Des impulsions pompe-sonde femtosecondes génèrent et caractérisent du carbone liquide pour la première fois dans une installation FEL. Crédit :Principe
De la suie commune aux diamants précieux, le carbone est familier sous de nombreuses formes, mais il n'y a guère eu que des aperçus de carbone sous forme liquide. Les chercheurs de la source FERMI Free Electron Laser (FEL) ont maintenant non seulement généré un échantillon de carbone liquide, mais ont caractérisé sa structure, suivre les réarrangements ultrarapides de la liaison électronique et des coordonnées atomiques qui se produisent lorsque leurs échantillons de carbone fondent. "Pour autant que je sache, c'est la transition structurelle la plus rapide dans la matière condensée, " dit Emiliano Principi, chercheur principal sur le projet.
Le travail comble certaines des lacunes dans le diagramme de phase de l'élément - un tracé de ses phases à différentes températures et pressions. Malgré l'omniprésence du carbone et l'intérêt qu'il suscite dans de nombreuses facettes de la science, des capteurs et cellules solaires à l'informatique quantique et aux systèmes de protection des fusées spatiales, la connaissance de son diagramme de phase reste inégale. Typiquement, dès que le carbone solide ne supporte pas la chaleur, il se sublime en gaz. Pour les autres matériaux, les chercheurs peuvent inscrire des cellules à haute pression pour empêcher l'échantillon de se dilater directement dans un gaz à haute température, mais ce sont généralement des diamants, précisément l'élément que les conditions sont conçues pour fondre.
Au lieu, Principe, Claudio Masciovecchio et leur équipe ont utilisé le système de pompe-sonde femtoseconde FERMI pour déposer une charge à haute énergie du laser de pompe dans un échantillon de carbone amorphe, puis mesurer les spectres d'absorption des rayons X par l'échantillon quelques centaines de femtosecondes après avec une sonde laser. FEL pouls. Bien qu'il y ait eu des études antérieures sur le carbone liquide chauffé à l'aide de lasers, c'est le premier qui utilise des impulsions laser avec une longueur d'onde et une résolution temporelle suffisamment courtes pour distinguer la structure de l'échantillon à l'échelle de temps de la dynamique du système.
tendu
Ce que les chercheurs ont vu était un changement distinctif dans la liaison et l'arrangement atomique. Le carbone amorphe est dominé par le type de liaison électronique trouvée dans le graphite et le graphène décrit comme sp 2 , où chaque atome de carbone se lie à trois autres, formant des plans d'atomes de carbone en interaction étroite. Lorsque le laser frappe l'échantillon, cependant, cette liaison a changé en sp 1 , où chaque carbone est lié à seulement deux autres, formant des chaînes d'atomes de carbone. "C'est vraiment fascinant à mon avis, " dit Principi, comme il explique qu'à ce moment-là, il n'y a pas de temps pour la thermalisation au moyen de phonons, ainsi, l'ajustement des arrangements atomiques des plans aux cordes découle immédiatement des changements de potentiel électrostatique de la liaison modifiée. "Nous n'avons jamais vu une transition aussi ultrarapide, " ajoute Masciovecchio, responsable des programmes scientifiques de la FERMI.
Les expériences sont complétées par un ensemble de calculs ab initio de la dynamique du système par les collaborateurs Martin Garcia et Sergej Krylow à l'Universität Kassel en Allemagne. Ils ont trouvé un excellent accord entre les calculs et les expériences, ce qui est "très rare, " comme le souligne Principi, "surtout dans cette classe d'expériences." Avec ce travail théorique, ils ont pu déterminer la température atteinte par le processus (un énorme 14, 200 K) et la force d'interaction entre les électrons et les phonons dans le système de carbone excité — 17×10 18 hm -3 K -1 . Ce paramètre quantifiant la force d'interaction électron-phonon dans les matériaux est notoirement difficile à cerner et peut être précieux pour les simulations futures.
Court et doux
Les électrons du noyau du carbone absorbent à une longueur d'onde de 4 nm, c'est pourquoi les expériences précédentes utilisant des lasers de table fonctionnant à des longueurs d'onde visibles n'ont pu mesurer que l'intensité réfléchie. Puisque les expériences génèrent un plasma, ce qui provoque une augmentation de la réflectivité, l'échantillon reste essentiellement opaque à ces mesures. Le FERMI FEL peut utiliser des impulsions laser à 4 nm, les chercheurs ont ainsi pu mesurer les spectres d'absorption des électrons du noyau et avoir une idée claire de la façon dont la structure et la liaison sont affectées par l'impulsion de pompe. "Quand vous amenez l'électron dans le continuum, l'électron commencera à voir ce qui se passe autour de lui, " dit Masciovecchio en décrivant l'avantage de travailler avec l'absorption des rayons X où les électrons sont excités, contrairement aux spectres de réflectivité. "Cela vous indique la géométrie locale et la structure locale - vous obtenez des informations structurelles très importantes."
L'implantation chez FERMI présente également un avantage crucial pour la résolution temporelle. Un laser à électrons libres produit un rayonnement à partir d'un paquet d'électrons accéléré à des vitesses relativistes. Les interactions entre le paquet d'électrons et les onduleurs - une série périodique d'aimants dipolaires - amplifient alors le rayonnement, produisant une source laser extrêmement lumineuse. Chez FERMI, un laser de table amorce le laser à électrons libres, et cela permet aux chercheurs de synchroniser l'impulsion de pompe et de sonde à moins de 7 femtosecondes, contre environ 200 femtosecondes pour d'autres installations de laser à électrons libres. Cette précision de synchronisation est la clé des études du carbone liquide en raison de sa brève existence - dans les 300 femtosecondes, l'échantillon commence à se thermaliser et à se dilater en un gaz. "La fête est finie après une demi-picoseconde, " ajoute Principi.
Les résultats comblent certaines des lacunes du diagramme de phase du carbone. Comprendre comment les systèmes à base de carbone se comportent à des températures et pressions extrêmes pourrait potentiellement être utile pour l'astrophysique, comme dans l'étude des exoplanètes carbonées récemment observées. Dans les travaux futurs, Principi et ses collègues peuvent appliquer la même approche à l'étude d'autres allotropes de carbone pour voir les effets de différentes densités de départ, ainsi qu'à l'étude d'autres éléments entièrement, comme le silicium ou le fer.
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