Des chercheurs russes de l'Institut de physique et de technologie de Moscou (MIPT), l'Institut Technologique des Matériaux Superdurs et Nouveaux Carbones (TISNCM), et l'Université nationale des sciences et technologies MISIS ont optimisé la conception d'une batterie nucléaire produisant de l'énergie à partir de la désintégration bêta du nickel-63, un isotope radioactif. Leur nouveau prototype de batterie en contient environ 3, 300 milliwattheures d'énergie par gramme, ce qui est plus que dans toute autre batterie nucléaire à base de nickel-63, et 10 fois plus que l'énergie spécifique des cellules chimiques commerciales. L'article a été publié dans la revue Diamant et matériaux connexes .

Piles ordinaires alimentant les horloges, lampes de poche, jouets, et d'autres appareils électriques utilisent l'énergie des réactions chimiques dites redox dans lesquelles les électrons sont transférés d'une électrode à une autre via un électrolyte. Il en résulte une différence de potentiel entre les électrodes. Si les deux bornes de la batterie sont alors reliées par un conducteur, les électrons commencent à circuler pour supprimer la différence de potentiel, générer un courant électrique. Batteries chimiques, également appelées cellules galvaniques, se caractérisent par une densité de puissance élevée, c'est-à-dire le rapport entre la puissance du courant généré et le volume de la batterie. Cependant, les cellules chimiques se déchargent en un temps relativement court, limitant leurs applications dans les appareils autonomes. Certaines de ces batteries, appelés accumulateurs, sont rechargeables, mais même ils doivent être remplacés pour le chargement. Cela peut être dangereux, comme dans le cas d'un stimulateur cardiaque, voire impossible, si la batterie alimente un vaisseau spatial.

Heureusement, les réactions chimiques ne sont qu'une des sources possibles d'énergie électrique. En 1913, Henry Moseley a inventé le premier générateur d'électricité basé sur la désintégration radioactive. Sa batterie nucléaire se composait d'une sphère de verre argentée à l'intérieur avec un émetteur au radium monté au centre sur une électrode isolée. Les électrons résultant de la désintégration bêta du radium ont provoqué une différence de potentiel entre le film d'argent et l'électrode centrale. Cependant, la tension au repos de l'appareil était bien trop élevée - des dizaines de kilovolts - et le courant était trop faible pour des applications pratiques.

En 1953, Paul Rappaport a proposé l'utilisation de matériaux semi-conducteurs pour convertir l'énergie de la désintégration bêta en électricité. Les particules bêta (électrons et positrons) émises par une source radioactive ionisent les atomes d'un semi-conducteur, créer des porteurs de charges non compensés. En présence d'un champ statique d'une structure p-n, les charges circulent dans un sens, résultant en un courant électrique. Les batteries alimentées par la désintégration bêta sont devenues connues sous le nom de bêtavoltaïques. Le principal avantage des cellules bêtavoltaïques par rapport aux cellules galvaniques est leur longévité. Les isotopes radioactifs utilisés dans les batteries nucléaires ont des demi-vies allant de dizaines à des centaines d'années, leur puissance de sortie reste donc presque constante pendant très longtemps. Malheureusement, la densité de puissance des cellules bêtavoltaïques est nettement inférieure à celle de leurs homologues galvaniques. Malgré cela, les bêtavoltaïques ont été utilisés dans les années 1970 pour alimenter les stimulateurs cardiaques, avant d'être éliminé par des batteries lithium-ion moins chères, même si ces derniers ont des durées de vie plus courtes.

Il ne faut pas confondre les sources d'énergie bêtavoltaïques avec les générateurs thermoélectriques à radio-isotopes, ou RTG, appelées aussi batteries nucléaires, mais fonctionnent sur un principe différent. Les cellules thermoélectriques convertissent la chaleur dégagée par la désintégration radioactive en électricité à l'aide de thermocouples. L'efficacité des RTG n'est que de quelques pour cent et dépend de la température. Mais en raison de leur longévité et de leur conception relativement simple, Les sources d'énergie thermoélectrique sont largement utilisées pour alimenter des engins spatiaux tels que la sonde New Horizons et le rover martien Curiosity. Les RTG étaient auparavant utilisés sur des installations éloignées sans pilote telles que des phares et des stations météorologiques automatiques. Cependant, cette pratique a été abandonnée, parce que le combustible radioactif irradié était difficile à recycler et fuyait dans l'environnement.

Une équipe de recherche dirigée par Vladimir Blank, le directeur du TISNCM et chaire de physique et chimie des nanostructures au MIPT, a trouvé un moyen de presque décupler la densité de puissance d'une batterie nucléaire. Les physiciens ont développé et fabriqué une batterie bêta-voltaïque utilisant du nickel-63 comme source de rayonnement et des diodes diamant à barrière Schottky pour la conversion d'énergie. La batterie prototype a atteint une puissance de sortie d'environ 1 microwatt, alors que la densité de puissance par centimètre cube était de 10 microwatts, ce qui est suffisant pour un stimulateur cardiaque artificiel moderne. Le nickel-63 a une demi-vie de 100 ans, donc la batterie en contient environ 3, 300 milliwattheures de puissance pour 1 gramme, soit 10 fois plus que les cellules électrochimiques.

Le prototype de batterie nucléaire se composait de 200 convertisseurs en diamant intercalés avec du nickel-63 et des couches stables de feuille de nickel (figure 1). La quantité d'énergie générée par le convertisseur dépend de l'épaisseur de la feuille de nickel et du convertisseur lui-même, car les deux affectent le nombre de particules bêta absorbées. Les prototypes de batteries nucléaires actuellement disponibles sont mal optimisés, car ils ont un volume excessif. Si la source de rayonnement bêta est trop épaisse, les électrons qu'il émet ne peuvent pas lui échapper. Cet effet est connu sous le nom d'auto-absorption. Cependant, à mesure que la source s'amincit, le nombre d'atomes subissant une désintégration bêta par unité de temps est proportionnellement réduit. Un raisonnement similaire s'applique à l'épaisseur du convertisseur.

L'objectif des chercheurs était de maximiser la densité de puissance de leur batterie nickel-63. Pour faire ça, ils ont simulé numériquement le passage des électrons à travers la source bêta et les convertisseurs. Il s'est avéré que la source de nickel-63 est à son maximum lorsqu'elle fait 2 micromètres d'épaisseur, et l'épaisseur optimale du convertisseur à base de diodes diamant à barrière Schottky est d'environ 10 micromètres.

Technologie de fabrication

Le principal défi technologique était la fabrication d'un grand nombre de cellules de conversion de diamant avec une structure interne complexe. Chaque convertisseur n'avait que des dizaines de micromètres d'épaisseur, comme un sac en plastique dans un supermarché. Les techniques conventionnelles mécaniques et ioniques d'amincissement du diamant n'étaient pas adaptées à cette tâche. Les chercheurs de TISNCM et MIPT ont développé une technologie unique pour synthétiser des plaques de diamant minces sur un substrat de diamant et les séparer pour produire en masse des convertisseurs ultraminces.

L'équipe a utilisé 20 plaques de cristal de diamant dopées au bore comme substrat. Ils ont été cultivés en utilisant la technique du gradient de température sous haute pression. L'implantation ionique a été utilisée pour créer un défaut de 100 nanomètres d'épaisseur, couche "endommagée" dans le substrat à une profondeur d'environ 700 nanomètres. Un film de diamant dopé au bore de 15 micromètres d'épaisseur a été développé au-dessus de cette couche en utilisant un dépôt chimique en phase vapeur. Le substrat a ensuite subi un recuit à haute température pour induire une graphitisation de la couche défectueuse enterrée et récupérer la couche de diamant supérieure. Une gravure électrochimique a été utilisée pour éliminer la couche endommagée. Suite à la séparation de la couche défectueuse par gravure, le convertisseur semi-fini était équipé de contacts ohmiques et Schottky.

Au fur et à mesure que les opérations se répétaient, la perte d'épaisseur du substrat ne dépasse pas 1 micromètre par cycle. Au total, 200 convertisseurs ont été cultivés sur 20 substrats. Cette nouvelle technologie est importante d'un point de vue économique, car les substrats en diamant de haute qualité sont très chers et donc la production en série de convertisseurs par amincissement du substrat n'est pas possible.

Tous les convertisseurs ont été connectés en parallèle dans une pile, comme le montre la figure 1. La technologie de laminage d'une feuille de nickel de 2 micromètres d'épaisseur a été développée à l'Institut de recherche et à l'Association scientifique et industrielle LUCH. La batterie a été scellée avec de l'époxy.

La batterie prototype est caractérisée par la courbe courant-tension représentée sur la figure 3a. La tension en circuit ouvert et le courant de court-circuit sont de 1,02 volts et 1,27 microampères, respectivement. La puissance de sortie maximale de 0,93 microwatts est obtenue à 0,92 volts. Cette puissance de sortie correspond à une puissance spécifique d'environ 3, 300 milliwattheures par gramme, ce qui est 10 fois plus que dans les cellules chimiques commerciales ou la précédente batterie nucléaire au nickel-63 conçue à TISNCM.

En 2016, Des chercheurs russes de MISIS avaient déjà présenté un prototype de batterie bêta-voltaïque à base de nickel-63. Un autre prototype fonctionnel, créé à TISNCM et LUCH, a été présenté à Atomexpo 2017. Il avait un volume utile de 1,5 centimètre cube.

Le principal revers de la commercialisation des batteries nucléaires en Russie est le manque d'installations de production et d'enrichissement de nickel-63. Cependant, il est prévu de lancer la production de nickel-63 à l'échelle industrielle d'ici le milieu des années 2020.

Il existe un radio-isotope alternatif à utiliser dans les batteries nucléaires :les convertisseurs Dimond pourraient être fabriqués à l'aide de carbone 14 radioactif, qui a une demi-vie extrêmement longue de 5, 700 ans. Des travaux sur de tels générateurs ont déjà été rapportés par des physiciens de l'Université de Bristol.

Batteries nucléaires :perspectives

Les travaux rapportés dans cet article ont des perspectives d'applications médicales. La plupart des stimulateurs cardiaques de pointe mesurent plus de 10 centimètres cubes et nécessitent environ 10 microwatts de puissance. Cela signifie que la nouvelle batterie nucléaire pourrait être utilisée pour alimenter ces appareils sans aucune modification significative de leur conception et de leur taille. Des « pacemakers perpétuels » dont les batteries n'ont pas besoin d'être remplacées ou entretenues amélioreraient la qualité de vie des patients.

L'industrie spatiale bénéficierait également grandement de batteries nucléaires compactes. En particulier, il existe une demande pour des capteurs externes sans fil autonomes et des puces mémoire avec des systèmes d'alimentation intégrés pour les engins spatiaux. Le diamant est l'un des semi-conducteurs les plus résistants aux radiations. Comme il a également une grande bande interdite, il peut fonctionner dans une large gamme de températures, ce qui en fait le matériau idéal pour les batteries nucléaires alimentant les engins spatiaux.

Les chercheurs prévoient de poursuivre leurs travaux sur les batteries nucléaires. Ils ont identifié plusieurs pistes d'investigation qui devraient être poursuivies. Premièrement, l'enrichissement du nickel-63 dans la source de rayonnement augmenterait proportionnellement la puissance de la batterie. Deuxièmement, développer une structure p-i-n en diamant avec un profil de dopage contrôlé augmenterait la tension et pourrait donc augmenter la puissance de sortie de la batterie au moins d'un facteur trois. Troisièmement, l'amélioration de la surface du convertisseur augmenterait le nombre d'atomes de nickel-63 sur chaque convertisseur.

Directeur du TISNCM Vladimir Blank, qui est également président de la physique et de la chimie des nanostructures au MIPT, a commenté l'étude :« Les résultats obtenus jusqu'à présent sont déjà assez remarquables et peuvent être appliqués en médecine et en technologie spatiale, mais nous prévoyons d'en faire plus. Dans les dernières années, notre institut a plutôt bien réussi dans la synthèse de diamants dopés de haute qualité, en particulier ceux avec une conductivité de type n. Cela nous permettra de faire la transition des barrières Schottky aux structures p-i-n et d'obtenir ainsi une puissance de batterie trois fois supérieure. Plus la densité de puissance de l'appareil est élevée, plus il aura d'applications. Nous avons des capacités décentes pour la synthèse de diamants de haute qualité, nous prévoyons donc d'utiliser les propriétés uniques de ce matériau pour créer de nouveaux composants électroniques résistants aux rayonnements et concevoir de nouveaux dispositifs électroniques et optiques. »