Nanorubans de graphène (GNR), bandes étroites de graphène monocouche, avoir un physique intéressant, électrique, thermique, et les propriétés optiques en raison de l'interaction entre leurs structures cristallines et électroniques. Ces nouvelles caractéristiques les ont poussés au premier plan dans la recherche de moyens de faire progresser les nanotechnologies de nouvelle génération.

Alors que les techniques de fabrication ascendantes permettent désormais la synthèse d'une large gamme de nanorubans de graphène qui présentent des géométries de bord bien définies, largeurs, et incorporations d'hétéroatomes, la question de savoir si un désordre structurel est présent ou non dans ces GNR atomiquement précis, et dans quelle mesure, est encore sujet à débat. La réponse à cette énigme est d'une importance cruciale pour toutes les applications potentielles ou les dispositifs résultants.

La collaboration entre la chaire de théorie computationnelle de la matière condensée d'Oleg Yazyev à l'EPFL et le laboratoire expérimental nanotech@surfaces de Roman Fasel à l'Empa a produit deux articles qui examinent cette question dans des nanorubans de graphène à bords en fauteuil et en zigzag.

"Les imperfections sont connues pour jouer un rôle important dans la formation d'un certain nombre de fonctionnalités dans les cristaux, " a déclaré Michele Pizzochero, anciennement titulaire d'un doctorat. étudiant dans le laboratoire d'Oleg Yazyev à l'EPFL et maintenant chercheur post-doctoral à l'Université Harvard. « Dans ces journaux, nous avons révélé des défauts de "morsure" omniprésents, à savoir des groupes manquants d'atomes de carbone, comme principal type de désordre structurel dans les nanorubans de graphène fabriqués par synthèse en surface. Bien que nous ayons constaté que les défauts de morsure dégradent les performances des appareils électroniques basés sur des nanorubans de graphène, dans certains cas, ces imperfections peuvent offrir des opportunités intéressantes pour les applications spintroniques grâce à leurs propriétés magnétiques particulières."

Fauteuil graphène nanorubans

L'article « Transport électronique quantique à travers les défauts « morsure » ​​des nanorubans de graphène, " récemment publié dans Matériaux 2D , examine spécifiquement les nanorubans de graphène de fauteuil de 9 atomes de large (9-AGNR). La robustesse mécanique, stabilité à long terme dans les conditions ambiantes, transférabilité aisée sur des substrats cibles, évolutivité de fabrication, et la largeur de bande interdite appropriée de ces GNR en a fait l'un des candidats les plus prometteurs pour l'intégration en tant que canaux actifs dans les transistors à effet de champ (FET). En effet, parmi les dispositifs électroniques à base de graphène réalisés jusqu'à présent, Les 9-AGNR-FET affichent les performances les plus élevées.

Alors que le rôle néfaste des défauts sur les appareils électroniques est bien connu, Barrières Schottky, barrières d'énergie potentielle pour les électrons formées aux jonctions métal-semi-conducteur, à la fois limitent les performances des GNR-FET actuels et empêchent la caractérisation expérimentale de l'impact des défauts sur les performances des dispositifs. Dans le Matériaux 2D papier, les chercheurs combinent des approches expérimentales et théoriques pour étudier les défauts dans les AGNR ascendants.

Les microscopies à tunnel et à force atomique ont d'abord permis aux chercheurs d'identifier les anneaux benzéniques manquants sur les bords comme un défaut très courant dans le 9-AGNR et d'estimer à la fois la densité et la distribution spatiale de ces imperfections, qu'ils ont surnommé les défauts de "morsure". Ils ont quantifié la densité et constaté qu'ils ont une forte tendance à s'agréger. Les chercheurs ont ensuite utilisé des calculs de principes premiers pour explorer l'effet de tels défauts sur le transport de charge quantique, constatant que ces imperfections le perturbent significativement aux bords de bande en diminuant la conductance.

Ces résultats théoriques sont ensuite généralisés à des nanorubans plus larges de manière systématique, permettant aux chercheurs d'établir des directives pratiques pour minimiser le rôle préjudiciable de ces défauts sur le transport des charges, une étape déterminante vers la réalisation de nouveaux dispositifs électroniques à base de carbone.

Nanorubans de graphène en zigzag

Dans l'article "Edge désordre in bottom-up zigzag graphene nanoribbons:implications for magnetism and quantum electronic transport, " récemment publié dans The Journal des lettres de chimie physique , la même équipe de chercheurs combine des expériences de microscopie à sonde à balayage et des calculs de premiers principes pour examiner le désordre structurel et son effet sur le magnétisme et le transport électronique dans ce que l'on appelle les GNR en zigzag ascendants (ZGNR).

Les ZGNR sont uniques en raison de leur ordre magnétique non conventionnel sans métal qui, selon les prévisions, se conserve jusqu'à température ambiante. Ils possèdent des moments magnétiques qui sont couplés ferromagnétiquement le long du bord et antiferromagnétique à travers celui-ci et il a été montré que les structures électroniques et magnétiques peuvent être modulées dans une large mesure par, par exemple, accuser le dopage, champs électriques, déformations du réseau, ou l'ingénierie des défauts. La combinaison de corrélations magnétiques accordables, une largeur de bande interdite importante et de faibles interactions spin-orbite ont fait de ces GNR des candidats prometteurs pour les opérations de logique de spin. L'étude examine spécifiquement les nanorubans de graphène larges de lignes en zigzag à six carbones (6-ZGNR), la seule largeur de ZGNR qui a été réalisée avec une approche ascendante jusqu'à présent.

Encore une fois en utilisant des microscopies à tunnel de balayage et à force atomique, les chercheurs identifient d'abord la présence de défauts de lacunes de carbone omniprésents situés sur les bords des nanorubans, puis résolvent leur structure atomique. Leurs résultats indiquent que chaque vacance comprend une unité m-xylène manquante, C'est, un autre défaut de "morsure", lequel, comme ceux observés dans les AGNR, provient de la scission de la liaison C-C qui se produit pendant le processus de cyclodéshydrogénation de la réaction. Les chercheurs estiment que la densité des défauts de « morsure » dans les 6-ZGNR est supérieure à celle des défauts équivalents dans les AGNR ascendants.

L'effet de ces défauts de morsure sur la structure électronique et les propriétés de transport quantique des 6-ZGNR est à nouveau examiné de manière théorique. Ils constatent que l'introduction du défaut, de la même manière que les AGNR, provoque une perturbation importante de la conductance. Par ailleurs, dans cette nanostructure, ces défauts involontaires induisent un déséquilibre du sous-réseau et du spin, provoquant un moment magnétique local. Cette, à son tour, donne lieu à un transport de charge polarisé en spin qui rend les nanorubans en zigzag défectueux parfaitement adaptés aux applications en spintronique logique tout carbone dans la limite ultime de l'évolutivité.

Une comparaison entre les ZGNR et les AGNR de largeur égale montre que le transport à travers le premier est moins sensible à l'introduction de défauts simples et multiples que dans le second. Globalement, la recherche fournit une image globale de l'impact de ces défauts de « morsure » omniprésents sur la structure électronique à basse énergie des nanorubans de graphène ascendants. Les recherches futures pourraient se concentrer sur l'étude d'autres types de défauts ponctuels observés expérimentalement sur les bords de ces nanorubans, les chercheurs ont dit.