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    Faire des liaisons N-C directement à partir de diazote :résumé et perspective

    Crédit :CC0 Domaine public

    Constituant le plus abondant de l'atmosphère terrestre, diazote (N 2 ) est la principale source d'azote des composés azotés sur Terre. Par conséquent, N 2 la fixation et l'activation sont essentielles à la fois pour la nature et pour l'homme. Néanmoins, l'énergie de dissociation de liaison élevée (942 kJ/mol) et le grand espace HOMO-LUMO (10,82 eV) font de N 2 présentent une réactivité extrêmement faible et peuvent être considérés comme un gaz inerte.

    Actuellement, alors 2 l'activation et la conversion dans la nature et l'industrie reposent principalement sur deux voies, dans laquelle l'ammoniac (NH 3 ) est le produit. Dans la nature, transfert de métalloenzymes nitrogénase N 2 dans NH 3 à température et pression ambiantes. Dans l'industrie, plus de 170 millions de tonnes de NH 3 est produit chaque année à partir du procédé Haber-Bosch, dans laquelle N 2 réagit avec le dihydrogène (H 2 ) dans des conditions difficiles en présence de catalyseurs métalliques. Ce NH 3 processus de synthèse consomme environ 1 à 2% de l'approvisionnement énergétique annuel du monde avec l'énorme CO 2 émission.

    Par rapport à NH 3 -basé sur N 2 processus de fixation, un itinéraire alternatif de N 2 la fixation est la conversion directe de N 2 en composés organiques contenant de l'azote dans des conditions douces. Cette approche est toujours ciblée car elle offre la solution potentielle pour développer un système durable avec des besoins réduits en combustibles fossiles.

    Dans une nouvelle revue publiée dans le Revue scientifique nationale , Zhenfeng Xi et al. résumer les travaux antérieurs sur la conversion directe de N médiée par les métaux de transition 2 en composés organiques via la formation de liaisons N-C dans des complexes métalliques de diazote. La revue est organisée par les modes de coordination des complexes (fin, côté, bout-à-côté, etc.) qui interviennent dans les étapes de formation des liaisons N-C, et chaque partie est arrangée en termes de types de réaction (N-alkylation, N-acylation, cycloaddition, insertion, etc.) entre les complexes métalliques diazotes et les substrats carbonés. Outre, travaux antérieurs sur la synthèse en un seul pot de composés organiques à partir de N 2 via des intermédiaires mal définis sont également renseignés par les auteurs.

    La relation entre les modes de coordination des complexes de diazote et les types de réaction de formation de liaisons N-C. La formation de liaison N-C est rapportée (√) ou non rapportée (x). Crédit :©Science China Press

    Outre les systèmes réactionnels thermochimiques stoechiométriques homogènes, les synthèses rapportées sporadiquement impliquant photochimique, électrochimique, des réactions thermo-catalytiques hétérogènes sont également abordées dans cet aperçu.

    Dans la revue, les auteurs soulignent que certains cycles synthétiques sur la conversion directe de N 2 en composés organiques ont également été développés au cours des dernières décennies. Cependant, toutes ces réactions sont stoechiométriques et le système catalytique pour l'introduction directe de N 2 en composés organiques n'a pas encore été réalisé. Les principaux facteurs qui empêchent ces cycles synthétiques complets de devenir un processus catalytique sont les conditions de réaction rigoureuses de la formation de liaisons N-C et les composés organiques contenant de l'azote libérant des étapes dans ces cycles, incompatibles avec les étapes de préparation des complexes diazote métalliques.

    Offrir aux lecteurs des perspectives de recherches futures en particulier dans la conversion catalytique directe et efficace de N 2 en composés organiques azotés dans des conditions douces, les auteurs esquissent également les axes de développement potentiels. Ils prévoient que les sujets de recherche des « nouveaux types et systèmes de réaction pour la formation de liaisons N-C, ' 'coopérative d'espèces de métaux polynucléaires N 2 scission et fonctionnalisation, ' 'les principaux éléments du groupe ont favorisé la formation de liaisons N-C, ' ' la photochimie et l'électrochimie ont impliqué la formation de liaisons N-C, ' 'systèmes de catalyse hétérogènes pour la conversion de N 2 en composés organiques» retiendrait davantage l'attention à l'avenir.


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