(Phys.org) —Dans la quête continue pour concevoir plus rapidement, des méthodes moins coûteuses pour le séquençage du génome humain, des scientifiques de l'Université de l'Illinois à Urbana-Champaign ont développé une nouvelle approche :les molécules d'ADN sont détectées en les faisant passer à travers une couche de graphène resserré intégrée dans une membrane à l'état solide contenant un nanopore (un petit trou d'un diamètre interne d'environ 1 nm) , situé dans un nanoruban de graphène (GNR). Une caractéristique essentielle du nouveau paradigme est que les propriétés électriques du graphène permettent à la couche d'être réglée de plusieurs manières distinctes - à savoir, modifier la forme de son bord, concentration des porteurs et emplacement des nanopores – modulant ainsi à la fois la conductance électrique et la sensibilité aux charges externes. Les chercheurs ont découvert que leur nouvelle technique peut détecter la conformation rotationnelle et positionnelle du brin d'ADN, et a démontré qu'une membrane de graphène avec géométrie de contact de point quantique présente une plus grande sensibilité électrique qu'avec ce qu'on appelle géométrie uniforme du fauteuil . L'équipe a proposé un dispositif de type transistor à effet de champ à base de graphène pour la détection de l'ADN.

Le Pr Jean-Pierre Leburton briefé Phys.org sur les recherches que lui et ses collègues – Anuj Girdhar, Chaitanya Sathe et Klaus Schulten – dirigé. "Les simulations mènent actuellement des efforts expérimentaux sur ce sujet spécifique - mais les modèles de transport basés sur la théorie fonctionnelle de la densité ne peut pas gérer un grand nombre d'atomes en raison de ressources de calcul limitées, " Leburton raconte Phys.org , racontant quelques-uns des défis auxquels les scientifiques ont été confrontés. (La théorie fonctionnelle de la densité, ou DFT, est une méthode de modélisation de la mécanique quantique utilisée en physique et en chimie pour étudier la structure électronique des systèmes à plusieurs corps.)

"En outre, " Leburton continue, "ces modèles sont limités aux systèmes à semi-conducteurs, alors que nous avons affaire à un système hybride solide-liquide. Pour cette raison, des conditions physiques très simplistes et idéalistes sont supposées sur les nanorubans de graphène. le nanopore étant placé au centre du nanoruban de graphène, et une absence de perturbations électrostatiques de la solution électrolytique ou du diélectrique supportant le nanoruban de graphène. "Dans notre approche, nous utilisons une technique de liaison étroite (TB) multiorbitale qui peut gérer un nombre d'atomes beaucoup plus grand que DFT pour tenir compte de la largeur non uniforme du GNR, ses bords irréguliers, et différentes tailles et positions du nanopore, " explique Leburton. (La technique TB utilise une superposition de fonctions d'onde d'atomes isolés situés à chaque site atomique pour calculer la structure de bande électronique des solides.)

"Le spectre électronique obtenu à partir du modèle de liaison étroite est ensuite introduit dans un modèle de transport basé sur une technique de fonction de Green hors équilibre pour calculer la conductance électrique dans les configurations GNR générales." Une fonction de non-équilibre de Green (alias Green), ou NEGF, peut être utilisé pour résoudre une équation différentielle inhomogène avec des conditions aux limites d'une manière qui est à peu près analogue à l'utilisation des séries de Fourier dans la résolution des équations différentielles ordinaires. Au cours de la dernière décennie, Les techniques NEGF sont devenues largement utilisées dans les entreprises, ingénierie, gouvernement, et les laboratoires académiques de modélisation à haut biais, transport quantique d'électrons et de trous dans une grande variété de matériaux et de dispositifs.

« L'un des enjeux majeurs du calcul de la sensibilité du GNR aux charges externes provient de la nature et de l'origine différentes de ces derniers, » fait remarquer Leburton. « Plus précisément, ce sont les charges statiques dans les matériaux diélectriques supportant, ou en sandwich, le GNR, et - surtout - la charge ionique dynamique dans l'électrolyte contenant l'ADN, qui est en phase liquide." Pour y remédier, les chercheurs ont utilisé une technique multi-échelle, où le GNR et l'ADN sont simulés de manière atomistique (avec une technique de liaison étroite et une dynamique moléculaire, respectivement) tandis que l'électrolyte et le diélectrique sont traités comme des milieux continus. "Le premier est simulé comme un semi-conducteur intrinsèque avec une grande constante diélectrique et une pseudo-bande interdite en présence d'un potentiel auto-cohérent, et la charge diélectrique est modélisée en supposant une distribution fixe statique, " ajoute Leburton. " Les variations de potentiel induites sur les bords du GNR et des nanopores sont obtenues de manière auto-cohérente en résolvant l'équation de Poisson, et introduit dans le code NEGF pour calculer la variation de conductance résultante dans le GNR."

Une autre conséquence du système étant multiphasique (liquide-solide), avec l'ADN cible en phase liquide, et le détecteur est en phase solide, détectait la conformation rotationnelle et positionnelle d'un brin d'ADN à l'intérieur du nanopore. « D'un point de vue informatique, Leburton note, « l'interface entre les deux phases est extrêmement difficile, car d'une part, le logiciel est spécifique à l'une ou l'autre de ces phases de la matière, tandis que d'autre part, dans le cas des systèmes biphasés, elles sont, comme mentionné, restreint à un très petit nombre - quelques centaines - d'atomes."

En montrant qu'une membrane de graphène avec une géométrie de contact de point quantique présente une plus grande sensibilité électrique qu'une géométrie de fauteuil uniforme, Leburton dit que le principal défi réside dans la capacité de simuler des formes GNR arbitraires à une résolution atomique, ce qui – encore une fois en raison du fait que les méthodes traditionnelles de la théorie de la fonctionnelle de la densité sont limitées à quelques centaines d'atomes seulement – ​​conduit à l'incapacité d'évaluer les effets à longue portée induits par la géométrie GNR.

En résumé, l'équipe a relevé tous ces défis informatiques en utilisant :

• une approche de liaison forte qui peut gérer un plus grand nombre d'atomes, qui est nécessaire pour évaluer les changements de conductance dans les GNR de forme non uniforme induits par des charges externes
• une approche multi-échelle pour gérer le système hybride biphasé, où le GNR et l'ADN sont modélisés par un logiciel atomistique, tandis que l'électrolyte et les matériaux environnants sont traités avec des équations de dispositifs semi-conducteurs auto-cohérents dans le formalisme de Boltzmann-Poisson (une équation différentielle qui décrit les interactions électrostatiques entre les molécules dans les solutions ioniques)

Leburton développe la conception de membrane proposée par l'article contenant une porte électrique dans une configuration similaire à un transistor à effet de champ pour un dispositif de détection d'ADN à base de graphène. "La présence d'une grille sur ou sous la membrane permettra de régler la conductance GNR dans le régime de sensibilité électrique optimal, qui sinon sera entièrement déterminé par deux facteurs :les bords irréguliers du GNR introduisant des conditions aux limites de mécanique quantique incontrôlables sur les fonctions d'onde transversales des porteurs de charge qui produisent une diffusion indésirable affectant la conductance; et le dopage de type p inhérent et incontrôlable du GNR résultant de l'exposition à l'eau, et la charge négative parasite dans le diélectrique supportant ou isolant le GNR."

Avancer, Leburton dit que pour contrôler le paysage électrostatique dans le nanopore, la membrane pourrait incorporer des couches de graphène supplémentaires, ou d'autres matériaux bidimensionnels, connecté à des sources de tension. Ces électrodes supplémentaires auront le double objectif de contrôler le mouvement latéral et vertical de la molécule d'ADN lors de sa translocation à travers le nanopore. Ce faisant, les scientifiques s'attendent à réduire la gigue et le fil dentaire dus au mouvement thermique des molécules d'eau et des ions dans la solution, et ainsi améliorer l'identification de chaque nucléotide lorsqu'il passe devant la couche de graphène détectrice.

"L'une des principales caractéristiques de notre modèle était de supposer que l'ADN traverse le nanopore de manière rigide, " poursuit Leburton. " En plus d'améliorer notre approche multi-échelles, les prochaines étapes de notre recherche consisteront à implémenter notre modèle informatique en incluant le mouvement thermique de l'ADN à travers la simulation dynamique moléculaire; les effets de proximité des diélectriques prenant en sandwich la couche de graphène de détection ; l'effet de la grille sur la conductance GNR pour des performances de détection améliorées; les effets électrostatiques d'électrodes de contrôle supplémentaires sur la dynamique moléculaire de l'ADN; et déterminer la conception optimale de la membrane pour des performances de séquençage élevées."

Concernant d'autres domaines au-delà de la génomique qui pourraient bénéficier de leur étude, Leburton dit, leurs recherches contribueront également au développement de nouveaux dispositifs bioélectroniques miniaturisés avec un large éventail d'applications en médecine personnelle. "En effet, " illustre-t-il, « si les membranes à semi-conducteurs peuvent être alimentées électroniquement, on peut les imaginer remplir des fonctions similaires à celles des biocellules, mais avec stimulation électrique, contrôle et détection. Cela ouvrirait la porte à de nouvelles pratiques en matière de portable in situ bioanalyse sans avoir besoin d'analyses de laboratoire coûteuses et chronophages. Dans un contexte plus général, " conclut-il, "l'interaction de la biologie et de la nanoélectronique au niveau moléculaire - avec la possibilité de manipuler des informations biologiques par des dispositifs électroniques à l'échelle nanométrique - ouvre de nouveaux horizons dans la technologie du traitement de l'information en tirant parti de la capacité biologique de stocker une énorme quantité d'informations, d'un côté, et la capacité de la technologie des semi-conducteurs à le traiter rapidement, de manière fiable et à moindre coût, de l'autre."

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