés ont montré des structures magnétiques contrastées. Pour plus d'informations sur la structure électronique et la topologie de MnBi 4 Te 7, l'équipe de recherche a effectué des calculs DFT (théorie fonctionnelle de la densité) en utilisant la méthode fonctionnelle hybride, qui est largement utilisé pour étudier les matériaux à faible bande interdite. L'équipe a démontré les structures de bande du MnBi en vrac 4 Te 7 composé avec et sans couplage spin-orbite (SOC).

    GAUCHE :Propriétés magnétiques des monocristaux MnBi2Te4 et MnBi4Te7. (A à C) Susceptibilité magnétique et aimantation de MnBi2Te4. Les paramètres et eff sont la température de Curie-Weiss et le moment effectif, respectivement. (D à F) Susceptibilité magnétique et aimantation de MnBi4Te7 à des champs élevés. (G à I) Susceptibilité magnétique et aimantation de MnBi4Te7 à bas champs. Les flèches noires avec des lignes pointillées dans (I) montrent les directions de balayage du champ magnétique. Les hétérostructures et les structures de spin sont représentées schématiquement en encarts dans (B), (C), (E), (F), et moi). DROITE :Structures de bande DFT de MnBi4Te7. (A) Structure de bande en vrac sans SOC. (B) Structure de bande en vrac avec SOC. (C) Structure de bande d'une dalle à cinq couches de van der Waals à terminaison QL. (D) Structure de bande d'une dalle à sept couches de van der Waals à terminaison SL. Les calculs ont été effectués en supposant un état fondamental de l'AFM. L'épaisseur de la bande est proportionnelle à la contribution des atomes indiqués (A et B) ou des couches de van der Waals [QL/SL en (C) et (D)]. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aax9989.

    Après, les scientifiques ont mesuré l'état de surface du MnBi 4 Te 7 en utilisant ARPES (spectroscopie de photoémission à résolution angulaire) à 20 et 300 K avec une énergie de photon d'excitation de 48 eV similaire à une étude précédente. Par rapport aux résultats calculés, ils ont observé que les états de surface mesurés provenaient principalement de la SL-(couche atomique septuple), bien qu'ils n'excluent pas les contributions de la QL-(quintuple couche atomique). Pour expliquer les observations, les scientifiques ont également envisagé la possibilité que les tailles des domaines de surface QL/SL soient beaucoup plus petites que la taille du spot du faisceau de photons utilisée pour l'analyse spectroscopique (ARPES).

    Wu et al. fluctuations de spin ferromagnétique observées dans MnBi 4 Te 7 au-dessus de la température de transition (T N ) et les a crédités des résultats observés dans l'installation. Les résultats ont cependant suscité une question ouverte nécessitant des investigations supplémentaires. Notamment, états de surface du MnBi 4 Te 7 étaient plus complexes que MnBi 2 Te 4 en comprenant les propriétés de surface et les propriétés magnétiques accordables des hétérostructures magnétiques, les chercheurs seront idéalement en mesure d'explorer les phénomènes magnétoélectriques quantifiés accordables à l'avenir.

    Wu et al. a également enregistré les propriétés électriques du MnBi 4 Te 7 monocristaux, qui différait notablement du MnBi 2 Te 4 une variante. Le composé avait une conductivité métallique avec l'effet Hall montrant une concentration en porteurs de 2,85 x 10 20 cm -3 à 2 degrés Kelvin. La résistivité de Hall avait une dépendance de champ linéaire à des champs élevés pour suggérer un seul porteur dans le composé. Wu et al. caractérisé les propriétés anormales de transport électrique et les structures magnétiques du MnBi 4 Te 7 monocristaux pour montrer davantage la dépendance des transitions spin-flip sur la magnétorésistance.

    GAUCHE :Structure de bande de surface de MnBi4Te7 à une énergie photonique de 48 eV. (A et C) SS mesurée le long de la direction Γ¯¯−M¯¯¯ à 20 et 300 K, respectivement. Les tracés d'intensité sont symétrisés par rapport aux lignes médianes et moyennés. (B et D) Les courbes de distribution d'énergie extraites des cartes d'intensité de (A) et (C), respectivement, dans la gamme de −0,24 −1

    Les électrons associés au sein du composé ont subi un taux de diffusion plus élevé aux plateaux de magnétorésistance (état de haute résistance) qu'à un champ magnétique inférieur ou supérieur. Les scientifiques ont observé que de tels plateaux de magnétorésistance ne pouvaient pas survivre à des températures plus élevées (> 0,35 K) car l'activation thermique pourrait potentiellement détruire les états antiferromagnétiques incitant le système à entrer dans un état ferromagnétique. Surtout, les plateaux de conductivité Hall anormale ressemblaient à des états isolants d'axions et, par conséquent, le présent système pourrait également potentiellement former une plate-forme pour créer des isolateurs d'axions réglés de manière appropriée. Lorsque le courant traverse les couches magnétiques et non magnétiques de l'installation, les effets de magnétorésistance peuvent devenir beaucoup plus forts, similaire aux matériaux à magnétorésistance géante.

    De cette façon, Jiazhen Wu et ses collègues ont résumé les structures magnétiques dépendantes du champ et de la température de MnBi 4 Te 7 , indiquant le composé comme un système concurrent d'ordre magnétique. Relativement, ils n'ont pas observé cette situation de concurrence avec MnBi 2 Te 4 . Les chercheurs s'attendent à ce que l'ordre magnétique concurrent des composés induise des états topologiques quantiques inexplorés. Les structures magnétiques exotiques expérimentales des matériaux actuels conduiront à des intérêts fondamentaux en magnétisme. Le travail fournira également une nouvelle plate-forme pour la topotronique pour réaliser des phénomènes magnétoélectroniques quantifiés. L'isolement réussi des matériaux de van der Waals offrira aux scientifiques des matériaux et aux physiciens de toutes nouvelles opportunités d'étudier l'interaction entre le magnétisme et la topologie dans des limites bidimensionnelles.

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