Les matériaux bioinspirés sont conçus et fabriqués pour imiter les fonctions biologiques de la nature; Cependant, l'actionnement rapide est une tâche importante mais difficile à recréer en laboratoire. Dans une étude récente, Wenxin Fan et ses collègues des départements interdisciplinaires de science des matériaux, ingénierie, chimie, biochimie et science macromoléculaire aux USA et en Chine, a présenté un nouveau paradigme pour concevoir des feuilles d'hydrogel réactives qui pourraient présenter une déformation d'accrochage ultrarapide et inverse. Ils ont conçu les feuilles d'hydrogel avec une architecture à double gradient pour accumuler de l'énergie élastique dans les polymères en convertissant l'énergie préstockée pour un accrochage inverse rapide et une libération d'énergie.

Fan et al. contrôlé l'amplitude et l'emplacement de l'énergie stockée dans les feuilles d'hydrogel pour programmer leur réaction d'accrochage et obtenir différentes structures et comportements d'actionnement. Ils ont ensuite développé un modèle théorique pour démontrer le rôle crucial des gradients doubles et ont prédit le mouvement d'accrochage d'une variété de matériaux d'hydrogel différents. Le nouveau principe de conception fournira des conseils pour concevoir des matériaux d'actionnement pour des applications en ingénierie tissulaire, la robotique molle et comme implants médicaux actifs. Les résultats sont maintenant publiés dans Avancées scientifiques .

La transformation de forme est omniprésente dans les systèmes vivants tels que les plantes carnivores qui capturent stratégiquement leurs proies, fournissant une source naturelle d'inspiration pour concevoir des matériaux fonctionnels à transformation de forme en laboratoire. Les hydrogels réactifs sont capables de se transformer sous une variété de stimuli, avec des applications prometteuses déjà livrées en robotique douce, l'administration de médicaments, ingénierie tissulaire et microfluidique.

Les scientifiques ont utilisé des polymères thermosensibles tels que le poly(N, méthacrylate de N-diméthylaminoéthyle) (PDMAEMA) et poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAM) pour concevoir de tels matériaux de transformation de forme. La transformation de forme des hydrogels repose principalement sur les différents taux de gonflement des hydrogels dans différentes régions des matériaux, où l'évolution progressive de la forme est entraînée par une inadéquation dans le plan et hors du plan dans le volume changeant des hydrogels. Les efforts actuels se concentrent donc sur l'amélioration de la complexité de la forme pour diversifier la réponse des matériaux aux stimuli externes.

Par exemple, les feuilles de l'attrape-mouche de Vénus peuvent se fermer rapidement et capturer des insectes en un dixième de seconde, qui se distingue des hydrogels synthétiques qui n'ont jusqu'à présent montré qu'une transformation de forme progressive et relativement lente. Le mouvement extrêmement rapide du piège à mouches Venus est attribué à l'accumulation et à la libération rapide d'énergie qui peut aider le soudain, encore, mouvement discontinu essentiel pour développer des actionneurs ultrarapides avec de larges applications en robotique douce grâce au biomimétisme. Les approches existantes pour réaliser ce type de mouvement reposent sur une commutation réversible entre les structures concaves et convexes des feuilles polymères bistables - mais cette stratégie ne permet qu'une complexité structurelle et un comportement d'actionnement limités. Par conséquent, un besoin existant demeure de concevoir de nouveaux principes de mouvement d'accrochage qui seront entrelacés dans des biomatériaux réactifs.

Dans le travail present, Fan et al. ont rapporté une conception inspirée de la nature de feuilles d'hydrogel réactives qui accumulaient de l'énergie élastique et libéraient rapidement l'énergie lors d'une déformation d'accrochage ultrarapide. En utilisant des résultats expérimentaux et des modèles théoriques, les scientifiques ont montré que le mouvement d'accrochage des hydrogels provenait de leur conception structurelle à double gradient (gradient de densité de chaîne polymère et gradient de densité de réticulation). Dans les expériences, ils ont utilisé des feuilles d'hydrogel composite à base d'oxyde de graphène réduit (rGO)/PDMAEMA avec des structures à double gradient comme système modèle et ont démontré que les feuilles pouvaient accumuler de l'énergie élastique et convertir l'énergie thermique ou chimique pré-stockée pour s'enclencher rapidement.

Mécaniquement, le nouvel hydrogel pourrait s'inverser en une seconde ( <1 s), pour libérer l'énergie élastique stockée en réponse à des stimuli externes. Fan et al. ont pu régler la vitesse, angle et emplacement d'accrochage dans la feuille d'hydrogel pour contrôler la position et l'amplitude de l'énergie préstockée. Par conséquent, les scientifiques ont pu programmer les feuilles pour obtenir différentes structures et comportements d'actionnement. Ils proposent d'étendre les nouveaux principes de conception de la déformation par accrochage à d'autres matériaux, y compris les hydrogels et les élastomères purs, dans des travaux futurs.

Fan et al. a d'abord conçu l'hydrogel composite rGO/PDMAEMA sous la génération de radicaux libres induits par les ultraviolets (UV) de GO (oxyde de graphène) pour initier la polymérisation du DMAEMA (monomère) et de N, N'-méthylène-bis-acrylamide (MBA; agent de réticulation). Ils ont irradié un mélange de GO, DMAEMA et MBA ont rempli un espace scellé avec de la lumière UV et ont montré comment l'intensité lumineuse le long du côté générait une concentration plus élevée de radicaux libres sur la surface GO pour une polymérisation plus rapide. Le processus de fabrication a typiquement permis une densité de chaîne et une densité de réticulation plus élevées de l'hydrogel, ce qui a été confirmé par microscopie électronique à balayage (MEB), microscopie confocale à balayage laser (CLSM), Spectroscopie photoélectronique aux rayons X (XPS) et spectres Raman.

Lorsque les scientifiques ont submergé le matériau hydrogel à motifs de l'eau à 20 ⁰ C en 60 ⁰ C supérieure à sa température de transition de phase volumique, la feuille d'hydrogel composite à l'origine plate incurvée. En le remplaçant dans le 20 ⁰ C bain-marie, l'hydrogel a pris une route complètement différente pour inverser sa forme, donnant lieu à un nouvel état intermédiaire. Fan et al. observé le rapide, snap inverse (en moins d'1 seconde) associé à un angle de flexion fortement augmenté de 38 degrés à 540 degrés, se dérouler progressivement et devenir une structure plate comme avant, en 60 minutes environ. Les scientifiques ont déduit la rupture inverse des feuilles d'hydrogel comme un nouveau mécanisme de transformation de l'énergie et ont divisé le processus en trois étapes.

(1) Conversion d'une partie de l'énergie efficace thermique/chimique (E*) préstockée en énergie élastique cumulée pendant le déroulement de la feuille enroulée.

(2) Libération instantanée de l'énergie élastique accumulée (E') sous forme de claquage, et

(3) Libération progressive de l'énergie de repos (E") pour s'enrouler davantage après l'accrochage.

La variation de température dans la configuration expérimentale a affecté le taux de déformation de la feuille d'hydrogel. Par conséquent, Fan et al. ont pu programmer quantitativement le taux d'accrochage des feuilles en ajustant l'amplitude de son énergie préstockée avec des températures variables, pour stimuler le gel.

Comme preuve de principe, ils ont démontré les capacités d'actionnement autorégulées, où le mécanisme d'enclenchement de la feuille d'hydrogel pré-stimulé a déclenché la levée de poids dans des températures de l'eau variant de 20 ⁰ C à 60 ⁰ C. Le poids maximum pouvant être soulevé augmentait avec le changement de température. Les scientifiques ont proposé un concept pour contrôler le stockage et la libération d'énergie dans les hydrogels, permettant la conception de matériaux intelligents avec un mouvement programmable doté de capacités d'identification de masse et de régulation de puissance.

En raison de la faible nature polyélectrolytique du PDMAEMA, Fan et al. ont également montré que le mouvement de claquement pouvait être régulé en stimulant le pH du gel par la variation de la force ionique (IS). Comme pour la stimulation thermique, les feuilles d'hydrogel ont démontré un comportement mécanique similaire, dans un large éventail de conditions IS. Les nouveaux matériaux ont donc été construits avec une polyvalence pour dépasser les limites existantes des conditions de fonctionnement étroites en ingénierie des matériaux.

Les scientifiques ont également montré que les hydrogels composites étaient sensibles à la lumière proche infrarouge (NIR) en raison des effets photothermiques du constituant rGO. Ils ont démontré le pliage programmable de la feuille de gel dans un cube via une exposition à la lumière contrôlée et un stockage d'énergie dans la feuille à titre d'exemple, avec un grand potentiel en biomédecine pour les interventions chirurgicales mini-invasives et en robotique douce. Les scientifiques ont ensuite quantifié le processus d'accrochage pour établir un critère général d'accrochage inverse et ont attribué la nature caractéristique à la structure à double gradient de la feuille d'hydrogel. Les scientifiques ont vérifié le critère général de l'accrochage inverse en comparant les comportements de déformation des feuilles d'hydrogel PNIPAM bicouches à double gradient et celles à densité de réticulation seule. Ils ont constaté que les feuilles PNIPAM à double gradient présentaient des mouvements d'accrochage inverses, tandis que tous les hydrogels à gradient unique n'ont montré qu'une flexion simple conventionnelle en réponse à une stimulation thermique.

De cette façon, les scientifiques ont démontré un principe général pour concevoir des hydrogels en utilisant la capacité de transformation d'énergie pour déclencher une déformation d'accrochage programmable. Ils ont contrôlé l'amplitude et le site du pré-stockage d'énergie dans les hydrogels pour programmer l'accrochage inverse et réaliser différentes actionnements et structures. Fan et al. a attribué l'accrochage induit par la transformation d'énergie à la structure à double gradient (contenant un gradient de densité de chaîne polymère et un gradient de densité de réticulation). Ils ont finalement proposé un modèle théorique pour interpréter et prédire la rupture des hydrogels, qui est en accord avec les observations expérimentales.

L'hydrogel à double gradient peut fonctionner directement comme un automoteur, actionneur intelligent doté de la capacité d'identifier les poids et de contrôler la puissance sous des stimuli constants. La recherche fournira de nouvelles informations pour actionner rapidement divers matériaux ainsi que des conseils pratiques dans la conception et le développement d'actionneurs autonomes, la robotique molle et les implants médicaux actifs dans le futur.

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