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    Une technique avancée de résonance magnétique nucléaire révèle des détails structurels et dynamiques précis dans les zéolites
    Crédit :Journal de l'American Chemical Society (2024). DOI :10.1021/jacs.3c14787

    Les zéolites sont largement utilisées dans de nombreuses industries, mais leur nature catalytique intrinsèque n'est pas complètement comprise, en raison de la complexité des fragments hydroxyle-aluminium.



    L'analyse à l'échelle atomique des environnements locaux pour les espèces hydroxyles est essentielle pour révéler l'activité catalytique intrinsèque des zéolites et guider la conception de catalyseurs hautes performances. Cependant, de nombreux facteurs défavorables interdisent l'élucidation de leurs structures fines, tels qu'une faible quantité, une propriété métastable, une similarité structurelle, un environnement de liaison hydrogène et une nature désordonnée à longue portée.

    Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Hou Guangjin et le professeur Chen Kuizhi de l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a dévoilé la structure précise des groupes hydroxyles complexes dans les zéolithes avec un ensemble complet de couplage auto-développé édité 1 H- 17 O méthodes de résonance magnétique nucléaire (RMN) du solide. L'étude a été publiée dans le Journal of the American Chemical Society .

    Les 17 La RMN du solide serait un candidat pour améliorer la précision analytique des zéolites si elle pouvait surmonter les difficultés techniques liées à l'abondance naturelle extrêmement faible, au faible rapport gyromagnétique et à la nature quadripolaire du 17 O isotope. Par conséquent, les chercheurs ont utilisé un roman 17 Méthode d'enrichissement en O et développé une série de 17 Séquences d'impulsions d'édition spectrale basées sur l'O-RMN, leur permettant d'améliorer la résolution spectrale et d'aborder les structures protoniques subtiles au sein des zéolites.

    L'identification précise et à haute résolution des espèces a été attribuée à la prise en compte globale d'une interaction RMN souvent négligée et indésirable, à savoir l'interaction croisée quadripolaire-dipolaire d'ordre 2 (interaction 2e-QD), qui s'est en effet avérée utile pour obtenir des informations inestimables. sur les structures zéolitiques.

    En outre, les chercheurs ont sondé quantitativement les proximités de Al···H, O···H dans les plages de liaisons simples et multiples, et ont réalisé de manière semi-quantitative les taux de dissociation des protons hydroxyles tels que le site acide de BrØnsted. Ils ont révélé l'environnement local à l'échelle atomique des fractions Al-OH et Si-OH catalytiquement importantes.

    Les techniques de RMN développées dans cette étude pourraient être appliquées davantage pour fournir une analyse à haute résolution de structures protoniques subtiles dans d'autres circonstances, telles que les surfaces d'oxydes métalliques, les structures métallo-organiques et les biomatériaux. "Notre étude pourrait fournir une stratégie générique pour l'analyse à haute résolution des structures protoniques subtiles dans les zéolites avec 17 O RMN du solide", a déclaré le professeur Hou.

    Plus d'informations : Yi Ji et al, Détails structurels et dynamiques précis dans les zéolites révélés par couplage - édité 1 H– 17 O Spectroscopie RMN à double résonance, Journal of the American Chemical Society (2024). DOI : 10.1021/jacs.3c14787

    Informations sur le journal : Journal de l'American Chemical Society

    Fourni par l'Académie chinoise des sciences




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