Dans une étude publiée dans la revue National Science Review , un matériau synthétisé par le Dr Shen Yu a été utilisé pour introduire de l'hydroperoxyde dans le système de synthèse des silicates de titane.
Dans un premier temps, il a traité ce matériau comme échantillon de référence pour un autre projet et a mené des tests de désulfuration catalytique oxydative sur ce catalyseur. Par hasard, il a découvert que ce catalyseur éliminait complètement tous les soufres thiophéniques en quelques minutes, ce qui était bien plus efficace que tous les autres catalyseurs.
"Je me suis presque convaincu qu'il y avait peut-être un problème avec mes opérations", dit le Dr Yu.
Le superviseur, le professeur Li-hua Chen et le professeur Bao-Lian Su, ont estimé que des enquêtes systématiques devraient être menées pour confirmer s'il y avait des sites catalytiques spéciaux dans ce matériau. L’équipe a en outre utilisé une série de techniques de spectroscopie avancées pour déterminer les sites actifs à l’intérieur. Ils ont découvert qu'un nouveau Ti hexa-coordonné (TiO6 ) des sites existaient à la surface des mésopores.
Un tel TiO6 les sites étaient asymétriques et distribués individuellement, pouvant accueillir des molécules invitées volumineuses. Étant donné que les molécules réactives ne peuvent accéder qu'à la surface des mésopores et uniquement au TiO6 des sites peuvent être observés à la surface des mésopores. Cette équipe a attribué les performances supérieures de désulfuration oxydative catalytique au nouveau TiO6 sites uniques.
"Nous sommes très enthousiastes à l'idée de localiser les sites actifs spécifiques, mais nous devons comprendre pourquoi ils sont si actifs", déclare le professeur Chen.
Le Dr Yu a donc effectué des calculs théoriques pour mieux comprendre le mécanisme catalytique. Il a découvert que deux groupes Ti-OH du TiO6 Le site peut interagir avec l'oxydant via un réseau de liaisons hydrogène supplémentaire et conduire à une voie de réaction à faible énergie. "Ils ressemblent à deux vieux amis qui peuvent facilement coopérer et accomplir n'importe quelle mission", explique le Dr Yu.
Afin de prouver que ce matériau n'était pas une situation occasionnelle, le Dr Yu a effectué des recherches expérimentales systématiques et des caractérisations approfondies pour révéler le mécanisme de formation des sites Ti.
Un produit d'hydrolyse unique de TiOOH a été identifié. TiOOH possède une capacité d'ionisation 155 fois supérieure à celle du produit d'hydrolyse classique de TiOH, ce qui signifie qu'une quantité considérable de TiOO – formés et distribués à l'interface électrostatique via une interaction électrostatique avec des micelles de tensioactifs chargées positivement.
Après avoir éliminé les micelles du tensioactif, des mésopores se sont formés et des sites Ti ont été localisés à la surface des mésopores. Notamment, ce TiOO – ne peut être transformé qu'en TiO6 des sites. "Ces nouvelles découvertes attireront certainement une attention massive pour la conception de centres catalytiques hautement accessibles et hautement actifs à l'interface afin de stimuler le développement de la catalyse d'interface", déclare le professeur Su.
La construction précise de sites catalytiques constitue un défi de taille dans le domaine de la catalyse visant à maximiser l'efficacité catalytique des catalyseurs. La relation entre la structure du site catalytique et le modèle de distribution avec la réaction catalytique cible est toujours à l'étude.
Ce travail fournit un exemple typique de conception précise de la structure et de l'emplacement des sites actifs, qui pourraient contribuer à la nouvelle ère de la catalyse d'interface avec une consommation d'énergie minimisée et un rendement élevé.
Plus d'informations : Shen Yu et al, Engineering surface framework TiO6 sites uniques pour une désulfuration oxydative profonde sans précédent, National Science Review (2024). DOI : 10.1093/nsr/nwae085
Fourni par Science China Press
