Une équipe internationale de scientifiques, dirigé par le Helmholtz Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR), ont trouvé un nouveau composé du plutonium avec un effet inattendu, état d'oxydation pentavalent, en utilisant l'ESRF, le synchrotron européen, Grenoble, La France. Cette nouvelle phase du plutonium est solide et stable, et peut être une phase transitoire dans les dépôts de déchets radioactifs. Les résultats sont publiés cette semaine dans Angewandte Chemie comme Papier Très Important (VIP).

Partout dans le monde, des pays s'efforcent d'améliorer la sécurité du stockage des déchets nucléaires afin d'empêcher le rejet de radionucléides dans l'environnement. Plutonium, s'est avéré être transporté par les eaux souterraines à partir de sites contaminés sur des kilomètres sous forme de colloïdes, qui se forment par interaction avec l'argile, des oxydes de fer ou de la matière organique naturelle. Une équipe de scientifiques dirigée par HZDR étudie la chimie des actinides dans des conditions environnementales pertinentes, en synthétisant de tels composés, et ensuite étudier leur comportement électronique et structurel à la fois avec des méthodes avancées de rayonnement X synchrotron expérimentalement et théoriquement.

Le dernier article de l'équipe internationale montre comment une expérience qui a apparemment mal tourné conduit à une percée :la découverte d'une nouvelle forme stable de plutonium.

Tout a commencé lorsque Kristina Kvashnina, physicien du HZDR et basé sur la ligne de lumière ROBL du Synchrotron européen-ESRF (une ligne de lumière détenue et exploitée par le HZDR), et son équipe essayaient de créer des nanoparticules de dioxyde de plutonium en utilisant différents précurseurs à étudier au ROBL. Lorsqu'ils ont utilisé le précurseur Pu (VI), ils se sont rendu compte qu'une étrange réaction avait eu lieu lors de la formation des nanoparticules de dioxyde de plutonium. "Chaque fois que nous créons des nanoparticules à partir des autres précurseurs Pu(III), (IV) ou (V) la réaction est très rapide, mais ici nous avons observé un phénomène étrange à mi-chemin, " explique Kvashnina. Elle a pensé qu'il devait s'agir de Pu (V), plutonium pentavalent, une forme jamais observée auparavant de l'élément, après avoir réalisé une expérience de détection de fluorescence à haute résolution en énergie (HERFD) au bord Pu L3 à ROBL.

"Une phase stable de Pu(V) ! - non, c'est impossible, ça n'existe pas, la synthèse a dû mal tourner, " dit l'équipe de chimistes, de l'Université d'État de Moscou lorsqu'ils ont examiné les données. "Les chimistes étaient complètement incrédules, mais les résultats étaient assez clairs, " ajoute Kvashnina.

Le seul moyen d'être certain de l'existence de ce composé pentavalent serait de le confirmer à l'aide de HERFD en bordure Pu M4. Kvashnina explique :« Notre choix de ligne de lumière était simple :la ligne de lumière ESRF-ID26, car c'est le meilleur endroit, concernant l'intensité et la résolution énergétique, où de telles études de spectroscopie d'absorption des rayons X à haute résolution d'énergie à basse énergie peuvent être effectuées. En fait, l'expérience HERFD Pu M4 edge a été réalisée à ID26 pour la première fois. Au meilleur de notre connaissance, Les données HERFD au bord Pu M4 n'ont jamais été rapportées dans la littérature et n'ont jamais été exploitées."

Les expériences ont confirmé l'hypothèse initiale, et une répétition trois mois plus tard a même démontré la stabilité à long terme de la phase. À la fois, les théoriciens suédois étaient occupés à faire des prédictions sur les caractéristiques spectrales du bord Pu M4, et les théoriciens de ROBL ont identifié les espèces de cette nouvelle phase. Finalement, tout s'est mis en place et la nouvelle phase Pu (V) a été confirmée.

De nombreux scientifiques travaillent sur la prédiction de ce qui arrivera aux déchets nucléaires dans des millions d'années. "C'est une tâche difficile et seules des prédictions théoriques sont possibles, mais l'existence de cette nouvelle phase solide Pu(V), qui est stable, devront désormais être pris en compte. Ça va changer, avec certitude, les prédictions théoriques du comportement du plutonium dans l'environnement sur une période de millions d'années, " conclut Kvashnina.