La génération d'harmoniques élevées (HHG) est un phénomène optique non linéaire par lequel les harmoniques élevées d'un faisceau laser intense sont générées dans un matériau cible, typiquement un gaz. Les physiciens étudient le HHG dans les gaz atomiques depuis des décennies, mais plus récemment, une équipe de chercheurs du SLAC National Accelerator Laboratory a commencé à étudier ce processus dans les solides.

L'un des avantages de l'utilisation de cibles solides est une génération plus efficace, en raison de la densité élevée à l'interaction. La première expérience a été réalisée sur un cristal d'oxyde de zinc, avec l'observation des harmoniques jusqu'à 25 ^e ordres . Depuis, HHG a été observé avec succès dans plusieurs diélectriques, y compris un cristal de quartz d'oxyde de magnésium.

L'un des derniers exemples en date provient d'un effort de collaboration impliquant une équipe de chercheurs des laboratoires nationaux Sandia, Université de Tsinghua, Laboratoire national des accélérateurs SLAC, l'Université du Nouveau-Mexique et l'Université d'État de Caroline du Nord. Dans leur papier, Publié dans Physique de la nature , ils ont signalé un HHG résultant d'une faible perte, couche mince d'oxyde de cadmium dopé à l'indium, qui a été atteint en tirant parti de l'effet epsilon-near-zero (ENZ) du matériau.

"L'histoire de cette recherche remonte à nos vastes activités dans les matériaux et les phénomènes epsilon-near-zero, " Igal Brener et Yuanmu Yang, deux des chercheurs qui sont co-auteurs de l'étude, a dit à Phys.org par e-mail.

matériaux ENZ, comme le film utilisé par les chercheurs, sont une nouvelle classe de matériaux avec une permittivité nulle (c'est-à-dire égale à zéro) à une certaine longueur d'onde (c'est-à-dire fréquence). Des études récentes suggèrent qu'ils présentent également des efficacités non linéaires ultrarapides dans leurs longueurs de propagation inférieures à la longueur d'onde.

L'une des conséquences de la permittivité de ces matériaux passant à zéro à une longueur d'onde prédéterminée est que lors du brillantage de films minces ENZ dans les bonnes conditions (c'est-à-dire angle, polarisation), les champs optiques à l'intérieur de ces films sont considérablement améliorés (avec un rapport de 10 à 100X). Cela signifie que tout phénomène qui repose sur l'intensité de ces champs, telles que les non-linéarités optiques, devrait être considérablement amélioré.

« Nous avions déjà effectué des expériences optiques non linéaires (c. " Brener et Yang ont déclaré. " Le CdO hautement dopé (matériau développé par le co-auteur Jon-Paul Maria) est un matériau ENZ bien supérieur (mobilité électronique plus élevée qui se traduit par des pertes optiques plus faibles et des améliorations de champ optique plus élevées). Par conséquent, nous voulions étudier HHG dans ces films."

Dans les années récentes, il y a eu un intérêt croissant pour trouver de nouvelles façons de produire des impulsions attosecondes, en particulier dans une configuration expérimentale compacte, c'est à dire., en remplaçant les gros tubes à gaz et les coûteux systèmes laser à haute intensité dans lesquels ces impulsions sont générées aujourd'hui. Dans leur étude, Brener, Yang et leurs collègues ont entrepris d'explorer plus avant cette possibilité, en utilisant une faible perte, couche mince d'oxyde de cadmium dopé à l'indium.

L'échantillon utilisé dans leurs expériences se compose d'un film mince (75 nm) de CdO hautement dopé avec une fréquence plasma qui se situe à la longueur d'onde équivalente de ~ 2um, qui est la longueur d'onde ENZ. Cet échantillon est cultivé sur MgO et a une couche supérieure métallique introduite pour créer ce que l'on appelle une « absorption parfaite ».

Les chercheurs ont illuminé leur échantillon avec de courtes impulsions à 2,08 um du substrat à incidence oblique et polarisation p. Ils ont ensuite mesuré les harmoniques générées sur le chemin optique réfléchi à l'aide de spectromètres et détecteurs UV-Vis standard.

"En raison de l'absorption du substrat, dans cette configuration de réflexion, nous n'avons pu mesurer qu'à la neuvième harmonique; c'est la longueur d'onde la plus courte que nous puissions mesurer, " Brener et Yang ont expliqué. " À l'avenir, des échantillons sans la couche supérieure d'or pourraient être essayés dans la géométrie de transmission afin que ce problème puisse être atténué.

Dans leur étude, les chercheurs ont observé que les harmoniques assistées par ENZ présentaient un décalage vers le rouge spectral prononcé et un élargissement de la largeur de ligne. C'était le résultat du chauffage des électrons photo-induit et de la longueur d'onde ENZ dépendant du temps du matériau qu'ils utilisaient.

La communauté scientifique attoseconde s'intéresse aux matériaux qui présentent ce comportement, car cela pourrait potentiellement améliorer la façon dont ces impulsions spécialisées sont générées. Remplacer le gaz utilisé dans les systèmes typiques par un matériau solide, tel qu'un film mince d'oxyde de cadmium, permettrait aux chercheurs d'observer certains des événements les plus rapides dans la nature d'une manière plus facile, manière moins coûteuse et peut-être plus détaillée.

Par rapport aux observations recueillies dans d'autres expériences avec des matériaux à l'état solide, les harmoniques obtenues par les chercheurs nécessitaient environ deux ordres de grandeur de moins de puissance optique de pompe. Par conséquent, le matériel et le processus qu'ils ont utilisés simplifient grandement le matériel requis pour la spectroscopie HHG et attoseconde.

Une autre découverte intéressante de leur étude est que la non-linéarité optique provient des électrons présents dans le CdO hautement dopé et de la nature de la structure de bande de CdO. La combinaison du pompage optique à la longueur d'onde ENZ et de la nature de la non-linéarité donnant lieu à HHG pourrait offrir des orientations pour de nouvelles améliorations, tout en informant également la recherche d'autres matériaux qui présentent un comportement similaire.

Pour les membres de la collaboration qui travaillent chez Sandia, cette recherche découle d'un intérêt plus large pour l'optique non linéaire, qu'ils envisagent de continuer à étudier par d'autres moyens. Par exemple, Sandia a déjà exploré un phénomène connexe dans lequel la lumière passant à travers l'oxyde de cadmium devient plus de 10 fois plus lumineuse à l'intérieur du matériau. Dans leur travail, ils ont utilisé cet effet pour construire un commutateur optique à contraste élevé qui pourrait éventuellement aider à accélérer les communications optiques.

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