Dans une étude publiée dans la revue Science China Chemistry , les auteurs conçoivent et étudient systématiquement l'effet site-distance des catalyseurs atomiques Fe-Rh (Fe-Rhx @NC) soutenu par du graphène dopé au N pour l'ORR par une approche théorique et expérimentale intégrée.
En utilisant le potentiel électrostatique (ESP) et l'analyse de la charge de Bader, les calculs théoriques prédisent que l'effet de distance du site modifie la structure électronique catalytique des différentes distances de sites atomiques Fe-Rh (dFe-Rh ), optimisant la force d'adsorption du catalyseur.
Par conséquent, motivés par ces calculs théoriques, les auteurs ont conçu le Fe-Rhx @NC catalyseurs via une stratégie de confinement spatial et synthèse du Fe-Rhx Catalyseurs @NC avec différents dFe-Rh .
Les images TEM (HAADF-STEM) à balayage toroïdal en champ sombre à grand angle démontrent en outre la synthèse réussie de catalyseurs à différentes distances atomiques Fe-Rh. La spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS) et la spectroscopie d'absorption des rayons X (XAS) ont démontré l'effet de la distance du site sur la force de l'interaction entre Fe et Rh.
Le Fe-Rh2 @NC a la distance atomique optimale pour fournir le potentiel d'apparition le plus positif (Eonset ) et un potentiel demi-onde (E1/2 ) de 1,01 et 0,91 V par rapport au RHE par rapport au Fe-Rh1 @NC (0,96 et 0,88 V) et Fe@NC (0,96 et 0,87 V), encore plus élevés que le Pt/C commercial (0,98 et 0,86 V).
Les calculs de la théorie fonctionnelle de la densité (TFD) révèlent que Fe-Rh2 @NC peut interagir avec O2 modérément, avec une énergie d'adsorption appropriée, propice à promouvoir le processus cinétique d'ORR. Comparé à Fe@NC, le Fe-Rh2 Le catalyseur @NC a une densité d'état projetée plus élevée près du niveau de Fermi, indiquant que le Fe-Rh2 Le catalyseur bimétallique @NC a une capacité de transfert d'électrons plus forte et des performances catalytiques plus élevées.
Le chercheur associé Ding Tao et le professeur Yao Tao de l’Université des sciences et technologies de Chine ont dirigé cette étude. Les expériences ont été réalisées par calcul de la théorie fonctionnelle de la densité et par des techniques de caractérisation du rayonnement synchrotron.
Plus d'informations : Tong Liu et al, Régulation de la distance atomique entre les sites Fe – Rh pour une réaction efficace de réduction de l'oxygène, Science China Chemistry (2024). DOI :10.1007/s11426-023-1889-6
Fourni par Science China Press
