Relier les structures atomiques de surface des nanocristaux d'oxyde de cérium à la catalyse
L'image de gauche montre la forme générale d'une nanoparticule cubique de CeO2. Les images de droite montrent des vues latérales de trois surfaces exposées à une résolution atomique. Les modèles atomiques sont superposés sur les images simulées pour illustrer les positions des atomes. Crédit :Université Northwestern
Lorsqu'il s'agit de réduire les toxines libérées par la combustion de l'essence, charbon, ou d'autres carburants de ce type, le catalyseur doit être fiable. Encore, un catalyseur prometteur, dioxyde de cérium (CeO 2 ), semblait erratique. Les trois surfaces différentes du catalyseur se comportaient différemment. Pour la première fois, les chercheurs ont obtenu une vue résolue atomiquement des trois structures, y compris le placement d'atomes d'oxygène auparavant difficiles à visualiser. Ces informations peuvent fournir des informations sur les raisons pour lesquelles les surfaces ont des propriétés catalytiques distinctes.
Résoudre les trois structures de surface atomiques différentes de CeO 2 les nanoparticules donnent un aperçu de la façon de contrôler potentiellement la morphologie des nanoparticules pour améliorer la sélectivité catalytique, activité et stabilité. Cette connaissance offre une opportunité d'améliorer potentiellement les propriétés catalytiques de CeO 2 nanoparticules dans les pots catalytiques des véhicules et autres applications.
Oxyde de cérium (CeO 2 ) les nanoparticules sont largement utilisées en catalyse chimique. PDG typique 2 les nanoparticules catalytiques ont trois surfaces principales exposées :(100), (110) et (111). Des études antérieures montrent que les propriétés catalytiques différentes de chaque surface sont étroitement liées à la structure atomique de la surface. Malheureusement, les scientifiques ont eu des difficultés à visualiser les atomes d'oxygène qui emballent ces surfaces. Le défi a été relevé par une équipe de chercheurs de la Northwestern University, Laboratoire national d'Oak Ridge, et Laboratoire National d'Argonne. Les chercheurs ont déterminé les structures de surface à l'aide du microscope électronique à correction d'aberration chromatique et sphérique le plus avancé du Laboratoire national d'Argonne. Le microscope permet une imagerie claire des atomes de cérium et d'oxygène.
Pour la surface à haute énergie (100), la présence de cérium, oxygène, et des terminaisons d'oxyde de cérium réduites sur la surface la plus externe ainsi que les sites de réseau partiellement occupés dans la région proche de la surface (~ 1 nm de la surface) ont été directement observés. La surface désordonnée démontre que la compréhension précédente de la surface (100) était trop simplifiée. Pour la surface (110), une combinaison de CeO plat réduit 2-x des couches superficielles et des nanofacettes "en dents de scie" (111) existent. La surface (111) est terminée par une couche d'oxygène, exactement comme prévu des modèles précédents, et compatible avec sa grande stabilité. Plus loin, les structures de surface dérivées de l'étude en microscopie sont cohérentes avec les résultats d'une étude de spectroscopie infrarouge macroscopique. La variation de densité de défauts de surface entre ces trois facettes semble être responsable de leurs différences d'activité catalytique et ouvre potentiellement des options pour modifier les faces de CeO 2 nanoparticules pour développer des catalyseurs sélectifs face.