Une illustration du processus de réaction en chaîne qui sous-tend le mécanisme d'avalanche de photons que les chercheurs de Columbia Engineering ont réalisé dans leurs nanoparticules. Dans ce processus, l'absorption d'un seul photon de faible énergie déclenche une réaction en chaîne de transferts d'énergie et d'autres événements d'absorption qui entraînent de nombreux ions hautement excités dans la nanoparticule, qui libèrent ensuite leur énergie dans l'émission intense de nombreux photons de plus haute énergie. Crédit :Mikołaj Łukaszewicz/ Académie polonaise des sciences
Des chercheurs de Columbia Engineering rapportent aujourd'hui qu'ils ont développé le premier nanomatériau qui démontre « l'avalanche de photons, " un procédé sans égal dans sa combinaison de comportement optique non linéaire extrême et d'efficacité. La réalisation d'avalanches de photons sous forme de nanoparticules ouvre une multitude d'applications recherchées, de la microscopie optique super-résolution en temps réel, détection précise de la température et de l'environnement, et détection de lumière infrarouge, à la conversion optique analogique-numérique et à la détection quantique.
"Personne n'a vu un comportement d'avalanche comme celui-ci dans les nanomatériaux auparavant, " a déclaré James Schuck, professeur agrégé de génie mécanique, qui a dirigé l'étude publiée aujourd'hui par La nature . "Nous avons étudié ces nouvelles nanoparticules au niveau d'une seule nanoparticule, nous permettant de prouver qu'un comportement d'avalanche peut se produire dans les nanomatériaux. Cette sensibilité exquise pourrait être incroyablement transformatrice. Par exemple, imaginez si nous pouvions ressentir des changements dans notre environnement chimique, comme les variations ou la présence réelle d'espèces moléculaires. Nous pourrions même être en mesure de détecter le coronavirus et d'autres maladies. »
Les processus d'avalanche - où une cascade d'événements est déclenchée par une série de petites perturbations - se retrouvent dans un large éventail de phénomènes au-delà des glissements de neige, y compris l'éclatement des bulles de champagne, explosions nucléaires, laser, réseautage neuronal, et même des crises financières. L'avalanche est un exemple extrême de processus non linéaire, dans lequel un changement d'entrée ou d'excitation conduit à un changement disproportionné, souvent disproportionné, du signal de sortie. De grands volumes de matériau sont généralement nécessaires pour la génération efficace de signaux optiques non linéaires, et cela avait également été le cas pour l'avalanche de photons, jusqu'à maintenant.
En optique, l'avalanche de photons est le processus par lequel l'absorption dans un cristal d'un seul photon entraîne l'émission de plusieurs photons. Les chercheurs ont utilisé l'avalanche de photons dans des lasers spécialisés, où l'absorption de photons déclenche une réaction en chaîne d'événements optiques qui conduisent finalement à un laser efficace.
Il est à noter en particulier pour les chercheurs que l'absorption d'un seul photon conduit non seulement à un grand nombre de photons émis mais aussi à une propriété surprenante :les photons émis sont « upconvertis, " chacun ayant une énergie plus élevée (de couleur plus bleue) que le photon absorbé unique. Les scientifiques peuvent utiliser des longueurs d'onde dans la région infrarouge du spectre optique pour créer de grandes quantités de photons de plus haute énergie qui sont bien meilleurs pour induire les changements chimiques souhaités, tels que tuer les cellules cancéreuses - à des endroits ciblés au plus profond des tissus, partout où se trouvent les nanoparticules en avalanchement.
Le comportement de l'avalanche de photons (AP) a suscité un grand intérêt il y a plus de 40 ans lorsque les chercheurs ont reconnu que son extrême non-linéarité pouvait avoir un impact important sur de nombreuses technologies, des lasers à conversion ascendante efficaces à la photonique, capteurs optiques, et appareils de vision nocturne. Le comportement du PA est similaire à celui d'un transistor en électronique, où un petit changement dans une tension d'entrée entraîne un grand changement dans le courant de sortie, fournissant l'amplification nécessaire au fonctionnement de presque tous les appareils électroniques. Le PA permet à certains matériaux de fonctionner essentiellement comme des transistors optiques.
L'AP a été presque exclusivement étudié dans les matériaux à base de lanthanide (Ln) en raison de leurs propriétés optiques uniques qui leur permettent de stocker l'énergie optique pendant des périodes de temps relativement longues. Cependant, atteindre l'AP dans les systèmes Ln a été difficile - cela nécessite des interactions coopératives entre de nombreux ions Ln tout en modérant les voies de perte, et a donc été limité aux matériaux en vrac et aux agrégats, souvent à basse température.
Ces limitations ont relégué l'étude fondamentale et l'utilisation de l'AP à un rôle de niche dans la science photonique, et ont conduit les chercheurs à se concentrer presque exclusivement au cours de la dernière décennie sur d'autres mécanismes de conversion ascendante dans le développement de matériaux, malgré les avantages inégalés offerts par PA.
Dans cette nouvelle étude, Schuck et son équipe internationale de collaborateurs, dont les groupes de Bruce Cohen et Emory Chan (The Molecular Foundry, Laboratoire national Lawrence Berkeley), Artur Bednarkiewicz (Académie polonaise des sciences), et Yung Doug Suh (Korea Research Institute of Chemical Technology et Sungkyunkwan University), ont montré qu'en mettant en œuvre certaines innovations clés en matière de conception de nanoparticules telles que des teneurs et des espèces de lanthanides sélectionnées, ils pourraient synthétiser avec succès de nouveaux nanocristaux de 20 nm qui démontrent l'avalanche de photons et son extrême non-linéarité.
L'équipe a observé que la réponse optique non linéaire de ces nanoparticules en avalanche s'échelonne comme la 26e puissance de l'intensité lumineuse incidente :un changement de 10 % de la lumière incidente provoque un changement de plus de 100 % de la lumière émise. Cette non-linéarité dépasse de loin les réponses rapportées précédemment dans les nanocristaux de lanthanide. Cette réponse extraordinaire signifie que les nanoparticules en avalanchement (ANP) sont très prometteuses en tant que capteurs, puisqu'un petit changement dans l'environnement local peut conduire à des particules émettant 100-10, 000 fois plus lumineux. Les chercheurs ont également découvert que cette réponse non linéaire géante dans les ANP permet une imagerie optique profondément inférieure à la longueur d'onde (avec les ANP utilisés comme sondes luminescentes, ou agents de contraste), en utilisant uniquement la microscopie confocale à balayage simple.
À gauche :Images expérimentales PASSI (photon avalanche single-beam super-resolution imaging) de nanoparticules d'avalanches dopées au thulium séparées de 300 nanomètres. A droite :simulations PASSI du même matériau. Crédit :Berkeley Lab et Columbia University
"Les ANP nous permettent de battre la limite de diffraction de résolution pour la microscopie optique par une marge significative, et ils le font essentiellement gratuitement, en raison de leur comportement fortement non linéaire, " explique Schuck.
L'auteur principal de l'étude, Changhwan Lee, qui est un doctorat. étudiant dans le groupe de Schuck, ajoute, "L'extrême non-linéarité d'un seul ANP transforme un microscope confocal conventionnel en le tout dernier système d'imagerie à superrésolution."
Schuck et son équipe travaillent maintenant sur la façon d'utiliser ce comportement non linéaire sans précédent pour détecter les changements dans l'environnement, comme les fluctuations de température, pression, humidité, avec une sensibilité qui n'a pas encore été atteignable.
"Nous sommes très enthousiastes à propos de nos découvertes, " dit Schuck. " Nous nous attendons à ce qu'ils conduisent à toutes sortes de nouvelles applications révolutionnaires dans la détection, imagerie, et détection de lumière. Ils peuvent également s'avérer critiques dans les futures puces optiques de traitement de l'information, avec des ANP fournissant la réponse de type amplificateur et la faible empreinte spatiale typique d'un seul transistor dans un circuit électronique.
L'étude s'intitule "Réponses optiques non linéaires géantes des nanoparticules à avalanche de photons".