Révéler l'ensemble des premiers processus de formation de liaisons C-C dans la réaction MTO :sur la base des preuves spectroscopiques RMN in situ et de la méthode de calcul théorique avancée de la dynamique moléculaire ab initio (AIMD). Crédit :DICP
Une équipe de recherche conjointe dirigée par le professeur Liu Zhongmin, le professeur Wei Yingxu, et le professeur Xu Shutao de l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) ont révélé le mécanisme sous-jacent à la formation de la première liaison carbone-carbone (CC) lors de la transformation méthanol-oléfines (MTO ) traiter.
Cette étude a été publiée dans Chimie le 23 juin.
Le groupe du professeur Zheng Anmin de l'Académie de l'innovation pour la science et la technologie des mesures de précision de la CAS a également participé à l'étude.
La première liaison C-C dans le processus MTO est formée au stade initial de la réaction. Il n'y a pas de méthode directe pour élucider le mécanisme de formation/réaction de liaison en raison de la difficulté à capturer des espèces intermédiaires.
"Nous avons étudié le mécanisme direct de formation de liaisons C-C au cours de la réaction initiale du MTO sur la zéolite HSSZ-13 avec un cycle à 8 chaînons et une structure topologique chabazite, " a déclaré le professeur Xu.
Ils ont détecté l'évolution des espèces organiques sur la surface du catalyseur SSZ-13 pendant la conversion du méthanol. Pour la première fois, ils ont directement capturé les espèces éthoxy de surface (SES), l'espèce critique contenant la liaison C-C initiale dans des conditions de réaction MTO réelles au stade initial de la réaction.
De plus, les chercheurs ont employé le ab initio simulation de calcul théorique de dynamique moléculaire (AIMD) pour prédire et présenter le processus visualisé et complet de formation initiale de liaison C-C à partir des réactifs C1 et des intermédiaires C1.
Sur la base des preuves expérimentales et théoriques, ils ont établi les voies de formation initiales complètes et réalisables des liaisons C-C, à savoir, Les espèces méthoxy de surface (SMS)/triméthoxyonium (TMO) ont induit l'activation du méthanol/diméthyléther (DME) avec un effet synergique du SMS et des atomes d'oxygène de charpente chargés négativement pour former SES.
"Notre étude met non seulement en lumière la question controversée de la première formation de liaison C-C dans le processus MTO, mais enrichit également la théorie fondamentale de C
