En raison des rendements quantiques élevés, grande section transversale d'absorption, excellentes performances de transport de porteurs et émission à bande étroite, les semi-conducteurs de pérovskite aux halogénures de plomb inorganiques ont reçu une attention croissante pour leurs applications dans les cellules solaires, LED, appareils laser, etc. Comprendre l'origine physique de la dépendance à la température de la bande interdite dans les pérovskites aux halogénures de plomb inorganiques est essentiel et important.

Dans une étude publiée dans Sciences avancées , le groupe de recherche dirigé par le professeur Chen Xueyuan du Fujian Institute of Research on the Structure of Matter (FJIRSM) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a découvert que la dépendance à la température de la bande interdite dans CsPbBr 3 les pérovskites sont variables avec la dimensionnalité du matériau.

Les chercheurs ont mené une enquête comparative sur la bande interdite dépendante de la température dans le CsPbBr de type vrac quasi-3D 3 nanocristaux (NC) à faible confinement quantique et CsPbBr 2D à 2 monocouches d'épaisseur 3 nanoplaquettes (NPL 2 ML) à fort confinement quantique.

Pour une détermination plus précise du décalage de la bande interdite, les chercheurs ont minutieusement extrait l'énergie de la bande interdite en ajustant le coefficient d'absorption près du bord de la bande au modèle d'Elliot. La valeur de bande interdite extraite de CsPbBr 3 Les NPL 2-ML présentaient un décalage vers le bleu initial puis une tendance vers le rouge avec une température décroissante de 290 à 10 K, en contraste frappant avec le redshift monotone habituellement observé dans CsPbBr 3 NC en vrac.

Du point de vue théorique, la renormalisation de la bande interdite résulte essentiellement de la dilatation thermique du réseau et des interactions électron-phonon. Cependant, pour une grande variété de matériaux semi-conducteurs et en particulier les composés à base de plomb, la contribution de la dilatation thermique à la renormalisation de la bande interdite n'a pas été prise en compte car elle avait une amplitude relativement faible par rapport à la contribution des interactions électron-phonon.

En raison de la rupture de la périodicité translationnelle dans le sens de l'épaisseur du CsPbBr 2D 3 NPL 2-ML, les structures des électrons et des phonons, et par conséquent, la renormalisation de la bande interdite résultant des interactions électron-phonon est susceptible de changer remarquablement par rapport au CsPbBr quasi-3D 3 homologues des CN. Le fort effet de confinement quantique et le blindage diélectrique réduit dû à la faible constante diélectrique des ligands organiques de surface dans le CsPbBr 3 Les NPL 2-ML influencent également les interactions électron-phonon.

Les chercheurs ont adopté le modèle à deux oscillateurs de Bose-Einstein pour déterminer le coefficient d'interaction électron-phonon effectif en ajustant la bande interdite en fonction de la température. Les résultats ont montré un poids significativement plus important de la contribution de l'interaction électron-optique phonon à la renormalisation de la bande interdite dans les NPL que celui des NC pour le croisement blueshift-redshift de la bande interdite dans les NPL.

Cette étude fournit de nouvelles informations sur le rôle central des interactions électron-phonon dans la renormalisation de la bande interdite pour les pérovskites aux halogénures de plomb inorganiques 2D, ce qui pourrait ouvrir la voie à d'autres recherches sur les propriétés optiques et optoélectroniques des nanomatériaux pérovskites 2D.