Dans une publication récente en Science , des chercheurs de l'université de Paderborn et du Fritz Haber Institute Berlin ont démontré leur capacité à observer les mouvements des électrons lors d'une réaction chimique. Les chercheurs étudient depuis longtemps les processus à l'échelle atomique qui régissent les réactions chimiques, mais n'ont jamais été capables d'observer les mouvements des électrons tels qu'ils se produisaient.

Les électrons existent aux plus petites échelles, ayant moins d'un quadrillionième de mètre de diamètre et en orbite autour d'un atome à des vitesses femtosecondes (un quadrillionième de seconde). Les expérimentateurs intéressés par l'observation du comportement des électrons utilisent des impulsions laser pour interagir avec les électrons. Ils peuvent calculer l'énergie et la quantité de mouvement des électrons en analysant les propriétés des électrons expulsés de la sonde par la lumière laser.

Le défi pour les chercheurs est d'enregistrer des événements qui se déroulent à l'échelle femtoseconde - ils doivent d'abord exciter un système avec une impulsion laser, puis regardez les prochaines femtosecondes. Puis, ils envoient une seconde impulsion laser avec un court délai de quelques femtosecondes. Atteindre ce niveau de résolution est difficile, comme les femtosecondes sont extrêmement courtes - la lumière peut parcourir 300, 000 kilomètres en une seconde, mais seulement 300 nanomètres en une femtoseconde.

Après avoir été excité par la première impulsion laser, les électrons de valence des atomes - les électrons à l'extérieur d'un atome qui sont candidats pour aider à former des liaisons chimiques - peuvent se réarranger pour former de nouvelles liaisons chimiques, résultant en de nouvelles molécules. En raison de la vitesse et de l'ampleur de ces interactions, bien que, les chercheurs ont seulement émis l'hypothèse de la manière dont ce réarrangement a lieu.

En plus des méthodes expérimentales, le calcul haute performance (HPC) est devenu un outil de plus en plus important pour comprendre ces interactions au niveau atomique, vérifier les observations expérimentales, et étudier plus en détail le comportement des électrons au cours d'une réaction chimique. Un groupe de l'Université de Paderborn dirigé par le professeur Wolf Gero Schmidt a collaboré avec des physiciens et des chimistes pour compléter les expériences avec des modèles informatiques.

Afin de mieux comprendre le comportement des électrons lors d'une réaction chimique, Schmidt et ses collaborateurs ont utilisé des ressources de calcul intensif au High-Performance Computing Center de Stuttgart (HLRS) pour modéliser ce phénomène. "Le groupe expérimental de l'Institut Fritz Haber est venu nous voir à propos de cette recherche, et nous avions en fait déjà fait la simulation, " dit Schmidt. " Dans ce cas, la théorie était en avance sur l'expérience, car nous avions fait une prédiction et l'expérience l'a confirmée."

Mise au point de type laser

L'année dernière, Le groupe de Schmidt s'est associé à des expérimentateurs de l'Université de Duisburg-Essen pour exciter un système à l'échelle atomique et observer les transitions de phase photo-induites (PIPT) en temps réel. Transitions de phase :lorsqu'une substance passe d'un état physique à un autre, tels que l'eau se transformant en glace - sont importants dans l'étude et la conception des matériaux, car les propriétés d'une substance peuvent changer énormément selon l'état dans lequel elle se trouve.

Par exemple, l'équipe a découvert que lorsqu'elle était excitée par une impulsion laser, les fils nanométriques à base d'indium passeraient essentiellement d'un isolant à un conducteur électrique. Ces fils d'indium, sans nécessairement présenter un intérêt technologique immédiat pour les applications électroniques, servir de bon cas de test et de base solide pour vérifier les simulations avec des expériences.

Cette année, l'équipe voulait tirer parti de ce qu'elle avait appris sur les fils d'indium et étudier les réactions chimiques à un niveau encore plus fondamental. Elle voulait suivre le comportement des électrons constitutifs après avoir été excités par une impulsion laser. "L'année dernière, nous avons publié un La nature article qui démontrait la mesure du mouvement atomique à cette échelle, " a déclaré Schmidt. "Nous pourrions montrer comment les atomes se sont déplacés pendant la réaction chimique. Cette année, nous avons même pu surveiller les électrons pendant la réaction."

Au sens figuré, les électrons servent de colle qui lie chimiquement les atomes entre eux. Cependant, une impulsion laser peut expulser un électron, créant ce que les chercheurs appellent un « phototrou ». Ces phototrous ne durent que quelques femtosecondes, mais peut conduire à la rupture des liaisons chimiques et à la formation de nouvelles liaisons. Lorsque le nanofil d'indium est frappé par une impulsion laser, le système forme une liaison métallique, ce qui explique son changement de phase en conducteur électrique.

Les simulations de calcul intensif permettent aux chercheurs de mettre en mouvement les trajectoires des électrons, en fin de compte les aidant à étudier la "voie" complète de la réaction. Les chercheurs effectuent des simulations de premiers principes, ce qui signifie qu'ils commencent sans hypothèses sur le fonctionnement d'un système atomique, puis modéliser informatiquement les atomes et leurs électrons dans les conditions expérimentales. Ces types d'intensifs, les calculs des premiers principes nécessitent des ressources de calcul intensif de pointe, tels que ceux fournis par le Gauss Center for Supercomputing à HLRS.

Entre ses travaux antérieurs et son projet actuel, l'équipe comprend désormais mieux le rôle important que jouent les phototrous dans la façon dont l'énergie est distribuée dans un système, donnant finalement aux chercheurs une méthode de calcul fiable avec laquelle simuler des transitions de phase extrêmement rapides.

Chimie complexe

Les simulations actuelles de l'équipe consistent en environ 1, 000 atomes, lequel, tout petit, leur permet d'obtenir un échantillon représentatif de la façon dont les atomes d'un système et leurs électrons constitutifs interagissent. Le groupe Paderborn a été aidé par l'équipe HLRS pour optimiser son code, lui permettant de fonctionner efficacement sur jusqu'à 10, 000 cœurs en parallèle. Schmidt a expliqué que si la recherche globale gagnerait à augmenter la taille du système à l'ordre de 10, 000 atomes, la prochaine phase du travail de l'équipe est de travailler sur des systèmes plus complexes.

"La recherche actuelle est un calcul complexe, mais un système simple, ", a-t-il déclaré. "Notre prochaine étape consiste à développer cette recherche en ce qui concerne les photocatalyseurs ou les systèmes pertinents pour la production d'énergie à grande échelle - nous voulons l'appliquer à un système réel." En comprenant mieux le comportement des électrons au niveau atomique niveau, les chercheurs visent à concevoir de meilleurs matériaux pour la conversion, transport, et le stockage de l'énergie.