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    L'écume organique mystérieuse augmente l'efficacité de la réaction chimique, peut réduire les déchets chimiques

    Des chercheurs de l'Illinois font partie d'une équipe multi-institutionnelle qui a découvert que les solvants réagissent spontanément avec les nanoparticules métalliques pour former des complexes réactifs qui peuvent améliorer les performances du catalyseur et réduire simultanément l'impact environnemental de la fabrication de produits chimiques. Réimprimé avec la permission de D. Flaherty et al., Sciences 371 :6529 (2021). Crédit :Alex Jerez, Groupe de technologie d'imagerie - Institut Beckman.

    Les fabricants de produits chimiques utilisent fréquemment des solvants toxiques tels que les alcools et le benzène pour fabriquer des produits tels que les produits pharmaceutiques et les plastiques. Les chercheurs examinent un phénomène auparavant négligé et mal compris dans les réactions chimiques utilisées pour fabriquer ces produits. Cette découverte apporte une nouvelle compréhension fondamentale de la chimie catalytique et un tremplin vers des applications pratiques qui pourraient un jour rendre la fabrication de produits chimiques moins coûteuse et plus respectueuse de l'environnement.

    L'étude dirigée par David Flaherty, chercheur à Urbana-Champaign de l'Université de l'Illinois, Université du Minnesota, Le chercheur de Twin Cities Matthew Neurock et le chercheur de Virginia Tech Ayman Karim sont publiés dans la revue Science .

    La combinaison de solvants et de nanoparticules métalliques accélère de nombreuses réactions chimiques et aide à maximiser le rendement et les marges bénéficiaires de l'industrie chimique. Cependant, de nombreux solvants sont toxiques et difficiles à éliminer en toute sécurité, les chercheurs ont dit. Travaux d'eau, trop, mais il n'est pas aussi efficace ou fiable que les solvants organiques. On pensait que la raison de la différence était la solubilité limitée de certains réactifs dans l'eau. Cependant, de multiples irrégularités dans les données expérimentales ont conduit l'équipe à réaliser que les raisons de ces différences n'étaient pas entièrement comprises.

    Pour mieux comprendre le processus, l'équipe a mené des expériences pour analyser la réduction de l'oxygène en peroxyde d'hydrogène - un ensemble utilisant de l'eau, un autre avec du méthanol, et d'autres avec des mélanges d'eau et de méthanol. Toutes les expériences ont utilisé des nanoparticules de palladium.

    "Dans les expériences avec le méthanol, nous avons observé une décomposition spontanée du solvant qui laisse un résidu organique, ou de l'écume, à la surface des nanoparticules, " dit Flaherty, professeur de génie chimique et biomoléculaire à l'Illinois. "Dans certains cas, le résidu ressemblant à de l'écume s'accroche aux nanoparticules et augmente les vitesses de réaction et la quantité de peroxyde d'hydrogène formé au lieu d'entraver la réaction. Cette observation nous a amenés à nous demander comment cela pourrait aider. »

    L'équipe a découvert que le résidu, ou médiateur redox de surface, contient des espèces contenant de l'oxygène, y compris un composant clé hydroxyméthyle. Il s'accumule à la surface des nanoparticules de palladium et ouvre de nouvelles voies de réactions chimiques, les rapports d'étude.

    « Une fois formé, le résidu devient une partie du cycle catalytique et est probablement responsable de certaines des différentes efficacités parmi les solvants signalées au cours des 40 dernières années de travail sur cette réaction, " a déclaré Flaherty. "Notre travail fournit des preuves solides que ces médiateurs redox de surface se forment dans les solvants alcooliques et qu'ils peuvent expliquer de nombreux mystères passés pour cette chimie."

    En travaillant avec plusieurs types d'expériences et de simulations informatiques, l'équipe a appris que ces médiateurs redox transfèrent efficacement les protons et les électrons aux réactifs, alors que les réactions dans l'eau pure transfèrent facilement des protons, mais pas les électrons. Ces médiateurs modifient également la surface des nanoparticules d'une manière qui abaisse la barrière énergétique à surmonter pour le transfert de protons et d'électrons, les rapports d'étude.

    "Nous montrons que les solvants alcooliques ainsi que les additifs organiques peuvent réagir pour former des médiateurs de surface liés au métal qui agissent de la même manière que les cofacteurs enzymatiques de notre corps le font pour catalyser les réactions d'oxydation et de réduction, " dit Nerock.

    En outre, ces travaux peuvent avoir des implications pour la réduction des quantités de solvants utilisés et de déchets générés dans l'industrie chimique.

    "Notre recherche suggère que pour certaines situations, les producteurs de produits chimiques pourraient former les médiateurs redox de surface en ajoutant de petites quantités d'un additif à l'eau pure au lieu de pomper des milliers de gallons de solvants organiques à travers ces réacteurs, " a déclaré Flaherty.


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