Christopher Parzyck avait tout fait correctement. Parzyck, un chercheur postdoctoral, avait amené ses échantillons de nickelate, une famille de supraconducteurs récemment découverte, sur une ligne de lumière synchrotron pour des expériences de diffusion des rayons X. Il mesurait ses échantillons, qu'il avait synthétisés avec une nouvelle méthode, dans l'espoir de détecter la présence présumée d'un « ordre des charges », un phénomène dans lequel les électrons s'auto-organisent selon des motifs périodiques. Le phénomène a été lié à la supraconductivité à haute température.

Mais il n’y avait aucun ordre d’accusation significatif dans ses échantillons. Aucun.

"Il est revenu et a dit :'Les meilleurs échantillons ne l'ont pas montré'", a déclaré Kyle Shen, professeur James A. Weeks de sciences physiques au Collège des Arts et des Sciences, qui a supervisé le projet. "Nous nous sommes dit :'Oh, c'est vraiment bizarre. Je ne comprends pas ça.'"

Parfois, les scientifiques sont tellement perplexes qu’ils n’ont d’autre choix que de mettre de côté leurs hypothèses, de retrousser leurs manches et d’enfiler leur casquette de détective. Après de nombreuses recherches, Parzyck, Shen et leurs collaborateurs ont réalisé qu'ils avaient en fait tout fait correctement.

Selon les résultats publiés le 26 janvier dans Nature Materials , la nouvelle méthode de synthèse de Parzyck a produit des nickelates si purs qu'ils étaient exempts des défauts qui avaient entaché les études précédentes sur les nickelates. L’ordonnance d’accusation n’a jamais existé. Ils poursuivaient un fantôme.

"Des rapports antérieurs indiquaient qu'ils voyaient cet ordre d'accusation, mais il y avait toutes ces incohérences", a déclaré Shen. "Chris a développé une manière plus contrôlée de fabriquer ces matériaux qui limite efficacement le nombre de défauts. Les atomes d'oxygène en excès se faisaient passer pour une signature d'ordre de charge."

Ces dernières années, les nickelates ont fait l'objet d'un intérêt considérable car ils sont de nouveaux proches cousins ​​des célèbres « cuprates », une famille de supraconducteurs à base d'oxyde de cuivre qui peuvent avoir des températures de transition élevées, supérieures à 100 Kelvin, auquel cas la résistance électrique disparaît, alors que pour les supraconducteurs classiques, comme le plomb ou le niobium, leurs transitions sont inférieures à 10 Kelvin. Les supraconducteurs à haute température sont beaucoup plus faciles à refroidir et sont donc bien plus prometteurs pour de futures applications potentielles.

Depuis la découverte des cuprates à la fin des années 1980, les scientifiques ont recherché des familles supraconductrices similaires qui pourraient identifier les qualités clés permettant la supraconductivité à haute température.

"Un endroit évident à surveiller est le nickel, car le nickel se trouve juste à côté du cuivre dans le tableau périodique", a déclaré Shen. "Les gens pensaient donc que nous pouvions peut-être faire de la magie en matière de synthèse de matériaux et fabriquer des composés contenant du nickel, un peu comme les cuprates. Cette idée existait il y a 30 ans. La raison pour laquelle il a fallu si longtemps pour la réaliser est qu'il s'avère que les supraconducteurs au nickel sont vraiment difficiles à fabriquer. "

D'autres chercheurs avaient synthétisé des nickelates, composés de nickel, d'oxygène et d'un élément de terre rare, en cultivant d'abord un matériau « précurseur », puis en exposant ce matériau à une source d'hydrogène et en le chauffant dans un tube scellé. Au cours d'une journée environ, l'hydrogène extrait environ un tiers des molécules d'oxygène du matériau, ce que Shen a comparé à l'élimination de blocs dans un jeu de Jenga.

"La synthèse de ces matériaux est un peu un cauchemar", a-t-il déclaré.

Parzyck et Shen ont conçu une technique alternative dans laquelle l'oxygène est éliminé par un faisceau d'hydrogène atomique, un processus couramment utilisé pour nettoyer les surfaces des semi-conducteurs, mais qui n'a jamais été utilisé pour la synthèse de matériaux. La réduction atomique de l'hydrogène donne aux chercheurs un plus grand contrôle indépendant de la quantité d'hydrogène appliquée, en plus de variables telles que le temps et la pression. Le processus peut être complété en quelques minutes, plutôt qu'en heures ou en une journée.

"Le développement de la technique de réduction a été un processus long et difficile en soi", a déclaré Parzyck. « Quand j'ai débuté, j'ai essayé d'appliquer des conditions similaires à celles utilisées dans la réduction traditionnelle de l'hydrure de calcium (des températures basses pendant des périodes relativement longues), mais la qualité des échantillons était toujours faible et peu constante. Ce n'est que lorsque j'ai décidé de repartir à zéro et aller dans une direction complètement différente – en optant pour des températures plus élevées pendant une durée aussi courte que possible – que j'ai vraiment trouvé un certain succès. "

Après que leurs expériences au synchrotron n'aient pas réussi à montrer le « pic de diffusion résonante » qui aurait dû signaler la présence d'un ordre de charge, les chercheurs ont commencé à faire varier la quantité d'oxygène qu'ils éliminaient.

"La véritable avancée s'est produite lorsque nous avons commencé à mesurer les échantillons que nous avions délibérément préparés pour contenir un excès d'oxygène et avons constaté une réponse très forte et claire. Nous avons alors eu une explication alternative viable pour l'origine du pic et avons finalement su que nous allions dans la bonne direction. " dit Parzyck.

Pour confirmer leurs soupçons, ils ont collaboré avec feu Léna Kourkoutis, M.S. '06, doctorat. '09, professeur agrégé de physique appliquée et d'ingénierie, David Muller, professeur d'ingénierie Samuel B. Eckert et leur doctorant Lopa Bhatt, qui ont utilisé la microscopie électronique pour vérifier directement que des traces d'oxygène dans les échantillons étaient effectivement à l'origine de la charge parasite. -signal de commande.

Non seulement l’équipe a identifié une différence cruciale entre les supraconducteurs cuprate et nickelate; ils disposent désormais d'une méthode plus fiable pour cultiver des échantillons plus propres qui peuvent potentiellement être utilisés pour une plus grande variété d'expériences, avec un peu moins de mystère.

Plus d'informations : C. T. Parzyck et al, Absence d'ordre d'onde de densité de charge 3a0 dans le nickelate à couche infinie NdNiO2, Nature Materials (2024). DOI :10.1038/s41563-024-01797-0

Fourni par l'Université Cornell