Un scénario illustratif de l'effet observé est présenté. Les impulsions d'une durée subpicoseconde pulsées dans les rayons X mous générés par FERMI@elettra interagissent avec une feuille métallique submicrométrique. L'interaction optique non linéaire génère une modification des composantes chromatiques dans les impulsions. Crédit :Carino Ferrante, Emiliano Principi, Andréa Marini, Giovanni Batignani, Giuseppe Fumero, Alessandra Virga, Laura Foglia, Riccardo Mincigrucci, Alberto Simoncig, Carlo Spezzani, Claudio Masciovecchio, Tullio Scopigno.
L'avènement récent des sources de rayons X femtosecondes offre des opportunités sans précédent pour les études structurelles et dynamiques. Cela demande, cependant, manipuler les propriétés spectrales, comme le font couramment les optiques non linéaires aux longueurs d'onde visibles/infrarouges. Ici, nous montrons la première preuve de la modulation d'auto-phase, un effet non linéaire clé dans la science des lasers ultrarapides, dans les rayons X doux. S'appuyant sur un tel effet, nous démontrons comment régler les propriétés spectrales dans cette région de longueur d'onde critique pour la spectroscopie de pompe à électrons et la nanoimagerie.
La pertinence pour les applications de radiologie est probablement l'avantage le plus connu des faisceaux de rayons X (énergies keV) par rapport au rayonnement visible (énergies eV) et peut être attribué à leur profondeur de pénétration supérieure. Sur un point plus fondamental, cependant, la pertinence de cette gamme d'énergie photonique repose sur la capacité de sonder les électrons de la couche interne (car ils ont des énergies de liaison comparables) et de cartographier les structures moléculaires à l'échelle atomique (car les espacements interatomiques typiques sont comparables aux longueurs d'onde des rayons X). En s'appuyant sur de telles capacités, des efforts ont été consacrés par la communauté scientifique pour développer des sources de rayons X sub-picosecondes capables d'accéder aux propriétés de la matière avec une résolution temporelle suffisante pour accéder aux mouvements moléculaires élémentaires. Lasers à électrons libres (FEL), aujourd'hui disponible dans plusieurs installations à grande échelle à travers le monde, représentent un candidat de choix pour générer des impulsions de rayons X femtosecondes à haute brillance. L'un des principaux défis pour exploiter l'énorme potentiel des sources FEL est de développer des méthodes pour régler les propriétés spectrales et temporelles du faisceau, une tâche qui est habituellement réalisée aux longueurs d'onde visibles en recourant à l'optique non linéaire.
Dans un nouvel article publié dans Sciences de la lumière et applications, une équipe de scientifiques de l'Institut italien de technologie, Université de L'Aquila, FERMI Trieste et l'Université "Sapienza" de Rome ont montré la première preuve d'automodulation de phase (SPM) dans le régime des rayons X mous. L'expérience, réalisée dans l'établissement FERMI@elettra de Trieste, consiste en l'observation de la modulation spectrale après l'interaction de faisceaux FEL focalisés avec une feuille métallique très mince (100-300 nm).
"Notre expérience démontre un nouveau bouton de commande pour la mise en forme spectrale des impulsions FEL. Le décalage du bleu au rouge accompagné d'une augmentation de la bande passante peut être obtenu en déplaçant la longueur d'onde d'entrée sur le bord d'absorption du matériau, " explique le professeur Tullio Scopigno.
Les bords d'absorption atomique dans la région des rayons X présentent de nettes discontinuités :un matériau optiquement transparent peut absorber la lumière en modifiant l'énergie des photons de moins de 1%, générant en conséquence des excitations spécifiques d'électrons de noyau.
"Cette première observation des effets SPM dans le régime des rayons X mous permet de dévoiler des propriétés atomiques spécifiques à l'échelle de temps subpicoseconde. En particulier, l'interaction avec un plasma d'électrons hors équilibre induit par la lumière généré à l'échelle de temps femtoseconde dans des feuilles métalliques minces, " conclut le Dr Carino Ferrante.
Au-dessous du bord d'absorption, le SPM observé est induit par l'effet Kerr, c'est-à-dire par une modification de l'indice de réfraction non linéaire mimant le profil d'intensité d'impulsion, qui aboutit finalement à un élargissement spectral, accompagné d'un décalage vers le rouge dû au chauffage des électrons de valence. A la différence frappante, au-dessus du bord, les photoélectrons de coeur hautement excités générés par le front d'attaque de l'impulsion forment un plasma ionisé dense chaud transitoire, responsable d'une forte diminution de l'indice de réfraction. Par conséquent, le front arrière de l'impulsion est accéléré en donnant lieu à une compression temporelle asymétrique qui, à son tour, entraîne un décalage vers le bleu.
Les résultats fournissent une preuve de concept pour la mise en forme spectrale des impulsions de rayons X mous, une étape clé vers le développement de nouveaux protocoles pour la spectroscopie femtoseconde des électrons du cœur.
