"C'était un effet visuellement spectaculaire. Je ne m'y attendais pas du tout, " dit Yodh. " Nous essayions de faire des gouttes de créateurs, mais dans le processus, nous avons vu quelque chose d'intéressant et de différent."

A la fois étonné et intrigué par leurs étranges résultats, les chercheurs ont commencé une enquête rigoureuse pour expliquer ce qu'ils voyaient. Avec l'aide du laboratoire Yang, Wei a étudié des gouttelettes contenant différents mélanges d'oligomères de cristaux liquides constitués de mésogènes de longueurs variables. Les chercheurs ont fait varier la longueur des chaînes d'oligomères, utilisé différents tensioactifs pour maintenir les gouttelettes ensemble, et exploré des modèles théoriques simples pour donner un sens à leurs découvertes.

La caractéristique essentielle du modèle développé par les chercheurs est que la structure de la gouttelette est entraînée par deux forces :la tension superficielle, la tendance des surfaces fluides à se rétrécir dans la plus petite zone possible, et l'énergie élastique, avec un exemple étant l'énergie mécanique stockée dans des objets pliables comme des ressorts de lit ou un arc d'archer. Pour minimiser l'énergie de surface, la gouttelette de cristal liquide forme normalement une sphère, la forme avec le plus petit rapport surface/volume. A l'intérieur de la goutte, cependant, les tiges individuelles veulent être à la fois perpendiculaires à la surface de la sphère tout en étant parallèles aux autres tiges.

Avec ces forces opposées en jeu, à des températures élevées (~90 C/~194 F), les gouttelettes de cristaux liquides sont sphériques et ont une structure interne classique en « hérisson radial », où toutes les tiges pointent vers le centre, une configuration qui nécessite de l'énergie élastique pour se former. Puis, quand la température baisse, tension superficielle et changement d'énergie élastique, et à la fois la forme de la gouttelette et l'alignement des tiges à l'intérieur de la gouttelette se transforment pour minimiser le coût énergétique total.

Par hasard, les structures de gouttelettes résultantes forment un éventail étonnant de formes complexes, des "fleurs" qui ressemblent à des chrysanthèmes microscopiques aux réseaux massifs de "Méduse" de fibres entrelacées. Les effets sont également réversibles :les gouttelettes peuvent passer des sphères aux réseaux enchevêtrés, puis revenir.

En plus des nouvelles morphologies de gouttelettes remarquables, l'une des découvertes surprenantes de ce travail était que la clé de cet étrange phénomène était d'avoir à la fois des tiges à chaîne longue et à chaîne courte dans la goutte - en termes scientifiques, ayant un système à cristaux liquides à polydispersité.

Lorsque les mésogènes en forme de bâtonnet étaient de longueur similaire, aucun effet étrange n'a été observé, mais s'ils avaient beaucoup de longueurs différentes, puis les tiges se déplaceraient à différents endroits à l'intérieur de la gouttelette en fonction de leur longueur. Les tiges constituées de chaînes plus petites se déplacent préférentiellement là où l'énergie élastique est plus grande, près du centre de la goutte, tandis que ceux faits de plus grandes chaînes se déplaçaient à la surface.

« Habituellement, lorsque votre échantillon contient un mélange de constituants de taille différente, ou longueur, ou encore la composition, puis les transitions de phase ou les événements d'auto-assemblage sont effacés ou complètement empêchés, " explique Yodh, "Mais ici, la polydispersité dans le mélange aide à conduire l'effet, car des chaînes de longueurs différentes peuvent se déplacer vers différentes parties de la goutte. Cela n'arrive pas pour l'homogène, système monodispersé."

Alors que de nombreuses questions demeurent, comme pourquoi, exactement, les gouttelettes se ramifient de manières étranges qui rendent la matière vivante, les chercheurs espèrent utiliser ces informations pour explorer de nouvelles applications et de nouveaux concepts.

"L'une des raisons pour lesquelles nous avons décidé d'utiliser ces oligomères à cristaux liquides particuliers est que nous pouvons les réticuler et les transformer en un élastomère, " dit Yodh, ajoutant que ceux-ci et d'autres types similaires de molécules de cristaux liquides en forme de chaîne pourraient être utilisés pour créer de nouveaux types de matériaux mous, comme des fibres actionnables qui pourraient se déplacer et changer de forme en réponse à la température ou à l'humidité.

Les chercheurs réfléchissent également à d'autres phénomènes où la polydispersité joue un rôle dans l'assemblage d'un matériau et dans la formation de sa structure et de sa fonction. L'hétérogénéité moléculaire en biologie est potentiellement liée à ce que les chercheurs ont trouvé avec les molécules de cristaux liquides en forme de chaîne polydisperse et pourrait faciliter les moyens de synthétiser et de modeler des matériaux sur la base de ce qui existe déjà dans le monde vivant - de nombreux polymères trouvés dans la nature, comme le caoutchouc naturel, cellulose de bois, et soie, sont eux-mêmes polydispersés.

"En général, les scientifiques ont tendance à contrôler les choses - vous voulez contrôler pour pouvoir le comprendre, et donc nous essayons généralement de fabriquer et de travailler avec des systèmes monodispersés, " dit Yang. " Mais en biologie, les matériaux sources sont parfois un mélange de molécules avec des longueurs de chaîne et des fonctions différentes :ils peuvent avoir des rigidités différentes, hydrophobie, ou hydrophilie, et c'est pourquoi c'est si compliqué à comprendre."

Les chercheurs espèrent que cette étude, ce qui s'est fait dans l'esprit collaboratif "MRSEC" en unissant les efforts en science et ingénierie des matériaux avec la physique, encouragera les autres à voir les nouvelles implications et les avantages possibles de la polydispersité.

"Ce travail était amusant, " ajoute Yodh. " C'était amusant d'être surpris au début, et puis frustrantement amusant d'essayer de le comprendre pendant si longtemps. Et c'est amusant de regarder en arrière. Le désordre des polymères fait quelque chose de différent."