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  • Temps rapides et points chauds dans les nanostructures plasmoniques

    Nanodisques d'or plasmoniques de ∼100-150 nm fabriqués sur un film d'or continu de 30 nm d'épaisseur séparé par une couche d'espacement d'oxyde de quelques nm d'épaisseur. Le contrôle de la réponse ultrarapide (sonde) dépend de l'épaisseur et de la composition de l'espaceur, et sur la longueur d'onde d'excitation (pompe).

    La capacité de contrôler les réponses optiques résolues dans le temps des nanostructures plasmoniques hybrides a été démontrée par une équipe dirigée par des scientifiques du groupe de nanophotonique du Center for Nanoscale Materials, comprenant des collaborateurs de la division des sciences des matériaux d'Argonne, Université Emory, et l'Université de l'Ohio.

    Des changements anormalement forts des réponses temporelles et spectrales ultrarapides ont été observés en fonction de la géométrie et de la composition des nanosystèmes, et la longueur d'onde d'excitation. L'équipe a observé une contribution ultra-rapide importante au signal transitoire dans les nanostructures plasmoniques avec des points chauds. Les efforts de modélisation montrent que l'intensité de cette contribution est en corrélation avec l'efficacité de la génération de charges de surface hautement excitées dans les nanostructures. La grande composante ultra-rapide est attribuée à la génération efficace d'électrons plasmoniques chauds dans les points chauds. L'étude développe et démontre les principes pour générer des électrons énergétiques à l'aide de nanostructures plasmoniques spécialement conçues qui peuvent être utilisées dans les domaines de la photocatalyse solaire, photodétecteurs et dispositifs non linéaires.

    L'interaction lumière-matière dans les nanosystèmes métalliques est régie par l'oscillation collective de leurs électrons de surface, appelés plasmons. Après excitation, les plasmons dans les nanoparticules métalliques sont absorbés par les électrons métalliques via des transitions inter et intrabandes créant une distribution non thermique des électrons. Les électrons excités s'équilibrent grâce à des interactions électron-électron créant une distribution d'électrons chauds en quelques centaines de femtosecondes (fs), suivi d'une relaxation supplémentaire par diffusion électron-phonon sur une échelle de temps de quelques picosecondes (ps). Dans le domaine spectral, les électrons excités induisent des changements dans les résonances plasmoniques des particules en modifiant la constante diélectrique du métal.

    Ces résultats fournissent une voie pour régler la réponse ultrarapide des structures de nanoparticules d'ingénierie pour un temps et une réponse optique souhaités. Ce travail a développé les principes pour générer des plasmons et peut être utilisé dans une variété d'applications, y compris la photo-catalyse, photodétecteurs et dispositifs non linéaires. Les capacités CNM comprenaient la fabrication, spectroscopie ultrarapide, spectroscopie d'extinction, et la modélisation moléculaire (COMSOL).


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