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  • Renormalisation de la bande interdite et effets excitoniques dans un semi-conducteur 2D

    Identifier l'épaisseur de la monocouche ReSe2. (A) L'image optique de la monocouche ReSe2 (à l'intérieur du rectangle en pointillés) transférée sur G/h-BN. L'image en médaillon est l'image optique en fond noir pour le flocon ReSe2. (B) L'image AFM de la monocouche ReSe2. Encart :la hauteur de marche du flocon ReSe2 exfolié est mesurée à ~ 0,8 ± 0,1 nm, suggérant une épaisseur de monocouche. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aaw2347

    L'étude des effets excitoniques remarquables dans les semi-conducteurs bidimensionnels (2-D) et le contrôle de leurs énergies de liaison des excitons peuvent libérer tout le potentiel des matériaux 2D pour de futures applications dans les dispositifs photoniques et optoélectroniques. Dans une étude récente, Zhizhan Qiu et ses collègues des départements interdisciplinaires de chimie, ingénierie, matériaux 2D avancés, physique et science des matériaux à Singapour, Le Japon et les États-Unis ont démontré d'importants effets excitoniques et des énergies de liaison d'excitons accordables à la porte dans le diséléniure de rhénium monocouche (ReSe 2 ) sur un dispositif de graphène à porte arrière. Ils ont utilisé la spectroscopie à effet tunnel (STS) et la spectroscopie de réflectance différentielle pour mesurer la bande interdite électronique et optique (Eopt) des quasiparticules (QP) de ReSe monocouche. 2 pour produire une grande énergie de liaison d'excitons de 520 meV.

    Les scientifiques ont obtenu un réglage continu de la bande interdite électronique et de l'énergie de liaison des excitons de la monocouche ReSe 2 par des centaines de milli-électrons-volts via une porte électrostatique. Qiu et al. a attribué le phénomène aux interactions de Coulomb accordables résultant des porteurs libres contrôlés par la porte dans le graphène. Les nouveaux résultats sont maintenant publiés sur Avancées scientifiques et ouvrira une nouvelle voie pour contrôler la renormalisation de la bande interdite et les énergies de liaison des excitons dans les semi-conducteurs 2D pour une variété d'applications techniques.

    Les semi-conducteurs atomiquement minces bidimensionnels (2-D) présentent généralement une renormalisation de la bande interdite (modifications des qualités physiques) et des effets excitoniques extraordinaires dus au confinement quantique et à un écran diélectrique réduit. Les interactions lumière-matière dans ces systèmes sont régies par des effets excitoniques accrus, que les physiciens ont étudié pour développer des dispositifs à base d'excitons à température ambiante. Une caractéristique unique des semi-conducteurs 2-D est leur accordabilité sans précédent par rapport aux propriétés électriques et optiques en raison du dopage et du contrôle environnemental.

    Images STM du motif moiré en monocouche ReSe2/graphène. (A à C) Modèles de moiré représentatifs observés dans l'expérience. (D à F) Motifs de moirage calculés obtenus à partir de l'analyse géométrique. est l'angle d'empilement entre ReSe2 et le graphène. Crédit: Avancées scientifiques , doi:10.1126/sciadv.aaw2347

    Les chercheurs peuvent concevoir des interactions coulombiennes théoriquement prédites et démontrées expérimentalement dans des semi-conducteurs 2D pour régler la bande interdite des quasiparticules (Eg) et les énergies de liaison des excitons (Eb) des échantillons, avec des méthodes telles que le dopage chimique, déclenchement électrostatique et contrôle environnemental technique. Parmi les techniques rapportées, la synchronisation électrostatique offre des avantages supplémentaires tels que l'accordabilité continue et une excellente compatibilité pour l'intégration dans les appareils modernes. Cependant, un chevauchement de l'étape d'absorption de bord de bande avec de fortes résonances excitoniques rend difficile la détermination précise de l'EG des semi-conducteurs 2D à partir de leur seul spectre d'absorption optique.

    Les scientifiques avaient donc utilisé la spectroscopie à effet tunnel et la spectroscopie optique pour sonder directement l'Eb des semi-conducteurs 2D et mesurer Eg et la bande interdite optique (Eopt). Dans le travail present, Qiu et al. de même utilisé cette approche pour démontrer les effets Eg et excitoniques réglables en porte dans la monocouche ReSe 2 sur un dispositif de transistor à effet de champ (FET) en graphène à grille arrière. Ils ont observé un Eb important de 520 meV pour la monocouche ReSe 2 à tension de grille nulle, suivi d'un réglage continu de 460 à 680 meV via une porte électrostatique en raison de porteurs libres contrôlés par la porte dans le graphène. La capacité d'ajuster avec précision la bande interdite et les effets excitoniques des semi-conducteurs de graphène 2-D fournira une nouvelle voie pour optimiser le transport de charge interfaciale ou l'efficacité de la collecte de la lumière. Qui et al. attendez-vous à ce que les résultats actuels aient un impact profond sur les nouveaux dispositifs électroniques et optoélectroniques basés sur des hétérostructures de van der Waals artificiellement conçues.

    Qui et al. d'abord imagé la monocouche ReSe 2 montrer un 1 déformé T structure à symétrie triclinique. Les quatre atomes de Re ont glissé de leurs sites octaédriques réguliers en raison du découplage de charge pour former une structure en forme de chaîne 1D avec des unités en forme de losange interconnectées. En raison des caractéristiques topologiques, la monocouche ReSe 2 ont présenté des propriétés électroniques et optiques anisotropes dans le plan uniques utiles pour les applications optoélectroniques sensibles à la polarisation dans le proche infrarouge.

    Spectres dI/dV et de réflectance différentielle dépendant de la porte d'une monocouche ReSe2 sur graphène. (A) Spectre dI/dV de la monocouche ReSe2 (ligne bleue) à Vg =0 V avec le LDOS calculé (ligne rouge pointillée). (B) Position énergétique du maximum VB (VBM ; points rouges) et du minimum CB (CBM ; points bleu foncé) en fonction de la tension de grille. (C) Spectres dI/dV dépendant de la porte de la monocouche ReSe2 sur graphène/h-BN mesurés à 4,5 K. La tension de grille appliquée est indiquée au-dessus de chaque courbe STS. Le VBM et le CBM étaient indiqués par des points rouge clair et bleu clair, respectivement. (D) Spectres de réflectance différentielle dépendant de la porte de la monocouche ReSe2 sur graphène/h-BN mesuré à 5 K. La tension de porte correspondante est indiquée sur le côté de chaque spectre de réflectance différentielle. Remarque :Les spectres de réflectance différentielle d'origine après soustraction de fond (cercles); courbes ajustées à l'aide de la fonction lorentzienne (traits pleins). a.u., unités arbitraires. Crédit: Avancées scientifiques , doi:10.1126/sciadv.aaw2347.

    Pour sonder les effets excitoniques dépendant du porteur, les scientifiques ont d'abord transféré une monocouche ReSe 2 s'écaille sur un dispositif FET (transistor à effet de champ) au graphène à grille arrière propre. Le dispositif constitué de plusieurs composants selon une recette préalablement établie pour inclure un SiO 2 substrat, qui contrastait avec la planéité atomique constitutive du nitrure de bore hexagonal (hBN) qui réduisait considérablement la rugosité de surface et l'inhomogénéité de charge dans le graphène. L'utilisation de graphène a permis des mesures directes par microscopie à effet tunnel (STM) de la ReSe monocouche fermée 2 tout en améliorant le contact électrique à la monocouche ReSe 2 .

    Après l'imagerie STM, l'image résolue atomiquement a révélé une structure en forme de chaîne de diamant comme prévu pour la monocouche ReSe 2 avec un 1 déformé T structure atomique. Les scientifiques ont observé l'alignement de l'empilement du matériau le long de deux orientations cristallographiques sous forme de motifs moirés, où monocouche ReSe 2 contenant une symétrie de réseau triclinique reposait sur du graphène avec un réseau en nid d'abeille.

    Renormalisation de la bande interdite et énergie de liaison des excitons de la monocouche ReSe2 sur le graphène. (A) Un tracé de la bande interdite QP Eg (points noirs), bande interdite optique Eopt (points rouges), et l'énergie de liaison des excitons Eb (points bleus) en fonction de la tension de grille. Remarque :L'Eopt =1,47 ± 0,01 eV reste constant lorsque la tension de grille augmente de -40 à 40 V. Remarque :Le même Eopt est utilisé pour le calcul de Eb à la tension de grille de -63, -60, −50, et +45 V. La ligne bleue continue fait référence au Eb théoriquement prédit en fonction de la tension de grille (voir la section S8 pour plus de détails). (B) Illustration du criblage des interactions électron-trou dans la monocouche ReSe2 par les porteurs libres contrôlés par la porte dans le graphène. (C) Illustration schématique de la grille accordable Eg et Eb de la monocouche ReSe2 à la tension de grille de -63 et +45 V, respectivement. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aaw2347.

    Quand ils ont sondé les propriétés électroniques locales de ReSe 2 en utilisant STS (spectroscopie tunnel à balayage), les scientifiques ont observé des spectres de conductance différentielle (dI/dV) dans plusieurs régions de moiré pour présenter des caractéristiques similaires. En tant que caractéristique unique de l'étude, Qiu et al. ont sondé les structures de bande de quasi-particules (QP) en fonction de la tension de grille.

    La bande interdite optique (Eopt) est restée presque constante à toutes les tensions de grille contrairement à la réduction monotone de Eg, en accord avec les études expérimentales précédentes. Pour vérifier cela, ils ont effectué des mesures de photoluminescence de la monocouche ReSe 2 Échantillon de /graphène/h-BN à différentes tensions de grille à température ambiante (RT). Les spectres de photoluminescence dépendant de la grille ont révélé un Eopt presque constant de ReSe monocouche 2 .

    Les scientifiques ont ensuite déterminé l'énergie de liaison des excitons et en ont déduit une grande, renormalisation de la bande interdite réglable par porte pour ReSe 2 dans le dispositif hybride. Ils ont recherché les origines physiques de la renormalisation de la bande interdite QP accordable par grille et de l'énergie de liaison des excitons dans la monocouche ReSe 2 en excluant les contributions des fonctions d'onde de polarisation induites par le champ hors du plan et en confirmant leur origine à partir de porteurs libres induits par la grille dans le graphène. Les résultats théoriques de l'étude ont également montré qu'un dopage modéré dans le graphène pouvait réduire considérablement l'énergie de liaison des excitons (Eb) de centaines de millivolts d'électrons à mesure que la concentration de porteurs libres dans le graphène augmentait. En outre, Qiu et al. ont directement comparé la théorie avec leurs résultats expérimentaux.

    De cette façon, Zhizhan Qiu et ses collègues ont adapté avec succès la bande interdite QP et l'énergie de liaison des excitons dans un semi-conducteur 2D en contrôlant le dopage du graphène sous-jacent avec une synchronisation électrostatique. Les résultats ont montré que le criblage à partir d'un substrat de graphène avait un impact profond sur les interactions de Coulomb qui conduisaient à une large accordabilité de la bande interdite électronique et de l'énergie de liaison des excitons. Les résultats ont révélé la physique à plusieurs électrons dans les semi-conducteurs hybrides 2-D ou les systèmes de graphène. Les travaux ouvriront la voie au contrôle des effets excitoniques et au réglage précis des énergies de liaison des excitons dans les semi-conducteurs 2D pour diverses applications techniques.

    Calcul de Eb dans la monocouche ReSe2 en fonction de la densité de porteurs dans le substrat de graphène. Énergie de liaison de l'exciton (Eb) et rayon d'écran de Thomas-Fermi (rs) en fonction de la concentration électronique (n) dans le graphène. (A) Le Eb dépendant du porteur pour

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