Les illustrations montrent comment la corrélation entre la distorsion du réseau et l'énergie de liaison des protons dans un matériau affecte la conduction des protons dans différents environnements. L'atténuation de cette interaction pourrait aider les chercheurs à améliorer la conductivité ionique des matériaux solides. Crédit :Département américain de l'Énergie
La conduction ionique implique le mouvement des ions d'un endroit à un autre à l'intérieur d'un matériau. Les ions traversent des défauts ponctuels, qui sont des irrégularités dans l'arrangement par ailleurs cohérent des atomes connus sous le nom de réseau cristallin. Ce processus parfois lent peut limiter les performances et l'efficacité des piles à combustible, piles, et d'autres technologies de stockage d'énergie.
Avant de déterminer quelles propriétés sous-jacentes des matériaux solides sont cruciales pour améliorer ces applications, les chercheurs doivent mieux comprendre les facteurs qui contrôlent la conduction ionique. Pour poursuivre cette connaissance, une équipe multidisciplinaire du laboratoire national d'Oak Ridge (ORNL) du département américain de l'Énergie (DOE) a développé un cadre informatique pour traiter et analyser de grands ensembles de données de solides conducteurs d'ions.
En utilisant un ensemble de données contenant plus de 80 compositions différentes de matériaux appelés pérovskites, les chercheurs se sont principalement concentrés sur l'identification et l'optimisation de ceux avec des capacités de conduction protoniques prometteuses. Ces nouveaux matériaux pourraient permettre la production de piles à combustible à oxyde solide conductrices de protons plus fiables et plus efficaces, des dispositifs de stockage d'énergie qui convertissent les produits chimiques en électricité pour des utilisations pratiques telles que l'alimentation de véhicules.
Les résultats de ces travaux sont publiés dans The Journal de chimie physique et Chimie des Matériaux , et les membres de l'équipe ont également présenté leurs conclusions lors de la réunion d'automne de la Materials Research Society en 2018.
"Nous recherchons de meilleurs matériaux conducteurs ioniques car, dans tout électrolyte solide utilisé pour les piles à combustible ou les batteries, plus les ions se déplacent vite, plus l'appareil fonctionnera efficacement, " a déclaré le chercheur principal Panchapakesan Ganesh, membre du personnel de R&D du Centre des sciences des matériaux en nanophase (CNMS) de l'ORNL. « Nous avons maintenant une compréhension qui nous aidera à trouver de nouveaux principes de conception pour développer de tels matériaux. »
L'équipe a étudié des matériaux dont l'un des conducteurs de protons les plus rapides connus, une version altérée du composé zirconate de baryum (BaZrO
Le dépistage systématique d'autant de candidats à partir de l'ensemble de données pérovskites en peu de temps n'aurait pas été possible sans la puissance de calcul de Titan, un supercalculateur Cray XK7 hébergé à l'Oak Ridge Leadership Computing Facility (OLCF). En utilisant plusieurs codes et un outil de calcul appelé wraprun, Les membres du personnel de l'OLCF ont aidé l'équipe à développer un flux de travail automatisé optimisé pour l'architecture de Titan.
« Nous avons travaillé en étroite collaboration avec le personnel de l'OLCF pour créer un flux de travail hautement évolutif qui nous a permis d'utiliser des milliers de cœurs simultanément sur Titan, " dit Ganesh.
Ces simulations ont révélé que les corrélations entre les distorsions du réseau et l'énergie de liaison des protons - la quantité d'énergie nécessaire pour séparer un proton d'un matériau pérovskite - peuvent rendre les protons plus lourds et plus lents, inhibant la conduction protonique optimale. Cette révélation pourrait aider les chercheurs à identifier les matériaux existants et à en développer de nouveaux capables de concurrencer Y-BZO.
"Nous avons réalisé que le couplage d'ions mobiles avec des distorsions dans le réseau cristallin est l'un des ingrédients les plus importants pour la conduction ionique, " a déclaré Ganesh. " Comprendre cette connexion signifie que nous pouvons concevoir de manière sélective des matériaux solides avec une conductivité ionique améliorée. "
En plus des avantages pratiques que ces résultats pourraient avoir pour les applications énergétiques, les nouvelles connaissances de l'équipe fournissent des informations fondamentales sur les concepts scientifiques.
"Au cours de ce processus de compréhension de ce qui limite la conduction des protons dans les matériaux existants, nous espérons aussi découvrir une nouvelle physique, " a déclaré Ganesh. " Tout est lié aux mécanismes atomistiques sous-jacents. "
Pour valider les résultats des calculs, les membres de l'équipe ont mené une série d'expériences complémentaires utilisant le dépôt laser pulsé, microscopie électronique à transmission à balayage, microscopie à force de sonde Kelvin résolue en temps, et les techniques de tomographie par sonde atomique au CNMS, ainsi que la diffusion des neutrons à la source de neutrons de spallation (SNS). CNMS, SNS, et l'OLCF sont toutes les installations des utilisateurs du DOE Office of Science situées à l'ORNL.
Les chercheurs prévoient d'étendre leurs efforts au-delà des protons et des pérovskites pour étudier le comportement des ions mobiles dans d'autres catégories de matériaux. Les découvertes futures pourraient améliorer les performances d'autres types de piles à combustible, ainsi que des batteries lithium-ion.
"Le cadre de calcul développé pour étudier les pérovskites dopées peut être appliqué à d'autres types de solides inorganiques cristallins, et la disponibilité de ces grands ensembles de données sur les défauts nous permet de tirer parti de l'expertise d'ORNL dans les techniques avancées d'intelligence artificielle pour accélérer la découverte de matériaux, " dit Ganesh.
