L'expérience d'auto-assemblage. (A) Des objets polymères imprimés en 3D avec des aimants permanents intégrés ont été insérés dans un cylindre transparent avec un flux ascendant. Le flux s'oppose à la vitesse de chute des objets, et la turbulence de l'écoulement fournit une force perturbatrice. Un insert transparent conique a été utilisé pour fournir un gradient dans la vitesse d'écoulement, ce qui a fait en sorte que les objets lévitent devant les caméras vidéo. (B) Les objets sphériques forment des chaînes linéaires. Lorsque huit sphères sont insérées dans le flux, la configuration la plus stable est un cercle, qui a une énergie 10 % inférieure à celle d'une chaîne linéaire (C). Crédit photo :L. Abelmann (Université de la Sarre et Université de Twente). Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aba2007
En science des matériaux, les interactions entre les forces dipolaires des aimants permanents peuvent conduire à la formation de chaînes et d'anneaux unidimensionnels. Dans un nouveau rapport sur Avancées scientifiques , Leon Abelmann et une équipe de recherche en composants électroniques, technologie et matériaux à l'Université de la Sarre, L'Université de Twente et l'Université de technologie de Delft en Allemagne et aux Pays-Bas ont étudié la possibilité de permettre aux dipôles de s'auto-assembler en structures 3-D en les encapsulant dans une coque d'une forme spécifique. L'équipe a réalisé les conditions d'un tel auto-assemblage dans un cristal 3-D lorsque les énergies dipolaires dans les états parallèles et antiparallèles étaient égales. Ils ont formé les structures les plus régulières utilisant des cylindres et des cuboïdes, et la règle de conception simple a aidé à former des cristaux 3-D à partir d'objets de l'ordre du micron, ouvrant la voie à l'ingénierie de métamatériaux jusqu'alors inconnus.
La croissance cristalline est une version d'auto-assemblage dans laquelle des objets individuels peuvent être disposés en réseaux réguliers avec un large impact technique, allant des monocristaux de silicium aux études de diffraction sur les protéines. Le processus de croissance cristalline commence par la nucléation, en partant de gabarits bien définis ou d'imperfections aléatoires, ou spontanément dans l'espace. L'équipe s'est concentrée sur ce dernier mécanisme de formation dans ce travail. La formation de cristaux à l'échelle macroscopique (au-delà des atomes et des molécules) fait actuellement l'objet d'une attention accrue en raison de sa promesse de former des métamatériaux dotés de nouvelles fonctionnalités. Les chercheurs avaient précédemment observé une croissance cristalline complexe à partir de sphères de silice ou de polymère, y compris des cristaux photoniques. De tels processus reposaient sur l'évaporation du solvant pour amener les composants à proximité les uns des autres, assisté par écoulement de solvant, bien que le processus puisse également être entraîné par la sédimentation - conduisant à des structures compactes.
Dans ce travail, Abelmann et al. ont étudié la possibilité d'auto-assemblage de cristaux sous forces dipolaires magnétiques permanentes. L'équipe a mené des expériences avec des aimants permanents de taille millimétrique intégrés dans une coque en polymère de formes variées. Ils ont ensuite immergé l'objet dans l'eau et ont contrebalancé les forces gravitationnelles avec un flux d'eau ascendant pour maintenir les objets dans le champ de vision de la caméra. La turbulence réglable dans l'écoulement a créé des forces perturbatrices pour fournir une énergie cinétique stochastique aux objets, similaire au mouvement brownien. Les interactions entre les dipôles sphériques permanents ont abouti à la formation de chaînes, et huit dipôles pourraient s'assembler pour former un anneau, dans un mécanisme bien compris. Les forces dipolaires ont d'abord organisé les sphères en ligne, et avec plus de trois sphères, l'équipe a observé que le système atteignait un état d'énergie inférieur pour fermer la ligne en un anneau. Ils ont noté un gain d'énergie substantiel dans le cas de huit sphères, permettant aux anneaux de se former facilement et de rester intacts.
Enregistrement vidéo de huit sphéroïdes, cylindres, et des sphéroïdes avec trois rapports d'aspect différents. Pour la vidéo complète, voir Crédit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aba2007
Abelmann et al. utilisé la forme de la coque en polymère pour modifier la distance entre les dipôles pour diverses orientations. Les scientifiques ont allongé la coque pour augmenter la distance entre les centres des dipôles afin d'obtenir des structures en forme de plaques en 2D. Si les énergies entre les états parallèles et antiparallèles étaient égales, les dipôles nouvellement arrivés se sont alignés de la même manière pour former des structures 3-D. L'équipe a démontré la stratégie pour former huit sphéroïdes, cylindres et cuboïdes et a choisi une différence d'énergie de 40 µJ pour les états antiparallèle et parallèle pour toutes les formes. Quand ils ont inversé la différence d'énergie entre les états parallèle et antiparallèle, de sorte que l'état antiparallèle a démontré l'énergie inférieure, ils ont noté des structures en plaques claires pour les cylindres et des structures irrégulières pour les sphéroïdes. Cependant, quand les deux énergies étaient égales, Abelmann et al. observé les cylindres pour former des grappes 3-D. Par conséquent, à condition qu'il n'y ait pas de préférence pour l'alignement parallèle ou antiparallèle, le dispositif expérimental pourrait auto-assembler des structures 3D basées sur des forces dipolaires. Par ailleurs, les fixations relativement stables des assemblages cuboïdes ont conduit à la fermeture du flux magnétique qui a interdit toute croissance ultérieure, tandis que les sphéroïdes formaient des structures complexes à double anneau ressemblant à celles prédites dans les simulations précédentes.
Auto-assemblage 3D de dipôles. (A) Les dipôles également espacés préfèrent un alignement parallèle (flèches noires). En allongeant la forme de la coquille autour des dipôles, on peut privilégier la configuration antiparallèle, pour que des plaques d'objets s'assemblent. Lorsque l'énergie de la configuration parallèle et antiparallèle est exactement égale, nous attendons des cristaux 3D. (B) Cette stratégie fonctionne mieux avec des objets cylindriques. De gauche à droite, nous avons fait varier la forme pour que l'énergie de la configuration parallèle soit double (gauche), moitié (centre), et exactement égal (à droite) à celui de la configuration antiparallèle. L'ensemble de cylindres entouré de rouge (rangée du milieu) est un groupe 3D régulier 2 par 2 par 2. Les objets cylindriques de la deuxième rangée reproduisaient la prédiction de plaque de (A). Les sphéroïdes (rangée du haut) et les cubes (rangée du bas) présentaient des structures linéaires dans la première colonne mais un comportement plus complexe lorsque leur forme était ajustée. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aba2007
La structure des sphéroïdes est également restée ensemble pendant plusieurs minutes, beaucoup plus longtemps que des cylindres et des cubes qui se désintégraient en pièces au bout de quelques secondes. Par exemple, lors des expérimentations, la structure annulaire des sphères s'est séparée pour former une chaîne, mais s'est ensuite reconnectée en un anneau en moins d'une minute. Abelmann et al. a attribué la plus grande stabilité des structures sphéroïdes à leur capacité à se désaligner sans augmenter immédiatement leur distance, diminuant ainsi la force entre les aimants. Les structures en chaîne se cassaient plus facilement en raison des liaisons simples par rapport aux plaques ou aux cristaux à liaisons multiples. Les cylindres et les cubes pouvaient également s'assembler pour former de longues chaînes rigides qui se rompaient au contact fréquent avec les parois du réacteur.
Sur la base des formes étudiées dans l'étude, les cylindres semblaient les mieux adaptés pour s'auto-assembler en structures 3-D bien définies, car des expériences supplémentaires ont montré que les sphéroïdes ne s'auto-assemblaient pas comparativement pour former des cristaux réguliers. Des grappes de cylindres et de cuboïdes pourraient se briser en grappes plus petites puis se réaligner pour former des cristaux plus réguliers. La désintégration des assemblages plus grands s'est produite plus fréquemment en raison de l'augmentation des forces de cisaillement. L'effet peut également être amplifié par l'énergie dans l'écoulement turbulent, bien qu'on ne sache pas si l'effet était typique d'un auto-assemblage turbulent ou induit par d'autres facteurs expérimentaux. Abelmann et al. l'intention de trouver des réponses en étudiant davantage le phénomène en changeant la taille absolue des objets.
Enregistrement vidéo de sphéroïdes, cylindres, et des sphéroïdes à énergie équilibrée pour l'alignement parallèle et anti-parallèle, avec 8, 12, et 16 objets. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aba2007
De cette façon, Leon Abelmann et ses collègues ont démontré expérimentalement la capacité des structures 3-D à s'auto-assembler à partir de forces dipolaires, à condition qu'il n'y ait pas de préférence pour l'alignement parallèle ou antiparallèle. Les scientifiques y sont parvenus en équilibrant les forces dipolaires via des interactions stériques induites par la forme spécifique de l'objet. Ils ont choisi la forme cylindrique car elle semblait être un bon compromis pour aider à obtenir des cristaux réguliers. Les expériences étaient également en accord avec les simulations de dynamique moléculaire où les formes sphériques étaient plus susceptibles de former de grands amas que des cubes, tandis que les interactions dipolaires ont perturbé la formation cristalline des cubes.
Les résultats encouragent les expériences sur l'auto-assemblage des cristaux à l'échelle microscopique à l'aide de dipôles magnétiques permanents. Sur la base des résultats, les scientifiques des matériaux pourront imaginer des métamatériaux passionnants tels que des antiferroaimants artificiels, matériaux piézomagnétiques et mémoires magnétiques à noyau annulaire 3-D. La force entre les dipôles n'a pas changé par rapport à la taille des dipôles, alors que leur origine en tant que dipôles magnétiques ou électriques n'a eu aucun effet expérimental, donc Abelmann et al. ont l'intention de généraliser les résultats expérimentaux pour l'assemblage 3-D à l'échelle du micron. Les résultats conduiront à la formation de cristaux photoniques, supermatériaux, Électronique 3D ou mémoires.
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