Une impulsion térahertz (bleue) excite des vibrations atomiques (phonons) dans une monocouche de hBN. Une impulsion laser infrarouge intense ultérieure (rouge) sonde les positions atomiques en générant un rayonnement harmonique élevé (arc-en-ciel) avec des informations temporelles jusqu'à une femtoseconde. Crédit :Jörg Harms, MPSD
La lumière laser peut modifier radicalement les propriétés des matériaux solides, les rendant supraconducteurs ou magnétiques en un millionième de milliardième de seconde. La lumière intense provoque des changements fondamentaux et immédiats dans un solide en "secouant" sa structure de réseau atomique et en déplaçant les électrons. Mais que se passe-t-il exactement à ce niveau élémentaire ? Comment ces atomes et électrons se déplacent-ils réellement ?
Maintenant, une équipe théorique de l'Institut Max Planck pour la structure et la dynamique de la matière à Hambourg a trouvé une nouvelle façon d'éclairer ces mouvements atomiques. Écrivant dans PNAS, les chercheurs expliquent comment une impulsion laser génère une émission de lumière à des fréquences plus élevées à partir du matériau, appelées harmoniques supérieures. Cette lumière à haute énergie, cependant, ne reste pas la même mais elle change à chaque mouvement du réseau. Au fur et à mesure que les hautes harmoniques changent d'intensité, elles fournissent des "instantanés" des mouvements des atomes et des électrons à chaque instant précis.
L'équipe a étudié une monocouche de nitrure de bore hexagonal (hBN) d'un seul atome d'épaisseur, dont le réseau peut être excité pour vibrer sur des échelles de temps de plusieurs dizaines de femtosecondes. Une première impulsion laser "pompe" frappe le matériau, faisant bouger les atomes à l'unisson. Par la suite, une seconde impulsion laser infrarouge excite encore plus les électrons, de sorte qu'ils provoquent l'émission de lumière à de nouvelles fréquences, les harmoniques élevées. Ceux-ci contiennent les informations sous-jacentes sur les vibrations du réseau (également appelées phonons). En les analysant, les scientifiques obtiennent de nouvelles informations détaillées sur ces mouvements atomiques.
Publié dans Actes de l'Académie nationale des sciences , les découvertes de l'équipe représentent une avancée majeure dans la compréhension des changements fondamentaux d'un matériau solide lorsqu'il est irradié par un laser intense. C'est aussi une méthode très efficace car jusqu'à présent les chercheurs avaient besoin de sources lumineuses beaucoup plus avancées pour observer ces mouvements élémentaires.
De plus, l'équipe a montré qu'une fois que les atomes commencent à vibrer, l'interaction entre le matériau et l'impulsion laser initiale change avec la phase du laser lui-même. Cela signifie que les scientifiques peuvent identifier exactement quel mouvement dans le réseau a été déclenché par quelle phase du cycle optique du laser, comme s'ils réglaient un chronomètre à ce moment particulier dans le temps. En d'autres termes :les travaux de l'équipe ont produit une technique spectroscopique très avancée avec une résolution temporelle extrême. Dans cette approche, les mouvements du réseau peuvent être tracés jusqu'à une seule femtoseconde, mais sans avoir besoin de rayons X à haute énergie ou d'impulsions attosecondes, qui sont beaucoup plus difficiles à utiliser.
"Le principal impact de ce travail est que nous formons un point de départ pour comprendre comment les phonons jouent un rôle dans les interactions non linéaires entre la lumière et la matière", explique l'auteur principal Ofer Neufeld du département de théorie MPSD. "Cette approche nous permet de sonder la dynamique structurelle femtoseconde dans les solides, y compris les transitions de phase, les phases habillées de la matière, ainsi que le couplage entre les électrons et les phonons." Électrons à haute énergie synchronisés avec une impulsion laser ultra-rapide pour sonder comment les états vibrationnels des atomes changent dans le temps