Des atomes de carbone ont été déposés sur un substrat par dépôt chimique en phase vapeur. Des nanoparticules d'oxyde de silicium sur le substrat ont assuré la formation de trous. Des atomes d'azote et de phosphore ont été ajoutés. En fin de compte une seule couche, dopé, un catalyseur de graphène troué a été formé. Crédit :A. Kumatani
Un groupe de recherche international a amélioré la capacité du graphène à catalyser la réaction de dégagement d'hydrogène, qui libère de l'hydrogène suite au passage d'un courant électronique dans l'eau. Ils ont conçu un électrocatalyseur de graphène mathématiquement prédit, et a confirmé ses performances en utilisant la microscopie électrochimique à haute résolution et la modélisation informatique. Les résultats ont été publiés dans la revue Advanced Science.
Akichika Kumatani de l'Institut avancé de recherche sur les matériaux (AIMR) de l'Université de Tohoku, Tatsuhiko Ohto de l'Université d'Osaka, Yoshikazu Ito de l'Université de Tsukuba et ses collègues au Japon et en Allemagne ont découvert que l'ajout de dopants d'azote et de phosphore autour des bords bien définis des trous de graphène améliorait sa capacité à électrocatalyser la réaction de dégagement d'hydrogène.
Les catalyseurs à base de graphène ont un avantage sur ceux à base de métal en ce qu'ils sont stables et contrôlables, les rendant aptes à être utilisées dans les piles à combustible, dispositifs de stockage et de conversion d'énergie, et dans l'électrolyse de l'eau. Leurs propriétés peuvent être améliorées en apportant plusieurs modifications simultanées à leurs structures. Mais les scientifiques doivent être capables de voir ces changements à l'échelle nanométrique afin de comprendre comment ils fonctionnent ensemble pour promouvoir la catalyse.
Kumatani et ses collègues ont utilisé la microscopie à cellule électrochimique à balayage récemment développée (SECCM) pour observation submicronique des réactions électrochimiques qui se produisent lorsque le courant traverse l'eau pendant l'électrolyse. Cela leur a également permis d'analyser comment les changements structurels des électrocatalyseurs au graphène affectent leurs activités électrochimiques. Ce type d'observation n'est pas possible avec les approches conventionnelles.
Image optique et cartographie Raman (ID/IG) d'une région périphérique. Crédit :A. Kumatani
L'équipe a synthétisé un électrocatalyseur fabriqué à partir d'une feuille de graphène pleine de trous mathématiquement prédits avec des bords bien définis. Les bords autour des trous augmentent le nombre de sites actifs disponibles pour que les réactions chimiques se produisent. Ils ont dopé la feuille de graphène en ajoutant des atomes d'azote et de phosphore autour des bords des trous. L'électrocatalyseur à base de graphène a ensuite été utilisé pour améliorer la libération d'hydrogène pendant l'électrolyse.
En utilisant SECCM, l'équipe a découvert que leur électrocatalyseur au graphène améliorait considérablement la formation d'un courant en réponse à la libération d'énergie pendant l'électrolyse. Leurs calculs suggèrent que l'ajout de dopants à l'azote et au phosphore améliore le contraste des charges positives et négatives sur les atomes entourant les bords des trous, augmentant leur capacité à transporter un courant électrique.
Les électrocatalyseurs au graphène troué dopés à l'azote et au phosphore ont mieux fonctionné que ceux dopés avec un seul des deux éléments chimiques.
"Ces découvertes ouvrent la voie à l'ingénierie au niveau atomique de la structure de bord du graphène dans les électrocatalyseurs à base de graphène grâce à la visualisation locale des activités électrochimiques, " concluent les chercheurs.
