Une équipe dirigée par Philipp Werner, professeur de physique à l'Université de Fribourg et responsable de la phase 3 du projet Continued Support, Advanced Simulation Methods du PRN MARVEL, a appliqué sa méthode de simulation quantique avancée à l'étude du matériau complexe 1T -TaS ₂ . La recherche, récemment publiée dans Physical Review Letters , a aidé à résoudre un conflit entre des résultats expérimentaux et théoriques antérieurs, montrant que la région de surface de 1T -TaS₂ présente une interaction non triviale entre l'isolation de la bande et le comportement d'isolation de Mott lorsque le matériau est refroidi en dessous de 180 k.

1T -TaS₂ est un dichalcogénure de métal de transition en couches qui a été étudié de manière intensive pendant des décennies en raison de liens intrigants entre les distorsions dépendant de la température dans le réseau et les phénomènes liés aux corrélations électroniques.

Lors du refroidissement, le matériau subit une série de réarrangements de réseau avec une redistribution simultanée de la densité électronique, un phénomène connu sous le nom d'ordre d'onde de densité de charge (CDW). Dans la phase atteinte lorsque le matériau est refroidi en dessous de 180 k, une distorsion périodique du réseau dans le plan conduit à la formation d'amas en étoile de David (SOD) constitués de 13 atomes de tantale. Simultanément, une forte augmentation de la résistivité est observée. D'autres propriétés intéressantes de la phase à basse température comprennent une transition vers un état supraconducteur sous pression ainsi que la possibilité de transformer cette phase en phases métastables métalliques à longue durée de vie en appliquant de courtes impulsions de laser ou de tension, rendant le matériau potentiellement intéressant pour une utilisation dans futurs dispositifs de mémoire.

Depuis de nombreuses années, 1T -TaS₂ était considéré comme un isolant Mott, et en fait l'un des exemples prototypiques d'un système Mott monobande. Il y a dix ans, des investigations théoriques sur la structure électronique de 1T -TaS₂ ont proposé un scénario dans lequel un état isolant Mott basé sur la corrélation était formé dans les plans mais, en raison du fort saut entre les couches, une bande métallique était présente dans la direction d'empilement. Dans ce scénario, une explication possible de la nature isolante du matériau est le désordre d'empilement, un effet connu pour exister dans le matériau.

Les recherches théoriques qui ont suivi sur le rôle de l'empilement des couches et ses effets sur l'état fondamental électronique ont montré que la structure d'énergie la plus basse présente un empilement spécifique "AL" de bicouches, où A fait référence au centre de l'étoile de David et L à le coin supérieur droit. Ces résultats, encore une fois ne reposant pas strictement sur la physique de Mott, indiquent que l'état isolant pourrait être dû à des lacunes de liaison-anti-liaison. Bien que cette image puisse être appropriée pour la masse, la négligence des effets d'interaction impliquerait un état métallique épinglé à la surface des échantillons se terminant par une bicouche cassée, une caractéristique qui a été clairement exclue par plusieurs expériences récentes de spectroscopie à effet tunnel (STS). which systematically reported gapped spectra for both terminations.

This contradiction between theory and experiment prompted researchers at the University of Fribourg to undertake a systematic study of the correlated electronic structure in the stacked bilayer system, using an advanced computational machinery developed within MARVEL.

The electronic behavior in strongly correlated quantum materials such as 1T -TaS₂ cannot be properly described in terms of band structure calculations—theoretical models meant to model such materials accurately must include the effects of strong electronic correlation. The GW + EDMFT ab initio approach for correlated materials modeling, is currently one of the most sophisticated methods available for correlated electron calculations. It has been shown to enable parameter-free simulations of correlated materials. In the present approach, however, the parameters of a multi-layer model were determined by comparison to the known STS spectra for mono-layers. Applying this technique then allowed to simulate semi-infinite systems of 1T -TaS₂ layers in the AL stacking arrangement, identified as the structural ground state in earlier research, for the two different surface terminations.

The calculations performed by postdoc Francesco Petocchi reproduced the spectral features reported in the literature and provided a natural interpretation for the distribution of multiplets observed in photoemission experiments performed by the group of Prof. Claude Monney at the University of Fribourg. Based on their model, they were able to conclude that the insulating behavior of 1T -TaS₂ stems from the complex interplay between bonding-antibonding splittings and electronic correlation.

These results, which provide a solid basis for the previous interpretations of recent measurements, indicate that while the bulk region of 1T -TaS₂ is essentially a band insulator in the low-temperature phase, the surface region exhibits a nontrivial interplay between band insulating and Mott insulating behavior. + Explorer plus loin

Stabilisation of charge density wave phase by interfacial interactions