Structure cristalline et propriétés magnétiques de HoAgGe. (A) projection sur l'axe c de la structure cristalline HoAgGe, avec la définition des directions a et b. (B) Susceptibilité à basse température c(T) de HoAgGe pour H//b et H//c sous 500 Oe, avec dc(T)/dT en médaillon. (C) Magnétisation isotherme dans le plan (H//b) pour HoAgGe à différentes températures. (D) Dépendance des transitions métamagnétiques sur la température, avec la ligne pointillée indiquant Crédit T1 :Science, doi:10.1126/science.aaw1666
Les phases exotiques de la matière connues sous le nom de glaces de spin sont définies par des spins frustrés qui obéissent aux « règles de glace » locales, similaires aux dipôles électriques dans la glace d'eau. Les physiciens peuvent définir des règles de glace en deux dimensions pour des spins de type Ising dans le plan disposés sur un réseau kagome. Les règles de glace peuvent conduire à divers ordres et excitations. Dans un nouveau rapport sur Science , Kan Zhao et une équipe en physique expérimentale, cristallographie, et matériaux et ingénierie en Allemagne, les États-Unis et la République tchèque ont utilisé des approches expérimentales et théoriques, notamment la magnétométrie, thermodynamique, diffusion de neutrons et simulations Monte Carlo pour établir le cristal HoAgGe en tant que système cristallin pour réaliser l'état exotique de glace de spin kagome. La configuration comportait une variété d'états partiellement et entièrement ordonnés ainsi que des phases induites par le champ à basses températures compatibles avec les conditions expérimentales de kagome.
La formation de phases exotiques de la matière peut provoquer des frustrations dans les systèmes de spin. Par exemple, les contraintes locales dans une molécule peuvent conduire à un nombre macroscopique d'états fondamentaux dégénérés ou à un état fondamental extensif en entropie. Dans les configurations bidimensionnelles, les règles de glace nécessitent des arrangements élaborés de vrilles sur des réseaux kagome de forme triangulaire. Par conséquent, les glaces de spin kagome ont montré un comportement d'ordre à plusieurs étages sous une température changeante. Les physiciens n'avaient jusqu'à présent réalisé expérimentalement que des glaces de spin kagome dans des systèmes de glace de spin artificielle formés par des nanotiges de ferroaimants organisés en réseaux en nid d'abeilles. Dans ce travail. Zhao et al. ont utilisé plusieurs approches expérimentales et théoriques pour démontrer le composé intermétallique HoAgGe en tant que glace de spin kagome existant naturellement avec un état fondamental entièrement ordonné.
Structures magnétiques de HoAgGe en fonction de la température et du champ avec H//b. (A) Intensité intégrée du pic magnétique (1/3, 1/3, 0) de 13 K jusqu'à 3,8 K selon la diffraction des neutrons, avec l'intensité intégrée du site nucléaire (1, 0, 0) en encart. (B) Structures magnétiques raffinées de HoAgGe à 10 K. La cellule unitaire magnétique est indiquée par le losange vert, avec les trois sites Ho inéquivalents Ho1, Ho2, et Ho3 étiqueté par 1, 2, et 3, respectivement, pour plus de simplicité.(C)Hexagones de spins dans le sens inverse des aiguilles d'une montre dans la structure partiellement ordonnée de HoAgGe à 10 K, avec 1/3 de tours ne participant pas à l'ordre à longue distance. (D) Intensité intégrée du pic magnétique (–1/3, 2/3, 1) et (1/3, 4/3, 1) en fonction du champ à 4 K. (E) Structure magnétique raffinée de HoAgGe à 4 K. (F) Hexagones de spins dans le sens horaire et antihoraire dans la structure magnétique de HoAgGe à 4K, qui est exactement l'état fondamental √3×√3 attendu de la glace de spin kagome. (G) Structure magnétique raffinée de HoAgGe à H =1,5 T et T =4 K. Le raffinement a été effectué dans le rectangle vert clair 3 × √3. Les six sites Ho inéquivalents sont étiquetés par les numéros 1 à 6 pour plus de simplicité. (H) Structure magnétique raffinée de HoAgGe à H =2,5 T et T =1,8 K. (I) Structure magnétique raffinée de HoAgGe à H =4 T et T =1,8 K, avec les deux sites Ho inéquivalents marqués par 1 et 2. La direction du champ est marquée par la flèche rouge pour (G) à (I). Crédit :Sciences, doi:10.1126/science.aaw1666
L'équipe a ensuite effectué des mesures de structure et de magnétométrie de HoAgGe. Bien que les mesures de diffraction des neutrons menées dans le passé aient suggéré des structures magnétiques non colinéaires de HoAgGe, ces expériences étaient basées sur des échantillons de poudre insuffisants pour déterminer pleinement la structure magnétique en présence de frustration. Zhao et al. diffraction neutronique combinée avec des mesures thermodynamiques dans HoAgGe monocristallin pour montrer ses structures magnétiques exotiques dépendantes de la température et du champ magnétique, conformément à la règle des glaces de kagome. Pour déterminer complètement les structures magnétiques à partir de la diffraction des neutrons basée sur les structures de spin non triviales de HoAgGe, Zhao et al. réalisé des expériences de diffraction de neutrons sur monocristal, jusqu'à 1,8 K. Au-dessous d'une transition à haute température à 11,6 K, l'équipe a observé un pic magnétique.
Lorsqu'ils ont affiné les données neutroniques à 4 K, l'équipe a observé une structure magnétique plus détaillée où l'état fondamental entièrement ordonné indiquait une alternance de spins hexagonaux dans le sens horaire et antihoraire. L'état fondamental √3 x √3 résultant représentait précisément la glace de spin kagome classique, comme prévu théoriquement. Selon la règle de la glace kagome, le couplage ferromagnétique dominant du plus proche voisin doit se produire entre des spins coplanaires avec une anisotropie uniaxiale de type Ising dépendante du site. Dans le travail present, Zhao et al. anisotropie de type Ising du champ électrique cristallin (CEF) calculée et confirmée pour les cristaux de HoAgGe.
Chaleur spécifique magnétique et résultats INS de HoAgGe. (A) Contribution magnétique à la chaleur spécifique Cm de HoAgGe avec les lignes pointillées indiquant T1, T2, et un large pic à 26 K. Notez que les barres d'erreur en dessous de 30 K sont plus petites que les tailles de symboles. (Encart) Chaleur spécifique de HoAgGe, LuAgGe, et leur différence. Cette dernière est définie comme la somme des contributions magnétique et nucléaire à la chaleur spécifique de HoAgGe. (B) les données Cm/T et l'entropie magnétique correspondante Sm, qui approche la valeur théorique de Rln17 au-dessus de 100 K. (C) Différence entre la chaleur spécifique magnétique de HoAgGe et celle de Lu1-xHoxAgGe (x =0,52 et 0,73) après normalisation (voir texte). (D) Spectres INS de HoAgGe à 10 K avec une longueur d'onde de neutrons incidents 3 Å. (E) Coupes Q constantes (1,4
Pour confirmer davantage l'authenticité de HoAgGe en tant que glace de spin kagome, l'équipe de recherche a cherché à savoir si les règles de glace établies étaient applicables même en dehors de l'état fondamental entièrement ordonné. En utilisant la diffraction des neutrons sous champs magnétiques, ils ont montré que HoAgGe satisfaisait à ces conditions et ont observé un champ magnétique croissant avec des changements soudains au cours des transitions métamagnétiques. Pour plus d'informations, Zhao et al. affiné les structures magnétiques obtenues à partir de la diffusion des neutrons et noté les transitions magnétiques résultant de la compétition entre le champ magnétique externe et des couplages plus faibles qui n'affectent pas la règle des glaces.
Après avoir établi que la règle des glaces de kagome s'appliquait aux cristaux de HoAgGe à basse température, l'équipe a examiné les comportements thermodynamiques de la glace de spin kagome en isolant la contribution magnétique à la chaleur spécifique en déduisant les contributions des noyaux, vibrations du réseau et électrons itinérants du cristal. Pour déterminer dans quelle mesure les spins ioniques Ho du cristal HoAgGe pourraient être considérés approximativement comme Ising, Zhao et al. ensuite discuté des effets du champ électrique cristallin (CEF). Pour comprendre directement le fractionnement CEF, ils ont mené des expériences de diffusion inélastique des neutrons (INS) sur des cristaux HoAgGe à l'aide du spectromètre à temps de vol avancé. Les résultats ont indiqué quatre modes CEF à basse énergie montrant une anisotropie de type Ising.
Facteur de structure magnétique issu de la simulation Monte Carlo dans une maille élémentaire 18 x 18 à (A) T=1 K, (B) T =5 K et (C) T =15 K. Les axes horizontal et vertical étaient respectivement (H, H, 0) et (-K, K, 0). Crédit :Sciences, doi:10.1126/science.aaw1666
Sur la base des preuves expérimentales, ils ont proposé un modèle de spin classique contenant des spins dans le plan de type Ising sur un réseau kagome déformé en 2D. En utilisant des simulations Monte Carlo du modèle de spin classique sur un réseau 18 x 18, ils ont reproduit l'état fondamental et l'état partiellement ordonné pour capturer le modèle de spin classique et les principales caractéristiques du magnétisme HoAgGe à basse température. Le modèle développé dans l'étude différait des cas de glace kagome dipolaire et à courte distance en ce qui concerne les couplages d'échange et les interactions dipolaires à longue distance, avec d'autres investigations nécessitant une étude séparée.
Simulations Monte Carlo du modèle de spin classique 2D pour HoAgGe. (A) M(H) courbe à 1 K pour H le long des axes a et b. (B) Dépendance à la température de la chaleur spécifique par rotation. (C) Entropie magnétique par spin calculée à partir de la chaleur spécifique. Les trois lignes pointillées horizontales correspondent à ln2 ≈ 0,693 (Ising paramagnétique), 0,501 (ordre de glace à courte portée), et 1 3ln2≈0:231 (ordre toroïdal), respectivement. Une cellule 18 × 18 a été utilisée pour le calcul. Crédit :Sciences, doi:10.1126/science.aaw1666
De cette façon, les simulations de Monte Carlo du modèle de spin classique ne concordent que partiellement avec les expériences. L'écart peut avoir résulté de plusieurs, les niveaux bas du CEF du Ho 3+ ions. Dans HoAgGe, la métallicité a simultanément supprimé la division CEF de Ho 3+ ions pour améliorer le couplage d'échange entre eux, rendant les deux échelles d'énergie comparables aux niveaux bas du CEF. Le modèle semi-classique résultant peut toujours être mappé sur un modèle d'Ising, expliquant ainsi la validité de l'expérience. Par rapport à d'autres glaces de spin pyrochlore, la nature métallique de HoAgGe en a fait une glace kagome à haute température et peut également conduire à d'autres phénomènes exotiques, y compris les interactions entre les courants électriques et les monopôles magnétiques ainsi que les effets magnétoélectriques métalliques.
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