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    Les particules humides d'hydroxyde et d'oxyhydroxyde d'aluminium libèrent de l'hydrogène lorsqu'elles sont irradiées

    Les activités de production de plutonium de la guerre froide ont créé des déchets complexes. La vitrification des déchets pour le stockage final est compliquée par l'aluminium issu du retraitement du combustible nucléaire. Il est essentiel de connaître le comportement des particules d'aluminium dans les liquides hautement radioactifs. Ici, les recherches axées sur les particules humides suggèrent que les propriétés en vrac des particules ne changent pas considérablement lors de la radiolyse. La radiolyse gamma a conduit à la formation d'hydrogène à partir de l'eau adsorbée, les atomes d'oxygène restant à la surface ou s'intercalant dans la masse.

    Sur le site de Hanford dans l'État de Washington, les déchets hautement radioactifs contiennent de grandes quantités de particules à base d'aluminium. Depuis des décennies, ces particules ont été exposées à de fortes doses de rayonnements ionisants. Les ingénieurs doivent comprendre les modifications induites par les rayonnements pour faciliter la dissolution des particules et leur élimination des déchets. Pour ceux qui tentent d'éliminer les déchets, les résultats de l'étude confirment la nécessité de prendre en compte à la fois la chimie et la physique inattendues à l'interface solide-eau ainsi que la solubilité en vrac des phases d'aluminium.

    Sur le site de Hanford, les déchets fortement alcalins contiennent des hydroxydes et oxyhydroxydes d'aluminium, comme la gibbsite (Al(OH)3) et la boehmite (AlO(OH)). Ces solides doivent être éliminés avant la vitrification. Les composés d'aluminium diminuent la stabilité des déchets vitrifiés par précipitation de néphéline. L'aluminium est souvent sous forme de fines particules qui sont entraînées dans les flux de traitement sous forme de boues. Ces minuscules particules peuvent interférer avec le flux de déchets.

    Au Centre de recherche sur la dynamique des interfaces dans les environnements et matériaux radioactifs (IDREAM), Energy Frontier Research Center, les chercheurs étudient la stabilité radiolytique des hydroxydes et oxyhydroxydes d'aluminium, où les effets de la radiolyse à l'interface solide-eau peuvent être distingués des dommages causés par le rayonnement au matériau en vrac.

    Dans cette étude, la gibbsite et la boehmite ont été irradiées à 2 MGy en utilisant des rayons gamma et à 175 MGy avec des particules alpha (séparément), puis analysées avec un cadre de techniques de caractérisation sensible en masse et en surface.

    Dans chaque cas, la comparaison de la défraction des rayons X et de la spectroscopie Raman (qui sont sensibles à la structure en vrac) pour les échantillons vierges et irradiés a montré peu de changement en raison de la radiolyse. Pour étudier plus avant ces échantillons, l'équipe a utilisé la spectroscopie photoélectronique aux rayons X (XPS) et la spectroscopie d'absorption des rayons X à rendement électronique total (TEY) près de la structure de bord (XANES). Dans ces cas, des preuves de changements spécifiques à la surface ont été révélées pour des échantillons irradiés avec des particules alpha et avec des rayons gamma. Une caractérisation plus poussée avec XPS de la gibbsite et de la boehmite a indiqué une réduction de l'aluminium (III) de surface en aluminium métallique ainsi que la formation d'oxygène non stoechiométrique lorsqu'il est irradié avec des particules alpha. L'aluminium K-edge XPS et le TEY XANES ont révélé la formation de défauts centrés sur l'oxygène. Ces résultats sont probablement dus à la perte d'hydrogène des groupes hydroxyle (OH) et au réarrangement des atomes restants.

    La surface semble être sensible à la radiolyse avec peu d'effet sur le matériau en vrac.


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